利用石生苔藓中硫同位素示踪大气硫源的变化规律

为探讨石生苔藓硫同位素组成特征对区域性大气硫源的指示作用,连续两年采集鄱阳湖生态经济区内的石生苔藓样品,测定δ³⁴S值;并结合已有的雨水、煤的硫同位素值等相关研究数据进行对比分析。样品δ³⁴S值均偏正,平均为+4.9‰,取值范围为+1.9‰~+9.6‰;石生苔藓δ³⁴S值与空气中SO₂浓度呈负相关关系;南昌、抚州两市苔藓δ³⁴S值的取值范围与其对应城市大气降水δ³⁴S值的变化区间相接近;研究区内土壤相对富集重硫,且土壤中可溶性硫主要受大气硫沉降影响。结果表明,石生苔藓的硫同位素组成对区域性大气硫源具有指示意义,鄱阳湖生态经济区大气硫沉降的硫源主要来自人为成因硫和生物成因硫,可能还有远距离传输硫等其他硫源的影响。     

元素分析-同位素质谱测定δ15N和δ34S的信号强度响应特征

自然界中不同类型样品C、N和S元素含量以及C/N和C/S的差异极大,导致元素分析-同位素比值质谱仪(EA-IRMS)联机系统的进样量和检测信号强度的变化范围极大。进样量和信号强度对EA-IRMS测定δ¹⁵N和δ³⁴S的影响将导致样品测量结果具有较大的不确定性。为应对样品中目标元素含量低或样品稀缺等限制,本研究重点关注EA-IRMS测定δ¹⁵N和δ³⁴S的信号强度依赖性特征。结果表明,EA-IRMS在小元素进样量或弱信号强度条件下测定δ¹⁵N和δ³⁴S需要进行空白校正。在1.71～561.93μg N和3.74～100.62μg S的进样条件下,同位素标准物质δ¹⁵N和δ³⁴S的测定误差变化范围分别为0.18‰～0.54‰和0.21‰～0.88‰,测定精度变化范围分别为0.24‰～0.57‰和0.27‰～0.54‰。该联机系统对高C/N和C/S(>200)木材标准物质测定时,其δ¹⁵N平...     

三氟化硼-苯甲醚络合物化学交换法制备10B和11BF3

利用化学交换法富集硼-10同位素工艺制备¹⁰B和¹¹BF₃，计算分离装置交换塔同时生产硼-10同位素和硼-11同位素所需的最小理论塔板数与最佳理论塔板数。根据目前核能领域和电子工业领域的需求，结合三氟化硼-苯甲醚络合物化学交换法生产工艺，计算同时生产硼-10同位素和¹¹BF₃所需塔板数和交换塔高度，并分析富集¹¹BF₃气体中的杂质来源及其净化处理工艺。验算现有工艺分离系统到达平衡期后同时生产硼-10同位素和高丰度¹¹BF₃的可行性，为生产硼同位素提供了一种新思路。     

自动电位滴定硼浓度方法在MOFs对硼同位素分离效果测定中的应用

金属 有机骨架（MOFs）材料作为吸附剂具有吸附硼同位素的潜力,为系统研究硼同位素效应,本文建立测定硼酸溶液中硼浓度的自动电位滴定法,以三种MOFs为例测定其对硼同位素的分离效果。采用弱酸强化法,甘露醇用量为理论用量的4倍,硼酸标准物质的测量值与参考值之差最小（-0.000 13 g）,方法的测量不确定度为0.000 2~0.000 8,测量精度为0.10%~0.40%,方法有效、可靠。应用建立的自动电位滴定法测定吸附前、后硼酸溶液的硼浓度,用MC-ICP-MS测定吸附前、后硼酸溶液的硼同位素丰度比¹⁰B/¹¹B,以Cu-MOF-OCH₃、UiO-66-NH₂、MIL-101(Cr)-2,3-OH三种MOFs材料为例,测定其对硼同位素的静态分离效果。结果表明,Cu-MOF-OCH₃、UiO-66-NH₂和MIL-101(Cr)-2,3-OH对硼同位素的分离因子(S)分别为1.066、1.037和1.079,均大于商用树脂Amberlite IR743的S（1.027）,其中,Cu-MOF-OCH₃对¹⁰B的10/11S>1,UiO-66-NH₂、MIL-101(Cr)-2,3-OH对¹¹B的^11/10S>1。本结果可为系统研究MOFs材料对硼同位素的分离效果提供参考。     

