光化学法锂同位素分离中化学反应速率常数测量

氢气与锂蒸气的化学反应速率常数是激光化学法锂同位素分离过程的一个重要参数。本文以可调谐半导体激光器为工具,通过监测锂原子蒸气对光的吸收测量原子蒸气密度的相对变化,建立了一种测量该速率常数的方法。在光化学锂同位素分离的典型条件下测得化学反应速率常数为9.0×10^-22 m³/s。该数值对于未来锂同位素分离装置中激光照射时间和氢气密度等参数的选择具有重要指导意义。     

辽宁娘娘宫金银矿床地质特征及成因

对娘娘宫金银矿床成矿地质特征和矿床成因进行了研究,研究结果表明:该矿床受EW向断裂带石英脉控制,矿床类型为石英脉型;矿床矿石δ34S总平均值为2.91‰,变化范围为1.6‰～4.9‰,显示了热液硫同位素特点;铅同位素结果集中在原生铅区内,显示了古老的铅体系特征,说明金源可能来源于新太古代富金建平群大营子组;氢氧同位素投点结果靠近雨水线,表明成矿热液有大气降水的参与;含金石英脉包体的Rb-Sr年龄为186.6 Ma,与闪长岩脉的成岩年龄具有一致性,显示两者成因上的联系。综合分析表明,该矿床为混合热液成因的石英脉型金银矿床。     

海南温泉设施氡及子体浓度测量与所致剂量研究

为了解海南省温泉设施内氡及子体浓度水平以及温泉利用带来的辐射剂量,采用连续测量方法,对海南省4个地区的典型温泉酒店内不同环境空气中氡及其子体浓度开展了现场测量。结果显示:温泉酒店室内氡及其子体的平均浓度分别为(37.7±21.1) Bq/m³和(16.3±13.9) Bq/m³,氡浓度低于世界卫生组织推荐的参考水平和我国现行国标GB 18871—2002规定的室内氡控制水平;温泉酒店室内环境空气中氡子体所致年有效剂量平均值为1.03 mSv,处于我国正常本底水平范围;客房内氡及子体浓度普遍高于酒店大厅和酒店工作人员的工作间,大厅及工作间相对较低的平衡因子佐证通风状态良好,提示温泉酒店内氡浓度与通风状态密切相关;观察到温泉水利用可以导致客房房间内氡浓度暂时性升高。     

细菌反硝化法与化学转化法测试硝酸盐氮氧同位素对比研究

利用细菌反硝化和化学转化法将标准样品、海水、湖水和自来水样品中硝酸盐转化为N₂O,并用气体稳定性同位素质谱测定其氮氧同位素组成,对两种转化方法获得氮氧同位素比值校准曲线的相关参数、方法精密度、准确度和检出限等指标进行对比。结果表明,两种方法将硝酸盐还原为N₂O的转化率均大于90%;细菌反硝化法和化学转化法的氮同位素比值校准曲线斜率分别为0.959和0.481,接近各自理论值1和0.5;两种方法氧同位素比值校准曲线斜率分别为0.908和0.697,与理论值1之间存在一定偏差;两种方法测定氮同位素比值标准偏差均小于0.5‰,氧同位素比值标准偏差均小于1‰;细菌反硝化法和化学转化法测试硝酸盐氮氧同位素方法检出限分别为4.4 nmol和7.54 nmol;两种方法均能较为准确地测定三种类型样品(海水、湖水和自来水)中硝酸盐的氮同位素组成,其结果可以相互验证,差值在0.11‰～0.77‰之间;氧同位素比值差值在3.67‰～5.75‰之间,结果表明,两种方法在硝酸盐还原为N₂O的过程中氧元素产生不同程度的同位素分馏效应,化学转化法产...     

基于光化学锂同位素分离条件的同位素比率测量

从光化学锂同位素分离实验研究的需求出发,基于其分离条件,提出了一种测量锂同位素比率的方法。该方法利用锂原子蒸气对探测光吸收峰的峰值来计算锂的同位素比率,避开了测量原子密度时所需的吸收信号频率定标与光强随频率变化积分中积分限的选择问题。该方法还根据锂同位素吸收谱的特殊性采用具有较强吸收效应的⁶Li的D₂线对应的吸收峰峰值,可在原子蒸气中⁶Li含量较低时提高对比率的测量精度。设计并搭建了实验装置,对该方法进行了测试。同一条件下所测得的同位素比率相对标准偏差小于1%,表明该方法对光化学分离方法中锂同位素比率相对变化是敏感的。这意味着该方法可作为以原子蒸气为分离介质的激光锂同位素分离研究的诊断手段。     

