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设计合成了纳米、亚微米和微米级晶粒尺寸ZSM-5分子筛,并研究了其在两种反应温度下(510,650℃)对正庚烷催化制低碳烯烃反应行为。结果表明,在反应初始阶段,两种反应温度下晶粒尺寸对正庚烷转化率和产物选择性影响较小。但随着反应进行,纳米和亚微米ZSM-5在510℃下反应性能(低碳烯烃选择性及反应活性稳定性)相近且均高于微米ZSM-5;而650℃下,具有更短扩散路径和更大外表面积的纳米ZSM-5则体现出更高的反应性能。微米ZSM-5在两种温度下虽具有相对较高的低碳烯烃选择性,但其活性稳定性最低。进一步研究晶粒尺寸对费-托过程中石脑油催化裂解性能的影响发现,亚微米ZSM-5表现出最高的催化反应性能,这可能与反应原料的组成及相关反应途径变化有关。 相似文献
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采用不同浓度碱液处理制备了具有不同酸性质的多级孔HZSM-5分子筛,并考察其酸性能与孔结构变化对催化裂化(FCC)汽油中C5烯烃催化裂解性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附、氨气程序升温脱附技术(NH3-TPD)、吡啶红外(Py-IR)和扫描电镜(SEM)等表征手段研究了HZSM-5分子筛的结构、形貌、酸性质和孔道性能。研究结果表明,适宜浓度的碱液处理可以提高HZSM-5分子筛的强Br?nsted (B酸)酸量和介孔体积,显著提高C5烯烃转化率和乙烯、丙烯的收率。当碱液浓度为0.2 mol·L-1,HZSM-5分子筛强B酸中心和介孔体积之间的协同作用促进了C5烯烃的高效转化,转化率为84.8%(质量分数),乙丙烯总收率为86.0%(质量分数),分别比未处理的HZSM-5分子筛增加4.4%和15.5%。 相似文献
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为了考察硅源对ZSM-5分子筛合成和催化性能的影响,分别采用白炭黑、硅胶、硅溶胶和单分散SiO2为硅源合成ZSM-5分子筛,对合成的ZSM-5分子筛进行XRD、SEM、BET和NH3-TPD表征,并以C4烯烃为原料评价合成的ZSM-5分子筛的催化裂解性能。结果表明,以硅溶胶为硅源合成的ZSM-5分子筛具有较好的结晶度和催化活性。水热处理使分子筛酸量减少,孔容缩小,改善了分子筛的乙烯丙烯选择性。经600 ℃水热处理4 h的ZSM-5分子筛在常压、580 ℃和空速9 h-1反应条件下,丁烯催化裂解为乙烯和丙烯平均转化率为90.2%,乙烯和丙烯总收率达61.1%。 相似文献
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石脑油裂解制烯烃分子筛催化剂的性能同时受到酸性和扩散性质的影响,调变二者可以提升催化剂稳定性和烯烃选择性。采用溶剂挥发自组装方法制备了Si/Al物质的量比分别为30和50的多级孔道ZSM-5分子筛,经P和La修饰后,以正庚烷裂解作为探针反应,考察了多级孔道分子筛的催化性能,并与普通微孔分子筛进行了比较。结果表明:在正庚烷裂解制烯烃反应中,制得的纳米组装多级孔结构分子筛表现出更高的催化稳定性,双烯收率和丙烯选择性更高。Si/Al比的提高以及分子筛的多级孔道结构,有利于单分子裂解反应的发生,也有利于抑制氢转移等副反应的发生,从而降低了烯烃的损失。 相似文献
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使用工业固废赤泥和水玻璃进行ZSM-5分子筛的制备研究,调查了赤泥碱熔活化、赤泥添加量、模板剂(四丙基溴化铵、葡萄糖)用量等合成因素;并对低密度聚乙烯进行催化裂解研究,考察其催化裂解性能。结果表明,赤泥经过碱熔活化后,硅酸铝被转化为了铝酸钠;将碱熔赤泥、四丙基溴化铵、葡萄糖、水玻璃、去离子水以1.5∶0.8∶3.6∶24∶18的质量比混合、水热晶化后得到了ZSM-5。并在剂料比为5∶3、500℃下进行裂解实验,液体和气体产率分别为13%和84%,其中单环芳烃和低碳烯烃(C2-4~=)选择性分别为47%和75%,在生产苯、甲苯、二甲苯及乙烯、丙烯等方面展示了较好的应用前景。 相似文献
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分别以柴油和重油为原料,在微反活性评定和小型固定流化床装置上对EU-1、β及ZSM-5三种不同的分子筛催化剂的催化裂化反应性能进行了对比评价。结果表明,与基础剂相比,所掺EU-1助剂对产品分布改变不大,汽油辛烷值增加0.13;与等量ZSM-5助剂相比,EU-1助剂表现为液化气增量减少7.83%,总液收增高0.91%,但汽油辛烷值降低1.1;β分子筛对重油组分的裂化能力强于EU-1和ZSM-5,液化气增量介于EU-1和ZSM-5之间,具有一定增产丙烯和提高汽油辛烷值的能力。 相似文献
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Ling Zhang Shenglin LiuSujuan Xie Longya Xu 《Microporous and mesoporous materials》2012,147(1):117-126
A series of ZSM-5/ZSM-11 co-crystalline zeolites with various compositions and morphologies were successfully synthesized via an organic template-free hydrothermal route and characterized by XRD, XRF, SEM, NMR and N2 adsorption/desorption technologies. The effects of raw materials and batch composition were investigated systematically. Various silicon sources can be employed in the organic template-free synthesis of ZSM-5/ZSM-11 co-crystalline zeolite, however only a few types of aluminum sources are available. This organic template-free system is favorable to the aluminum-rich zeolite. With the increase of initial SiO2/Al2O3 ratio, the ZSM-5 percentage in the ZSM-5/ZSM-11 co-crystalline zeolite increases as well as the crystal size, and especially the