用碳稳定同位素估算大气细颗粒物中多环芳烃的来源

建立了用碳稳定同位素比估算大气颗粒物中多环芳烃（PAHs）的方法,该方法包括二氯甲烷提取、薄层色谱纯化和气相色谱-燃烧系统-同位素质谱测定碳稳定同位素组成(δ¹³C);并用该方法对上海市大气颗粒物PM_2.5中PAHs的来源进行估算。结果表明:采样点PM_2.5中PAHs的δ¹³C值随着分子量的增加而减小;与潜在污染源中相应值相比,更接近于燃煤和生物质燃烧的相应值,表明采样点处PM_2.5中的PAHs受燃煤和生物质燃烧的影响大于机动车尾气。PAHs来自燃煤、机动车尾气和生物质的贡献分别为3%-21%、29%-33%和46%-67%。这一结果与采样点的特殊环境一致,表明碳稳定同位素比能够定量估算大气细颗粒物中PAHs的来源。     

同位素10B靶的制备

为准确测量¹⁰B(n，α)⁷Li和¹⁰B(n，t2α)的反应截面，需制备质量厚度为50～350 μg/cm²的¹⁰B靶。本文系统研究了同位素¹⁰B靶的制备工艺，确定了“压片-烧结-蒸发”三步法制备¹⁰B靶。研究了基片温度对¹⁰B膜生长过程、结构和膜基结合力的影响，测试和分析了¹⁰B靶的不均匀性。结果表明，利用间歇式静电聚焦微调电子轰击法制备同位素¹⁰B靶，蒸发速率应低于0.02 μg/(cm²·s)；灯丝平面与¹⁰B柱的最佳距离为10.5～11 mm；生长的¹⁰B膜随基片温度的升高而致密并逐步结晶，膜基结合力也更好，最佳基片温度约为300 ℃。对于尺寸为Ø80 mm同位素¹⁰B靶的制备，不均匀性可控制在10%以内。已经成功在Ta和Al基片上制备了厚度<350 μg/cm²的¹⁰B靶用于核物理实验测量。     

漳州能源富集10B应用的可行性分析

调硼是核电厂一回路反应性控制的重要方式之一,其中¹⁰B起关键性作用,在整个压水堆寿期中,通过消耗硼对堆的剩余反应性进行控制。经过对各个电厂的调研,研究漳州能源的理论数据,查阅大量中外文资料,探究¹⁰B提取的工艺,分析应用¹⁰B运用之后电厂废水的减少程度,pH的优化,对漳州能源富集硼的应用进行充分论证评价,提出富集¹⁰B在漳州能源的应用可行性。     

西藏谷露地热田ZK401高温地热井钻井工艺技术

谷露地热田是西藏那曲—尼木地热带上的典型水热型高温地热田,安全、经济和高效的钻井工艺技术很大程度上决定了其高温地热资源的可开发利用潜力。ZK401井是在谷露地热田实施的一口优质高产探采结合井,地层以花岗岩类为主,其岩石硬度大,机械钻速低,钻头使用寿命短。自上而下揭露多层热储,其35～41 m即可揭露124.8℃中温地热流体,汽水总量约40 t·h^-1;50～320 m揭露超过120℃的中温热储,汽水总量约30～35 t·h^-1;320～1 320m揭露186.9℃高温热储,汽水总量高达348 t·h^-1,具有热储埋深浅、温度高,断裂构造发育,地层出水量大的特点,高温及水侵作用致使钻井液极易失效,井喷风险大,安全钻井难。为解决上述钻井施工难点,进行了高温地热钻井关键技术研究。通过采用异形齿PDC钻头和岩石热裂提速技术,使单只异形齿PDC钻头进尺较同规格牙轮钻头提高了23%～48%,使三开井段花岗岩类地层的平均机械钻速提升至3.18 m·h^-1。通过优化井身结构,采用简易控压钻井技术,利用低温清水作为二...     