加速器质谱法测量含铀微粒中铀同位素比的方法研究

准确测定含铀微粒同位素比在核保障中有重要的应用价值。本文采用将含铀微粒溶解并加入高纯Fe粉烘干的方法制样,采用中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器质谱测量靶样中的同位素比。通过对CRM铀系列同位素标准样品的分析表明,该方法可测定高于10^-5的²³⁶U/²³⁸U同位素比;对于²³⁵U/²³⁸U同位素比在10^-4～10^-1范围内的含铀微粒,²³⁵U/²³⁸U同位素比相对扩展不确定度均小于10%。     

谷露地热田水文地球化学特征

在地热田勘查阶段,地热田水化学特征分析可以提供地下水来源、热异常分布和深部热储温度等信息,为地热田勘查及选区提供水文地质依据。通过分析水文地质条件和水文地球化学特征,认为谷露地热田具有完整的地下水补-径-排体系,热水来源于西侧念青唐古拉山的雨水和冰雪融水,由西侧山前深大构造运移至深部,经加热,储集于构造破碎带和基岩风化壳中。地下热水中 Cl、F、Si、Li 和 Cs 等热流体特有组分浓度较高,表明其具有深循环的特征。热水的水化学类型为 HCO₃·Cl-Na 或 Cl·HCO₃-Na 型,矿化度介于 2.2～2.9g·L^-1之间,氯化物型热水指示了深部热流体的主要通道。采用 Si O₂石英温标、Na-K 温标和 K-Mg 温标分别计算了深部热储温度,认为谷露地热田浅层热储温度介于 180～206℃之间,深部热储温度介于 215～228℃之间。     

东濮凹陷濮卫地区天然气成因与来源

通过对东濮凹陷濮卫地区天然气组分、碳氢同位素特征分析,探讨了研究区天然气地球化学特征、成因及来源。研究区天然气中主要以甲烷为主,重烃气含量较高,天然气干燥系数(C_1/C_(1-5))大部分小于0.95,为典型的湿气。天然气δ~(13)C_1集中分布在-41.9‰～-28.4‰,δ~(13)C_2集中分布在-29.3‰～-23.1‰,δ~(13)C_3集中分布在-28.3‰～-21.3‰,δ~(13)C_4集中分布在-27.6‰～-23.4‰。表明研究区天然气主要为有机成因的煤型气,含少部分油型气及混合气。气源对比研究表明,卫城气田天然气为典型的混合气,主要来源于沙三、沙四段湖相烃源岩,混有部分深部石炭-二叠系的高熟阶段的煤型气。户部寨气田天然气为典型的煤型气,来源于深部石炭-二叠系的高熟阶段煤型气。濮城气田天然气类型较多,油型气来源于沙三、沙四段湖相烃源岩,煤型气来源于深部石炭-二叠系的高熟阶段煤型气,混合气则为以上两处烃源岩混合来源。     

沽源地区火成岩类同位素地质及铀成矿条件研究

对沽源-多伦盆地火山岩类和花岗岩类进行了同位素地质年代学、地球化学和铀成矿条件的系统研究。确定了该区张家口组、花吉营组火山岩类均属早白垩世产物,其形成年龄为125～135Ma。指出该区花岗岩浆活动有前海西期、海西期、印支期和燕山期,且查明不存在文献中提到的自北而南分布的三条东西向海西期花岗岩浆活动带。该区火山岩类为钙碱性和碱钙性,均来源于相同或相近成分物源不同程度的部分熔融,且未经历明显的岩浆分异作用。花岗岩类具有同熔型和改造型两类,前者来源于下地壳,后者来源于上地壳。还指出该区区域铀成矿作用具有多期次特点,同一矿床铀成矿作用的叠加是形成富铀矿体的前提。明确指出该区火山岩类铀含量较低,对铀成矿不利。然而,在不利的地质背景中也存在许多有利铀成矿的地段和岩性,应作为今后找矿的重点对象。     

元素分析-同位素质谱测定δ15N和δ34S的信号强度响应特征

自然界中不同类型样品C、N和S元素含量以及C/N和C/S的差异极大,导致元素分析-同位素比值质谱仪(EA-IRMS)联机系统的进样量和检测信号强度的变化范围极大。进样量和信号强度对EA-IRMS测定δ¹⁵N和δ³⁴S的影响将导致样品测量结果具有较大的不确定性。为应对样品中目标元素含量低或样品稀缺等限制,本研究重点关注EA-IRMS测定δ¹⁵N和δ³⁴S的信号强度依赖性特征。结果表明,EA-IRMS在小元素进样量或弱信号强度条件下测定δ¹⁵N和δ³⁴S需要进行空白校正。在1.71～561.93μg N和3.74～100.62μg S的进样条件下,同位素标准物质δ¹⁵N和δ³⁴S的测定误差变化范围分别为0.18‰～0.54‰和0.21‰～0.88‰,测定精度变化范围分别为0.24‰～0.57‰和0.27‰～0.54‰。该联机系统对高C/N和C/S(>200)木材标准物质测定时,其δ¹⁵N平...     

