十二烷基磺酸根插层Ni~(2+)-Fe~(3+)/Co~(2+)-Ni~(2+)-Fe~(3+) LDHs及其结构研究

应用水热技术制备了二元Ni2+-Fe3+-CO23- LDHs和三元Co2+-Ni2+-Fe3+-CO32- LDHs,以十二烷基磺酸根离子作为插层客体,通过离子交换反应在酸性溶液中实现了十二烷基磺酸根插层Ni2+-Fe3+ LDHs和Co2+-Ni2+-Fe3+-LDHs。十二烷基磺酸根在Ni2+-Fe3+LDHs层间出现了2种空间导向和排列:即十二烷基磺酸根以单层垂直方向排布和以双层垂直方向排布在层间;十二烷基磺酸根在三元组分Co2+-Ni2+-Fe3+-LDHs层间只有一种空间排列方式,即十二烷基磺酸根以单层垂直方向排布于Co2+-Ni2+-Fe3+-LDHs层间。     

Co~(2+)-Ni~(2+)-Fe~(3+)-CO_3~(2-)LDHs的水热合成及表征

以尿素作为沉淀剂,酒石酸钠作为络合剂,氮气作为保护气,借助于水热合成技术成功合成了高结晶性规则形貌三元组分Co2+-Ni2+-Fe3+-CO23-LDHs,通过XRD、SEM、FTIR、EDS、原子吸收等分析手段对合成产物进行了表征。     

Ni~(2+)-Al~(3+)-PW_(12)O_(40)~(3-)-LDHs的制备及表征

利用尿素法成功合成了Ni/Al摩尔比分别为2∶1,3∶1,4∶1的Ni2+-Al3+-LDHs。结果表明,Ni/Al摩尔比为2∶1制备的Ni2+-Al3+-LDHs具有较高的结晶度和较规整的片层形貌。Ni2+-Al3+-LDHs(Ni/Al=2)层状材料经400℃煅烧后,其层间CNO-、CO32-脱除并生成复合金属氧化物(LDO),以LDO作为前驱体通过煅烧重组法将磷钨杂多酸根(PW12O403-)成功引入到Ni2+-Al3+-LDHs层中,形成了Ni2+-Al3+-PW12O403--LDHs新型催化剂材料。     

Zn~(2+)-Ni~(2+)-Al~(3+)-MnO_4~--LDHs制备及其表征

锌、镍和铝物质的量比为1∶3∶2,以尿素为沉淀剂,采用均相沉淀技术制备Zn~(2+)-Ni~(2+)-Al~(3+)-CO_3~(2-)-LDHs。以Zn~(2+)-Ni~(2+)-Al~(3+)-CO_3~(2-)-LDHs为前驱体,分别与Cl-和MnO_4~-进行离子交换,将MnO_4~-引入Zn~(2+)-Ni~(2+)-Al~(3+)-LDHs层间制备Zn~(2+)-Ni~(2+)-Al~(3+)-MnO_4~--LDHs新型复合材料。通过XRD、SEM、FT-IR和EDS等对合成产物Zn~(2+)-Ni~(2+)-Al~(3+)-MnO_4~--LDHs进行表征。结果表明,Zn~(2+)-Ni~(2+)-Al~(3+)-MnO_4~--LDHs复合材料结晶度较高,层间距为0.912 nm,具有明显的六边形层状结构,片层横向尺寸约为3μm,厚度约为100 nm。     

花状三元Mg~(2+)-Zn~(2+)-Al~(3+)-LDHs的制备及其光催化性能研究

以尿素为沉淀剂,以Mg(NO_3)_2·4H_2O、Zn(NO_3)_2·6H_2O、Al(NO_3)_3·9H_2O为原料,采用均相沉淀技术制备了Mg~(2+)-Zn~(2+)-Al~(3+)-LDHs新型光催化材料。实验研究结果表明Mg~(2+)-Zn~(2+)-Al~(3+)-LDHs为片层状圆盘状形貌,平面尺寸为3μm,厚度约为250 nm,层间距为0.781 nm。该材料禁带宽度窄(2.49 Eg),是理想的光催化剂。以Mg~(2+)-Zn~(2+)-Al~(3+)-LDHs作为光催化剂,在一定条件下可以有效降解甲基橙。催化反应60 min后,降解率为95%。     