硼中子俘获治疗靶向硼携带剂4-硼-L-苯丙氨酸患者体内生物分布

硼中子俘获治疗(boron neutron capture therapy, BNCT)是二元靶向放射治疗方法，中子并不直接提供肿瘤治疗剂量，而是利用肿瘤靶向¹⁰B携带剂将¹⁰B(n, α)⁷Li俘获反应产生的剂量沉积于肿瘤细胞。因此了解血液、肿瘤组织和正常组织中¹⁰B携带剂的生物分布对于BNCT临床治疗是必不可少的。目前国际上BNCT临床主要使用4-硼-L-苯丙氨酸(4-borono-L-phenylalanine, BPA)为硼携带剂。本文简要总结了BPA的结构、理化特性、细胞摄取机制以及人体生物分布等数据，目的是支持和促进基于BPA的BNCT临床试验准备。     

谷露地热田水文地球化学特征

在地热田勘查阶段,地热田水化学特征分析可以提供地下水来源、热异常分布和深部热储温度等信息,为地热田勘查及选区提供水文地质依据。通过分析水文地质条件和水文地球化学特征,认为谷露地热田具有完整的地下水补-径-排体系,热水来源于西侧念青唐古拉山的雨水和冰雪融水,由西侧山前深大构造运移至深部,经加热,储集于构造破碎带和基岩风化壳中。地下热水中 Cl、F、Si、Li 和 Cs 等热流体特有组分浓度较高,表明其具有深循环的特征。热水的水化学类型为 HCO₃·Cl-Na 或 Cl·HCO₃-Na 型,矿化度介于 2.2～2.9g·L^-1之间,氯化物型热水指示了深部热流体的主要通道。采用 Si O₂石英温标、Na-K 温标和 K-Mg 温标分别计算了深部热储温度,认为谷露地热田浅层热储温度介于 180～206℃之间,深部热储温度介于 215～228℃之间。     

利用中国实验快堆生产放射性同位素的可行性研究

中国实验快堆（CEFR）不仅能进行各种燃料、材料辐照实验,也是放射性同位素生产的优良平台。本文对CEFR的辐照性能进行了描述,并利用计算程序对适宜在CEFR上生产的同位素³²P、³³P、³⁵S、⁸⁹Sr、¹⁴C、⁶⁰Co进行理论计算,得到了产量和比活度等参数。计算结果表明,在CEFR堆芯辐照可得到纯度极高的³²P、³³P、³⁵S,利用快中子的（n,p）反应可得到无载体的⁸⁹Sr,在CEFR反射层布置慢化材料可得到比活度较高的¹⁴C、⁶⁰Co。以上结果表明,在CEFR上生产同位素是可行的。     

相山云际矿床铀成矿流体同位素特征及成因

通过对相山矿田云际矿床成矿期脉石矿物方解石C、O同位素及其流体包裹体He、Ar同位素组成测试研究,探讨了矿床铀成矿流体来源。分析测试结果表明,方解石的δ~(13)C_(V-PDB)和δ~(18)O_(V-SMOW)值分别为-9.4‰~-3.1‰和4.7‰~15.4‰,成矿流体中的碳主要来源于地幔;方解石流体包裹体的★~3He/~4He值为0.061 5~0.376 0 Ra,明显高于地壳特征值(0.01~0.05 Ra),显示出地幔流体与地壳流体混合特征;~(40)Ar/~(36)Ar值为314.4~334.1,略高于大气Ar的同位素组成(~(40)Ar/~(36)Ar=295.5),说明成矿流体中存在大气降水成分,并有地幔Ar的加入。综合分析认为云际矿床铀成矿流体为深源成因,其来源具有壳幔混合的特点。     

GasBench Ⅱ-IRMS测定微量碳酸盐中碳氧同位素比值方法研究

采用Delta V Advantage 质谱仪与GasBench Ⅱ在线制样装置,分别用12 mL和3.7 mL的样品瓶,对不同质量（5~50 μg）的碳酸盐标准样品（IAEA-CO-1）进行碳氧同位素组成测定。测试结果表明,当取样量小于40 μg,且用12 mL样品瓶进行酸化测试时,δ¹³C和δ¹⁸O测量结果的内部标准偏差一半以上大于0.1‰,不能满足测试要求。当改用3.7 mL样品瓶,样品取样量在15～50 μg时,δ¹³C的内部标准偏差为0.01‰~0.07‰,δ¹⁸O的内部标准偏差为0.01‰~0.08‰,满足测试要求。所以,当样品量较少时,GasBench Ⅱ在线制样装置可以通过改用3.7 mL样品瓶,实现对低至15 μg微量碳酸盐样品的碳氧同位素精确测量。同时,碳酸盐样品的质量与峰面积具有很好的线性关系（R²＞0.993 2）,表明该方法也可用于样品中碳酸盐含量的测定。     