morphology of ZSM-5/ZSM-11 co-crystalline zeolite prepared from the colloidal silica-NaAlO2 solution system changes gradually from nano-rod aggregation, micro-spindle to single hexagon and then to twinned hexagon crystals. Moreover, Na+ and OH− in the initial materials can promote the nucleation of the ZSM-5/ZSM-11 co-crystalline zeolite significantly and are beneficial to the formation of crystals with relatively low length/width ratio, while K+ postpones the crystallization process seriously. 相似文献
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采用原位合成的方法制备了Cr掺杂的ZSM-5分子筛,研究了Cr含量对于正丁烷催化裂解性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis)、拉曼光谱(Raman)、氨程序升温脱附技术(NH3-TPD)和吡啶红外(Py-FTIR)等表征手段研究了分子筛的结构、Cr物种的存在状态以及分子筛的酸性。研究结果表明,部分Cr进入分子筛的骨架,以单分散的形式存在,当Cr含量较低时,Cr的引入对于分子筛的弱酸性没有太大的影响。少量Cr的引入会极大提高正丁烷的转化率和乙烯、丙烯的收率,当Cr/Al摩尔比为0.04,反应温度为650℃时,正丁烷的转化率达到99.2%,乙烯、丙烯的收率达到53.8%,分别比未改性的ZSM-5高15.5%和5.0%。这可能是由于Cr活性组分的脱氢性能和分子筛的酸性形成协同作用,促进了正丁烷的高效转化。 相似文献
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ZSM-5/MCM-41复合分子筛的微波合成及催化性能 总被引:1,自引:0,他引:1
用微孔沸石硅源法微波合成ZSM-5/MCM-41复合分子筛,采用XRD、BET和NH3-TPD技术对合成分子筛进行表征。结果表明,复合分子筛具有类MCM-41 的典型六方介孔结构,同时具有中孔和微孔结构,复合分子筛的总酸量介于HMCM-41酸量与HZSM-5酸量之间。利用脉冲微反装置考察合成分子筛的邻二甲苯异构化催化性能。结果表明,ZSM-5/MCM-41复合分子筛具有高于同硅铝比的MCM-41、ZSM-5和ZSM-5/MCM-41的机械混合物的催化活性。 相似文献
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ZSM-5 zeolite has been hydrothermally synthesized in-situ on the external surface of calcined kaolinite in the presence of n-butylamine. This supported zeolite was characterized by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), Fourier transform infrared (FT-IR) spectroscopy and N2 adsorption. Several synthesis variables were systematically investigated, including SiO2 to Al2O3 ratio, pH, crystallization time, and crystallization temperature. After mixing the ZSM-5 with a Fluid Catalytic Cracking (FCC) catalyst, catalytic performance was evaluated by cracking vacuum gas oil (VGO) in a micro-fixed bed reactor. ZSM-5 addition was favorable for the production of light olefins by catalytic cracking of VGO. 相似文献
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采用高温水热法和等体积浸渍法将La离子负载于ZSM-5分子筛上得到了改性ZSM-5分子筛材料。水热法La改性样品改变了ZSM-5的晶胞尺寸,提升了其强酸、弱酸及总酸量。浸渍法改性样品也提高了其酸量但是对晶胞参数没有影响。将改性样品应用于正己烷催化裂解反应中,两种方法均得到了较高的双烯收率,其中水热法改性样品在空速为6 h-1时乙烯收率和丙烯收率分别为23.39%和25.17%,这与原样相同空速下的乙烯丙烯收率(乙烯为21.19%,丙烯为21.04%)相比分别提升了约2%和4%,略高于浸渍法改性样品。在长周期反应寿命方面也有了显著提高,在空速为4 h-1时,水热法改性样品(2000 min)和浸渍法改性样品(1600 min)均显著优于原样(800 min)。这些结果表明采用水热法La改性可以更好地提升ZSM-5分子筛在正己烷催化裂解反应中的性能。 相似文献
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采用溶胶-凝胶法和等体积浸渍法,分别对ZSM-5分子筛进行TiO2改性和Pt负载,获得了具有脱氢-裂解双功能的Pt/TiO2/ZSM-5催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附、TEM、XPS和NH3-TPD对样品的晶体结构,孔结构、形貌、活性金属价态和酸性质等进行了表征,并研究了正丁烷在此催化剂上催化转化制备低碳烯烃的反应规律。研究结果表明,TiO2的引入,一方面使得改性后的ZSM-5分子筛获得了额外的酸性中心,特别是强酸性位含量的增加,有助于促进正丁烷的活化;另一方面Pt与TiO2之间存在“金属-载体”强相互作用(SMSI),在H2还原气氛下,Pt能够促进TiO2的还原,生成Ti3+物种,而Ti3+的存在增加了Pt周围的电荷密度,降低了Pt对低碳烯烃(C2=~C3=)的吸附能力,抑制了深度脱氢和生焦反应,从而提高双功能催化剂对烯烃的选择性。当H2还原温度为450℃时,Pt/10TiO2/ZSM-5催化剂在625℃下的正丁烷转化率为76.1%,低碳烯烃(C2=~C3=)收率为50.9%,分别比Pt/ZSM-5催化剂提高了16.7%和12.6%。 相似文献