Ni2+-Al3+-MoO2-4-LDHs防腐缓蚀剂的制备及其表征

以镍铝摩尔比为3∶1,尿素作为沉淀剂,采用均匀沉淀法制备了Ni2+-Al3+-CO2-3-LDHs层状材料。以Ni2+-Al3+-CO2-3-LDHs作为前驱体,分别与NaCl、钼酸钠( Na2 MoO4·2H2 O)进行离子交换反应,成功构建了Ni2+-Al3+-MoO2-4-LDHs防腐缓蚀剂。通过XRD、SEM、FT-IR、TG-DTG、ICP对样品进行了分析表征,研究结果表明MoO2-4插入LDHs层间,其层间距由0.769 nm增加到0.982 nm,样品晶相完整,并保持了良好的层状结构。     

Ni2+-Fe3+-CO2-3-LDHs亲油改性及其除油性能研究

尿素作为沉淀剂,采用均相沉淀技术制备了Ni2+-Fe3+-CO2-3-LDHs层状材料.以Ni2+-Fe3+-CO2-3-LDHs作为前驱体,分别与NaCl、十二烷基磺酸钠(CH3(CH2)11SO3Na)进行离子交换反应得到Ni2+-Fe3+-CH3(CH2)11SO-3-LDHs新型吸附剂材料,成功实现了将CH3(CH2)11SO-3负载到Ni2+-Fe3+-LDHs层状材料,对Ni2+-Fe3+-CO2-3-LDHs进行亲油改性,研究表明该改性后的材料为介孔材料,其比表面积为196.2m2/g,平均孔径为18.3nm.利用Ni2+-Fe3+-CH3(CH2)11SO-3-LDHs复合材料对含油污水进行处理,实验表明十二烷基磺酸根离子插层Ni2+-Fe3+-LDHs后的产物增强了LDHs的亲油吸附性能,其饱和吸附量为6.57μL/g.     

磷钨杂多酸插层Ni2+-Mg2+-Al3+-LDHs复合材料的合成

利用尿素回流法合成Ni²⁺-Mg²⁺-Al³⁺-LDHs,Ni²⁺-Mg²⁺-Al³⁺-LDHs层状材料经300 ℃焙烧后,以焙烧产物作为前驱体,通过焙烧重组法将磷钨杂多酸成功引入Ni²⁺-Mg²⁺-Al³⁺-LDHs层中,制备磷钨杂多酸插层Ni²⁺-Mg²⁺-Al³⁺-LDHs复合材料。     

MoO3改性SO2-4/Al2O3-ZrO2固体酸的制备和表征

以硝酸锆为锆源、硝酸铝为铝源,采用共沉淀法制备了Al2O3-ZrO2复合载体,通过MoO3改性和H2SO4浸渍法制备了MoO3改性的SO2-4/Al2O3-ZrO2催化剂.用XRD和FT-IR对催化剂进行表征,用元素分析仪测定硫含量,用乙酸和正丁醇的酯化反应对其催化活性进行考察.结果发现,当MoO3添加质量分数达12.0%时,出现MoO3衍射峰,表明适当的MoO3可以单层分布在催化剂表面,从而稳定SO2-4的存在.FT-IR分析结果表明,催化剂具有固体酸的特征峰.在MoO3添加质量分数为8.0%和焙烧温度650 ℃时,催化剂的催化活性达最大值,催化活性与硫含量的增加不一致.     