细胞尺度10B不均匀分布对细胞微剂量影响的计算与分析

硼中子俘获治疗已经成为当前治疗恶性黑色素瘤、头颈部肿瘤等恶性肿瘤的有效手段之一。¹⁰B在细胞尺度上不均匀分布将直接影响到对肿瘤细胞失活剂量的控制。为研究含硼化合物在细胞内空间上分布不同对靶区细胞微剂量的影响,本工作利用Monte-Carlo工具包开发了用于计算¹⁰B（n,α）⁷Li产生的α与⁷Li对靶区剂量的模拟程序α-Li Version 1.0。通过此程序,计算了2种细胞尺寸、8种α粒子能量、3种源分布方式的细胞S值,并与MIRD委员会解析算法的计算结果进行对比,两者差异在1%以内;对不同细胞核半径、不同细胞半径及不同源位置等条件下的3 420种模型进行了模拟计算,证明了α粒子和⁷Li粒子在细胞内的S值存在差异性;最终获得的¹⁰B（n,α）⁷Li反应的细胞S值数据库,可用于细胞尺度¹⁰B不均匀分布情况下的高精度微剂量学计算。     

加拿大不列颠哥伦比亚布莱克多姆始新世浅成热液银-金矿床的矿液性质

对加拿大不列颠哥伦比亚南部布莱克多姆(Blackdome)矿区的始新世浅成热液Ag-Au-(Sb-Cu-Fe-Zn-Pb-S-Se-As)矿床进行了溶液包体研究和稳定同位素分析。贵金属矿脉赋存于钙-碱性火山岩系内,是大气成因地下水在地表以下0.5—1.1km渗入火山堆积物的裂隙而发育形成的矿床。部分裂口,由于沸腾地热系统和水流体的影响,使主岩岩石形成层状硅酸盐及钾长石化蚀变。火山岩主岩的普遍青磐岩化表示它以前具地热田的特征。地热溶液为低盐度-0.21-2.07wt％NaCl,密度为0.72-0.81g/cm~3,δ~(18)O值为-6.8至-8.8‰(SMOW),δD值为-125至-134‰(SMOW)。在含水的交代作用时期,氧同位素交换造成偏离“雨水线”的正位移。少数在δD值内正位移,偏离原生雨水线的数值是因为氢从裂口系统或与围岩的氢选择交代作用而发生亏损。Blackdome矿床明显属于冰长石-绢云母型的火山岩主岩浅成热液贵金属矿床。     

硼中子俘获治疗中硼浓度测量方法的研究进展

硼中子俘获治疗(boron neutron capture therapy, BNCT)是基于细胞水平的二元靶向新型放射疗法，其治疗机理是利用¹⁰B(n,ɑ)⁷Li^*的核裂变反应，产生的α和⁷Li粒子在细胞尺度内释放所有能量，选择性杀伤肿瘤细胞而对周围正常组织几乎没有影响。相比传统的放疗，BNCT具有精准靶向定位、高生物效应、短疗程的优势，是国际粒子治疗的热点。目前BNCT正在推行临床试验，在瘤内动态、定量监测含¹⁰B药物的硼浓度是实现BNCT“增效、减副”的关键要素。本文简要介绍了BNCT治疗原理，总结了BNCT治疗过程中含硼药物的多种监测方法，包括物理测量法、核测量法、化学测量法以及利用新型分子影像技术(如正电子发射断层成像、磁共振成像、光学成像等)原位、动态、定量监测的新方法，分析了各种方法的优势与局限性，并提出未来BNCT治疗过程中硼浓度精准监测的新发展方向，旨在实现BNCT精准治疗。     

