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以磷钨杂多酸为钨前驱体用浸渍法制备系列具有不同Pt含量和不同HPW/ZrO2焙烧温度的Pt/HPW/ZrO2催化剂。通过BET比表面积、红外光谱和X线衍射方法表征催化剂的结构,在连续流动固定床反应器中考察其对甘油水溶液催化脱氧制取1,3-丙二醇(1,3-PDO)反应催化性能的影响。结果表明:ZrO2负载磷钨杂多酸经500℃以上温度处理,磷钨杂多酸分解为相应的氧化物,单斜相WO3和磷氧化物分散在ZrO2表面。Pt/HPW/ZrO2催化剂对甘油脱氧反应具有较高的催化活性。铂负载量、HPW/ZrO2焙烧温度、反应温度、压力及甘油浓度等因素的变化,对甘油转化率和1,3-PDO收率的影响较大。在4 MPa、130℃、液体体积空速(LHSV)为0.25 h-1的反应条件下,2.0%Pt/HPWZ10(700)催化剂上60%甘油水溶液催化脱氧反应可得到53.4%甘油转化率和44.5%的1,3-PDO选择性,产物中1,3-PDO与1,2-丙二醇(1,2-PDO)摩尔比值达到14.3。100 h稳定性实验表明催化剂性能稳定。 相似文献
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采用共沉淀法制备纳米铜基催化剂CuO-H3O40PW12/SiO2,利用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对催化剂进行了表征。在微型固定床反应器上考察了反应压力、反应温度、氢醇比、液空速对催化剂活性的影响。结果表明:在反应温度200℃,氢气压力3.5 MPa,n(H2):n(甘油)=50:1,液空速0.30 h-1的较佳条件下,甘油转化率为30.15%,1,3-PDO选择性达80.12%。 相似文献
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3-羟基丙酸甲酯加氢制1,3-丙二醇的纳米铜基催化剂研究 总被引:2,自引:0,他引:2
用共沉淀法制备了纳米Cu-M-O/SiO2催化剂,用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对催化剂的结构及形貌进行了表征,在固定床反应器上考察了纳米催化剂用于3-羟基丙酸甲酯(MHP)催化加氢制1,3-丙二醇(1,3-PDO)的催化效果。结果表明:制备出的具有纳米结构的催化剂表现出了很高的催化活性,并有效抑制了脱水副反应的发生;在反应温度为160℃、反应压力为6.8 MPa、氢气流量为95 mL/min和V(MHP)∶V(MeOH)=1∶7条件下,MHP转化率达98%,1,3-PDO选择性达80%。 相似文献
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磷钨酸/硅胶催化合成丁酮1,2-丙二醇缩酮 总被引:2,自引:0,他引:2
以磷钨酸/硅胶为催化剂,丁酮与1,2-丙二醇为原料催化合成丁酮1,2-丙二醇缩酮。研究了丁酮与1,2-丙二醇量比、催化剂用量及反应时间等反应条件对收率的影响。结果表明,在n(丁酮)∶n(1,2-丙二醇)=1:1.4,催化剂的用量占反应物料总质量的0.75%,反应时间为75min的条件下,丁酮1,2-丙二醇缩酮的收率可达70.4%。 相似文献
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以氧化铝为载体,采用浸渍法制备了负载型CuO-ZnO/Al2O3催化剂,通过XRD、XPS、TPR手段表征催化剂上CuO和ZnO的分布和化学形态。结果表明,CuO-ZnO/Al2O3催化剂催化甘油氢解反应中,CuO是活性组分,ZnO的引入可以降低CuO与载体氧化铝的相互作用强度,有利于CuO的还原,提高催化剂甘油氢解活性;催化剂表面呈缺电子状态的Cu物种是甘油氢解的活性中心。当活性组分CuO质量分数为12%,n(Cu)∶n(Zn)=1∶1.5时,CuO-ZnO/Al2O3催化剂催化甘油氢解活性最高,甘油转化率可达97.82%,对1,2-丙二醇选择性达94%。 相似文献
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在间歇釜式反应器中考察Cu基催化剂在不同酸性条件下的甘油催化氢解反应性能,采用γ-Al2O3、SiO2和SiC酸碱性不同的载体研究催化剂催化活性和选择性的影响,结果表明,3种载体的Cu基催化剂均对1,2-丙二醇的生成有较高的催化活性和选择性,但只有弱酸性SiO2为载体时生成1,3-丙二醇。研究在底物中添加H2SO4(B酸)对甘油氢解反应性能的影响,发现质子酸的存在有利于1,3-丙二醇的生成,但易导致副反应发生,使1,2-丙二醇选择性大幅降低。研究用磷钨酸改性的Cu/SiO2催化剂对甘油氢解反应的催化活性的影响,发现磷钨酸的加入有利于甘油氢解为1,3-丙二醇,且酸性越强,越容易发生副反应。随着Cu/HWP/SiO2催化剂焙烧温度的升高,酸性减弱,丙二醇选择性提高,推测出质子酸作用下Cu基催化剂的甘油氢解反应机理。 相似文献
