纳米二氧化钛/氧化石墨烯的制备及对水中污染物的去除性能研究

利用改进Hummers法制备氧化石墨烯(GO),以GO为载体,通过一步溶胶混合法成功制备TiO_2/GO复合催化剂,并利用傅里叶变换红外光谱(FT IR),X射线衍射仪(XRD),透射电子显微镜(TEM)等技术对其进行表征;同时,探究了TiO_2/GO复合催化剂的投加量对罗丹明B(RB)模拟废水的光催化性能和吸附性能的影响,以及最佳投加量时复合催化剂的重复使用性能。结果表明,TiO_2/GO复合催化剂中TiO_2颗粒均匀分布于薄纱状的GO片层两侧。TiO_2/GO复合催化剂投加量为50mg/L时对罗丹明B降解效果最好,在紫外吸光度554nm处罗丹明B溶液的脱色率(即UV_(554)罗丹明B溶液的去除率)和总有机碳(TOC)去除率分别达到99%以上和66.72%。TiO_2/GO复合催化剂的降解性能优于纯TiO_2。TiO_2/GO复合催化剂重复使用5次后,对RB的UV_(554)去除率和TOC去除率依然维持在99%以上和55%左右。TiO_2/GO复合催化剂对RB的吸附30min后基本达到平衡,吸附过程更为符合准二级动力学方程,拟合平衡吸附量Qe为253.8mg/g。     

GO/TiO_2复合材料的制备和光催化性能研究

以钛酸丁酯为钛源,少层氧化石墨烯为GO源,通过溶剂热法和煅烧法合成GO/TiO_2催化剂。在300W氙灯照射下,以甲基橙为降解对象,探究不同制备方法、GO掺杂比例、用量的催化剂对光催化降解效率的影响。结果表明,当甲基橙初始浓度为10 mg/L,投加0.50 g/L煅烧法制备的0.8%GO/TiO_2催化剂时光催化效果最好,高达93.8%,且光催化反应符合一级动力学方程,其光催化降解的速率常数为1.090 h~(-1)。     

GO复合的混晶TiO_2的光催化性能

利用溶胶-凝胶法原位制备氧化石墨烯复合的TiO_2(简称GO/TiO_2),通过扫描电镜、X射线衍射、紫外-可见漫反射吸收光谱和亚甲基蓝的降解对制备过程中的影响因素进行了分析。结果表明,当m(氧化石墨烯)∶m(TiO_2)为1.05%、焙烧温度为450℃时,催化剂的活性最高,紫外光照4 h后,亚甲基蓝基本降解完全。GO的掺入降低了锐钛矿相向金红石相的转变温度。1.05%GO/TiO_2为混晶结构,主要以板钛-锐钛矿相存在,并含少量金红石相,平均晶粒约为9.8 nm,颗粒分布较为均匀。少量GO的复合明显增强了TiO_2的光响应性能。     

煤基石墨烯/TiO_2复合材料的制备及光催化性能

以资源丰富的褐煤为原料,经高温石墨化处理后,采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO),再以四氯化钛(TiCl_4)为钛源,通过水热合成法制备煤基石墨烯/TiO_2(CRGO/TiO_2)复合材料。利用扫描电镜(SEM)、能谱仪(EDS)、透射电镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、低温氮气物理吸附仪、傅里叶红外光谱仪(FTIR)对复合材料的微观结构进行系统表征,并重点研究不同GO添加量下所制CRGO/TiO_2复合材料对液相中罗丹明B的光催化降解性能。结果表明:以褐煤为碳质前体,TiCl_4为钛源,采用水热合成法可合成具有介孔特征的煤基石墨烯/TiO_2复合材料,其比表面积可达88.53~169.64m~2/g,孔径主要分布在2~12nm,且随着GO添加量的增加,复合材料的孔径分布逐渐变窄。复合材料中的TiO_2纳米颗粒主要以锐钛矿晶型均匀分散于层状石墨烯表面。GO添加量是影响复合材料光催化降解性能的重要因素。当GO添加量为8%时,CRGO/TiO_2复合材料在可见光下对罗丹明B的降解率可达98.9%。     