Ni2O3催化剂的制备及其催化NaClO分解产生活性氧的性能

采用混合法制备Ni2O3催化剂选择性催化次氯酸钠分解生成原子氧,该原子氧具有极强的活性,能增强次氯酸钠的氧化性。采用XRD、SEM、BET等方法对催化剂的物化性质及催化性能进行了研究,同时考察了不同负载量催化剂、次氯酸钠浓度、pH值和温度对镍基催化剂分解次氯酸钠产生活性氧的反应速率的影响。实验结果表明,次氯酸钠溶液浓度与反应速率成正比;而对于pH值来说,中性或弱酸性环境更有利于提高反应速率和产氧量;温度越高分解反应速率越快。在初步处理有机废水的实验中,甲醇、甲苯、间氨基苯磺酸COD的去除率分别达到91.3％、89.28%和84.53%。     

ZrOCl_2-H_2SO_4/γ-Al_2O_3催化剂的制备及对1-丁烯齐聚反应的催化性能

以γ-Al_2O_3为载体,负载Zr OCl_2和H_2SO_4制备Zr OCl_2-H_2SO_4/γ-Al_2O_3催化剂,并用于1-丁烯齐聚反应。采用气相色谱在线分析,确定产物组成,考察制备条件对催化剂催化活性的影响,通过1-丁烯转化率和主产物选择性确定适宜的反应条件。结果表明,在Zr OCl_2和H_2SO_4负载质量分数为4.5%和焙烧温度500℃条件下制备的催化剂,在反应温度140℃、1-丁烯液时空速2 h-1和N2分压1.4 MPa条件下,表现出较好的催化活性,1-丁烯转化率96.77%,产物以二聚体(C8)为主,选择性85.99%。该催化剂失活后容易再生,且催化活性良好,1-丁烯转化率92.73%,C8选择性86.73%。     

Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3的CO氧化性能

采用柠檬酸络合法制备一系列不同铜铈比的Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3催化剂,用XRD、H2-TPR对其进行表征,采用连续固定床微反装置对Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3催化剂CO催化氧化活性进行评价。结果表明,Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3催化剂的XRD图谱中除归属于γ-Al_2O_3的晶相峰外,还出现CuO和CeO_2的晶相峰。高温水热引起活性组分CeO_2的晶粒聚集、长大和尖晶石结构CuAl2O4物质的生成;CuO-CeO_2之间的共生共存与相互作用,使得Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3催化剂中具有非完整结构的[Cu2+1-xCu+x][O1-12x12x]增多,Cu+离子和氧空位增多,有利于其H2-TPR还原峰温度向低温区偏移,有利于提高其CO的催化氧化活性,使得Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3催化剂的TCO50和TCO90降低。Cu与Ce物质的量比为5∶5制备的Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3-55催化剂的TCO50和TCO90分别降至最低的162℃和199℃,表明此时的Cu-Ce-O协同效应最佳;CuO-CeO_2二相的共生共存与相互作用有利于减少高温水热环境下活性组分的聚集和晶粒长大,有利于Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3催化剂能够保持较高的CO催化氧化活性。     

柠檬醛在La2O3/γ-Al2O3催化剂上的等温吸附

对柠檬醛-乙酸乙酯溶液中柠檬醛在La₂O₃/γ-Al₂O₃催化剂上等温吸附行为进行了研究。结果表明,30 ℃柠檬醛在La₂O₃/γ-Al₂O₃催化剂上的吸附动力学符合准二阶吸附动力学模型,吸附动力学方程为：1/q_t=2.350/t+0.063 3(R²=0.998 5)。（30~65） ℃柠檬醛在La₂O₃/γ-Al₂O₃催化剂上的等温吸附符合Langmuir方程,温度升高使柠檬醛的饱和吸附量增加,吸附热为32.19 kJ·mol^-1。     

新型纳米SO42-/TiO2催化剂制备及催化合成醋酸丁酯

采用高压水热法合成纳米锐钛矿相TiO₂前驱体,通过H₂SO₄溶液浸渍制备系列新型SO₄^2-/TiO₂催化剂,采用XRD、TG-DTG和TEM对其结构和形貌进行表征,并用于催化醋酸与正丁醇的酯化反应,考察H₂SO₄溶液浓度、浸渍时间和反应时间对酯化率的影响。结果表明,在H₂SO₄浓度1 mol·L^-1、浸渍时间12 h和反应时间180 min条件下,酯化率高达99.2%,催化剂具有优异的催化性能和较佳的重复使用性。