BRISOL钠同位素放射性核束的产生

北京放射性核束装置在线同位素分离器（BRISOL）采用100 MeV、200 μA回旋加速器提供的质子束打靶产生中、短寿命放射性核束,在线分析后供物理用户使用,其质量分辨率好于20 000。为开展²⁰Na核的奇异衰变特性研究,研制了氧化镁靶,并采用100 MeV质子束轰击氧化镁靶在线产生了^20～26Na⁺的钠同位素放射性核束。当质子束流强为8 μA时,²⁰Na⁺离子束的最大产额为2×10⁵ s^-1,²¹Na⁺离子束的最大产额为4×10⁸ s^-1。完成了北京放射性核束装置首个放射性核束物理实验,累计供束近200 h。     

粤北棉花坑铀矿床深部矿体矿化剂CO_2来源探讨

棉花坑铀矿床是我国华南重要的大型花岗岩型铀矿床,该矿床碳酸盐化与铀矿化关系密切,本研究对棉花坑铀矿床深部矿体不同期次的方解石进行碳、氧同位素分析。该矿床矿前期、成矿期、矿后期都发育方解石,从早到晚,方解石的δ~(13)C_(PDB)值有明显降低的趋势,而δ~(18)O_(SMOW)值矿前期最低,成矿期与矿后期方解石的δ~(18)O_(SMOW)值变化范围与平均值相似。棉花坑矿床矿前期方解石δ~(13)C_(PDB)为-4.9‰~-6.0‰,平均值为-5.5‰,与幔源的CO_2的碳同位素变化范围和平均值相似,而成矿期与矿后期由于CO_2发生脱气作用引起同位素分馏而降低,表明该矿床成矿流体中的碳来自地幔去气作用,方解石的δ~(13)C_(PDB)-δ~(18)O_(SMOW)组成呈负相关关系,进一步证实棉花坑铀矿床成矿流体中CO_2矿化剂由地幔去气作用形成。     

基于稳定同位素比率差异的西湖龙井茶产地溯源分析

通过测定不同产区扁形茶稳定同位素比率,借助化学计量学工具探索建立西湖龙井茶产地区分模型。从山东、四川、浙江、贵州等扁形茶主产区代表性取样,采用稳定同位素质谱测定样品中碳、氢、氧、氮、锶、铅、镉稳定同位素比率,对其进行方差分析,采用逐步线性判别（FLDA）、决策树C5.0和神经网络方法构建模型进行产地区分。结果表明,不同产地扁形茶中稳定同位素比率表现出产地差异。δD、δ¹⁸O受陆地效应和高程效应影响较大,并且二者有较好的正相关关系,⁸⁸Sr/⁸⁶Sr比值随地区纬度增加而增大,在不同产地扁形茶间差异尤为显著。FLDA和BP-ANN模型对外部样本的预测能力相对较差,分别为76%和84%;决策树算法模型回代验证准确率为91.35%,对外部样本的预测准确度达到92%。结果表明,在西湖龙井茶产地判别中,采用基于稳定同位素比率的决策树算法模型可取得较好的效果。     

229Th的分离和测量方法

²²⁹Th是一个适合于同位素稀释质谱法(IDMS)分析环境样品中钍同位素浓度的同位素稀释剂。建立了一种稳定可靠的从²³³U溶液中提取高纯²²⁹Th同位素稀释剂的方法,该方法采用串联阴离子交换柱分离U和Th同位素,全流程²³⁸U和²³²Th的回收率接近100%。采用多接收电感耦合等离子体质谱（MC-ICP-MS）反同位素稀释法准确标定了制备的²²⁹Th同位素稀释剂的浓度,为1.959×10^-9(1±0.5%) g/g,²³⁰Th与²²⁹Th的同位素比值为3.322×10^-3,并根据测量过程评定了稀释剂浓度的不确定度。     

应用可调谐外腔半导体激光器测量锂同位素比率

采用中心波长固定的可调谐外腔半导体激光器作为光源,通过激光吸收光谱法对锂原子同位素比率进行测量。该方法利用PID温控器实现锂金属蒸发温度的控制和测量。采用激光斜入射的方式消除光路调试过程中产生的标准具效应。实验测量给出了6组不同腔体温度下⁶Li和⁷Li在671 nm附近的吸收光谱,通过对⁶LiD₁和⁷LiD₂吸收峰进行积分吸收计算,得到⁶Li/⁷Li同位素比率测量精度可达2.5%。     