川西巴塘地区富锂温泉的同位素特征及其成因探讨

川西巴塘地区处于青藏高原东南缘,是地壳新构造运动活跃、地震活动强烈而密集的地区,其中茶洛—德达地段是温泉聚集区,富锂沸泉与温泉密集发育。为进一步认识该区富锂温泉的成因以及温泉与地震活动的关系,开展了温泉水氢、氧、碳和锂同位素的综合研究,阐明了地热流体、锂和热量的来源,探讨了富锂温泉的成因及其与地震活动的关系,为该区富锂温泉的研究和勘查提供支撑。研究结果显示：1)茶洛—德达地段发育章柯、茶洛富锂沸泉和查青卡富锂温泉,锂含量高达1 353.00～3 592.00μg·L^-1,其锂同位素组成δ⁷Li介于-0.53‰～1.74‰之间;2)该区富锂温泉水主要来源于周边4 800～5 200 m的高山区域大气降水,温泉流体循环深度可达6 900～8 500 m,与该区部分地震的震源深度相当;3)富锂温泉的深部发生较强的高温(温度236～289℃)水-岩反应,碳酸盐岩、富锂花岗岩等释放出碳和锂等元素,形成查青卡富锂温泉(1 353～1 392μg·L^-1);章柯、茶洛沸泉除上述锂来源外,还有深部高温富锂流体混入,从而形成更高温(240...     

涂硼正比计数管涂硼厚度对探测效率影响的研究

涂硼正比计数管是可用于反应堆压力容器外对中子注量率进行监测的关键设备,涂硼正比计数管的涂硼厚度对自身的本征探测效率有影响。仿真不同厚度硼层中¹⁰B(n,α)⁷Li生成的⁷Li和α粒子的输运过程,计算硼层界面位置离子整体射出率并给出涂硼正比计数管本征探测效率的计算方法。仿真与计算结果表明：单位核反应率下硼层界面处离子整体射出率在涂硼厚度小于1.5μm时与硼层厚度近似呈正线性相关,在涂硼厚度大于1.5μm后随涂硼厚度增大而增速变缓,在涂硼厚度为3.6μm时达最大为1.3×10^-4 (cm²·s)^-1。基于离子整体射出率的结果进一步计算得到涂硼正比计数管本征探测效率与涂硼厚度之间关系曲线,该关系曲线可以为涂硼正比计数管研制中选择合适涂硼厚度、确定最佳的探测效率提供参考。     

3 MV加速器质谱测量36Cl

在端电压为3 MV的AMS装置上实现³⁶Cl及其他中重核素的高灵敏测量是AMS技术发展的重要方向之一。为进一步提高充气飞行时间探测方法中³⁶S的压低能力,本文研究了³⁶S和³⁶Cl在P10、异丁烷和丙烷气体中的能量歧离和角度歧离。在32 MeV的入射能量下测量了几个地下水样品中³⁶Cl的[JP2]含量,测量结果与72 MeV能量下的测量结果相符。测量结果表明,采用充气飞行时间探测方法在3 MV的串列加速器上测量³⁶Cl时,探测限为³⁶Cl/Cl≈10^-14,当样品中³⁶Cl/Cl≈10^-13时测量不确定度为30%。     

松辽盆地东南部油气、煤层气后生蚀变硫同位素特征

对松辽盆地东南部上白孚统泉头组、姚家组和嫩江组岩石中黄铁矿及硫同位素特征研究表明,泉头组、姚家组中后生还原褪色作片j形成的灰色、灰绿色砂岩中的黄铁矿及硫同位素均显示出了深部来源的油气、煤层气有机流体作用成分特征.该区原生沉积成岩岩石及黄铁矿中硫同位素的δ34SV-CDT为正值,油气、煤层气有机流体还原作用岩石及黄铁矿中δ34SV-CDT为负值.油气、煤层气还原作用不仅使杂色、紫红色原生氧化砂岩还原为灰色、灰绿色还原性砂岩,还使岩石还原容量大大增强,而且油气、煤层气在有机流体与岩石的相互作用过程中有铀的叠加富集,岩石铀含量普遍增加,局部可形成铀异常、铀矿化.首次在门达地区姚家组含矿砂岩中发现网脉状水云母化,显示铀成矿具有低温热液蚀变特征,铀矿化与低温热流体作用有关.