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以氨基磺酸为催化剂,对以正丁醛和1,2-丙二醇为原料合成丁醛1,2-丙二醇缩醛进行了研究。较系统考察了醛醇摩尔比、催化剂的用量、反应时间、带水剂诸因素对缩醛反应的影响。实验结果表明,丁醛为0.2mol,n(丁醛)∶n(1,2-丙二醇)=1∶1.5,氨基磺酸1g,带水剂环己烷15mL,反应时间为60min时,产品的收率可达56.14%。 相似文献
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采用共沉淀法制备了铜锌铝类水滑石前驱体,经焙烧和还原后制得铜基催化剂。采用XRD、H2-TPR、H2-TPD、NH3-TPD和CO2-TPD等表征手段并结合甘油氢解反应评价,研究了类水滑石前驱体的老化对催化剂结构和性能的影响,考察了反应条件对催化剂甘油氢解反应性能的影响。结果表明,老化有利于形成结构更为完整的类水滑石前驱体,但对铜物种的还原性能未造成显著影响。与由未老化前驱体制备的催化剂相比,由老化前驱体制备的铜锌铝催化剂具有较大Cu表面及较大酸量,但表面碱中心数量较低,从而该催化剂具有较好的甘油氢解活性及稳定性。在220 ℃、H2压力3.0 MPa、n(H2)/n(甘油)为18.9、甘油重时空速1.26 h-1及质量分数为60%甘油水溶液的条件下,经老化前驱体制备的铜锌铝催化剂上甘油转化率接近100%、1, 2-丙二醇选择性约为96%。 相似文献
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采用TPR-TPO联用技术对溶胶-凝胶法制备的Cu/SiO_2催化剂进行表征,计算出催化剂的还原活化能E_a=55.04 kJ·mol^(-1),指前因子A=4.24×10~6s^(-1)。在反应压力4.0 MPa,空速0.46 h^(-1)、n(H_1):n(甘油)=10:1和催化剂用量5.0g的条件下,考察温度对甘油催化氢解性能的影响,220℃时,1,2-丙二醇收率最高,达96%。同时,根据TPR-TPO表征结果,将经历一次还原过程和还原-氧化-再还原过程活化的催化剂分别用于甘油催化氢解反应,还原-氧化-再还原过程较还原过程活化的催化剂收率提高11%。 相似文献
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Cu-H4SiW12O40/γ-Al2O3催化甘油氢解制备1,2-丙二醇 总被引:1,自引:1,他引:0
采用分步等体积浸渍法合成了Cu-H4SiW12O40/γ-Al2O3催化剂,并研究了其在甘油氢解反应中的催化性能。系统考察了H4SiW12O40的负载量、体积空速对反应的影响,以及催化剂的稳定性。并利用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)和氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,较低的体积空速有利于提高甘油的转化率,但对1,2-丙二醇的选择性不利;催化剂上所负载H4SiW12O40的质量分数对甘油转化率影响较大,在H4SiW12O40的质量分数为5%时甘油的转化率达到最大值90.05%;负载型催化剂Cu-H4SiW12O40/γ-Al2O3具有双功能催化性质:同时具有酸中心和金属加氢中心。 相似文献
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随着生物柴油产业的快速发展,作为生物柴油副产物的甘油逐渐过剩,合理有效地利用甘油能促进生物柴油产业的良性发展。丙二醇(1,2-丙二醇和1,3-丙二醇)是重要的化工中间体,具有较高的经济价值,利用可再生的甘油催化氢解制备丙二醇替代传统的石化路线符合绿色化学的要求,因而具有广阔的应用前景。简述了利用甘油催化氢解制备丙二醇的研究背景,详细分析了甘油催化氢解的机理(包括脱水-加氢机理、脱氢-加氢机理、直接氢解机理和螯合机理),从催化剂的角度综述了甘油催化氢解制备丙二醇的研究现状和取得的研究成果,并提出了未来甘油氢解的研究方向。 相似文献
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以硫酸高铈为催化剂,通过丁酮与1,2-丙二醇反应合成了丁酮1,2-丙二醇缩酮。较系统地研究了酮醇量比、催化剂用量、带水剂用量及反应时间等条件对收率的影响。结果表明:在n(丁酮):n(1,2-丙二醇)=1:1.5,催化剂用量为反应物料总质量的1.6%,带水剂环己烷用量为25mL,反应时间75min的优化条件下,丁酮1,2-丙二醇缩酮的收率可达82.7%。 相似文献