西藏谷露地热田ZK401高温地热井钻井工艺技术

谷露地热田是西藏那曲—尼木地热带上的典型水热型高温地热田,安全、经济和高效的钻井工艺技术很大程度上决定了其高温地热资源的可开发利用潜力。ZK401井是在谷露地热田实施的一口优质高产探采结合井,地层以花岗岩类为主,其岩石硬度大,机械钻速低,钻头使用寿命短。自上而下揭露多层热储,其35～41 m即可揭露124.8℃中温地热流体,汽水总量约40 t·h^-1;50～320 m揭露超过120℃的中温热储,汽水总量约30～35 t·h^-1;320～1 320m揭露186.9℃高温热储,汽水总量高达348 t·h^-1,具有热储埋深浅、温度高,断裂构造发育,地层出水量大的特点,高温及水侵作用致使钻井液极易失效,井喷风险大,安全钻井难。为解决上述钻井施工难点,进行了高温地热钻井关键技术研究。通过采用异形齿PDC钻头和岩石热裂提速技术,使单只异形齿PDC钻头进尺较同规格牙轮钻头提高了23%～48%,使三开井段花岗岩类地层的平均机械钻速提升至3.18 m·h^-1。通过优化井身结构,采用简易控压钻井技术,利用低温清水作为二...     

Cs和I在某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线周围土壤中的扩散行为

裂变产物¹³⁷Cs和^129/131I是液态流出物中重点关注的核素，其产额高、迁移能力强，具有生物有效性，是核设施辐射环境安全评价的重要指标。本文以某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线下方浅层土壤及模拟地下水为实验材料，采用稳定同位素(¹³³Cs和¹²⁷I)替代开展贯穿扩散实验，通过自定义软件Pycharm对扩散数据进行拟合。结果表明，不同采样点的浅层土壤通过吸附作用阻滞Cs⁺扩散，Cs⁺的有效扩散系数为3.87×10^-11～4.31×10^-11 m²/s;而对于阴离子I^-,其所有采样点的固液分配系数K_d均趋近于0(1.75×10^-4～2.72×10^-7 L/g)、有效扩散系数为1.97×10^-11～2.61×10^-11 m²/s,表明弱吸附...     

高温He离子辐照引起的Hastelloy N合金微结构变化研究

本文采用30 keV的He离子辐照Hastelloy N合金,辐照温度为500C,剂量分别为:1×10¹⁵、×10¹⁵、1×10¹⁶He⁺/cm²。利用扫描电子显微镜（SEM）研究了辐照后块体样品的表面形貌。结果表明,辐照后的块体样品均观察到了表面起泡现象。利用透射电子显微镜（TEM）研究了辐照后TEM样品微结构的变化。结果表明,低剂量(1×10¹⁵ He⁺/cm²)辐照的样品中出现了黑斑缺陷;随着辐照剂量的增加,开始出现位错环及纳米级的氦泡,同时黑斑密度减少;当剂量增至1×10¹⁶He⁺/cm²,位错环以及氦泡的尺寸和密度明显增大,晶界处氦泡更加密集。     

气溶胶中210Po分析方法研究

经过同位素示踪实验,研究了酸度、时间、体积、温度、还原剂对²¹⁰Po自沉积的影响,以及气溶胶预处理的条件实验,得出了最佳实验条件,对实际气溶胶样品中²¹⁰Po进行了分析测定,全程化学回收率在94.0%～103%,平均值为(98.1±5.5)%。太原地区冬季气溶胶中²¹⁰Po的活度浓度范围为1.21～1.53 mBq/m³,平均值为(1.31±0.08) mBq/m³。     

高温气冷堆内含硼碳材料吸湿特性与扩散系数研究

高温气冷堆（HTGR）是世界上首座具有第四代核电特征的堆型,堆内装载了大量石墨和碳作为结构材料和燃料元件基体。碳素材料是一种多孔材料,常温下吸附空气中的水分等杂质。高温气冷堆的初装堆除湿过程和事故后除湿过程,由水分扩散性能决定。通过含硼碳（BC）材料动态吸湿实验得到水分质量变化曲线,将其与模拟结果拟合得到材料中水分的有效扩散系数D_e＝7.30×10^-10 m²/s。通过吸湿实验得到湿度和温度对平衡吸湿量的影响。环境湿度越高,平衡吸湿量越大,二者近似呈线性关系;温度越高,平衡吸湿量越小。