TiO_2/GO复合材料光催化降解大气中VOCs研究

为提高TiO_2光催化降解VOCs的活性,以氧化石墨烯(GO)作为光催化剂的载体,采用溶胶-凝胶法制备TiO_2/GO复合材料。利用SEM和XRD对样品进行分析表征。在紫外光照射下,以乙醇为目标污染物,分别以TiO_2和TiO_2/GO作为光催化剂,考察了TiO_2和GO负载比例对不同初始浓度VOCs光催化去除能力的影响。结果表明,复合材料中TiO_2以锐钛矿晶型为主,均匀地分散在片层GO表面,复合后减轻了TiO_2颗粒的团聚现象;TiO_2/GO对乙醇的光催化降解效率显著高于TiO_2;GO溶液浓度为1.0 g·L~(-1)时制备的TiO_2/GO(TG10)显示出较佳光催化性能,在乙醇浓度为8.24~14.22 g·m~(-3)范围内,TG10对乙醇的去除率可达90%以上。     

镍负载TiO_2/聚乙烯亚胺/石墨烯纳米复合催化剂的制备及性能

首先采用改进的Hummers法制备了氧化石墨烯(GO),再以聚乙烯亚胺(PEI)修饰的氧化石墨烯为载体,并以硫酸钛和氯化镍为前驱体,利用水热法在180℃下以PEI为交联剂制得镍负载的TiO_2/PEI/石墨烯纳米复合催化剂(Ni-TiO_2/PEI/RGO)。通过紫外-可见分光光度计(UV-vis)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)等测试手段对催化剂进行了表征。结果表明,Ni-TiO_2/PEI/RGO纳米复合催化剂中镍负载TiO_2纳米粒子与石墨烯能够均匀复合,并具有较小的晶粒尺寸,孔径分布主要在4~30 nm,比表面积为241.77 m2/g,镍的负载量为2.35%(质量分数),二氧化钛的负载量为17.46%(质量分数)。考察了该催化剂在Na BH4存在下对对硝基苯酚(4-NP)还原生成对氨基苯酚(4-AP)的催化活性。结果表明,使用Ni-TiO_2/PEI/RGO催化剂4-NP降解率为98%,且催化剂重复使用9次后,4-NP降解率仍能保持90%以上。     

原子层沉积法制备NiO/TiO2高效光催化剂

本文分别利用原子层沉积法和浸渍法制备了NiO/TiO_2复合光催化剂。研究了两种不同催化剂制备方法对催化剂催化活性的影响。研究结果表明:NiO负载量相同时,原子层沉积法制备的NiO/TiO_2催化剂相对于浸渍法制备的NiO/TiO_2催化剂降解苯酚速率更快。苯酚溶液紫外光照4h后原子层沉积法制备的NiO/TiO_2催化剂的苯酚降解率达97.5%,浸渍法制备的NiO/TiO_2催化剂的苯酚降解率为86.8%。     

漂浮型TiO2/石墨烯复合催化剂的制备及其性能

以空心玻璃微珠(HGM)为载体,采用水热法制备漂浮型石墨烯(RGO)-TiO_2复合光催化剂。首先将超声分散后的氧化石墨烯(GO)负载于经预处理后的HGM表面,而后以钛酸四丁酯为前驱体,在不使用还原剂条件下采用一步水热法制备出TiO_2/RGO/HGM复合光催化剂。研究了压力、GO(RGO)含量对复合光催化剂性能的影响。以罗丹明B(RhB)为降解对象分析了复合光催化剂的光催化降解效果。结果表明:GO成功负载于空心玻璃微珠表面,并通过水热过程在空心玻璃微珠表面原位还原生成RGO,二氧化钛形成RGO/HGM复合结构。此后,锐钛矿型TiO_2在RGO/HGM复合结构表面自组装成核并均匀负载从而形成TiO_2/RGO/HGM复合光催化剂。与TiO_2/HGM复合材料相比,TiO_2/RGO/HGM复合材料具有增强的光催化降解活性,再循环后具有良好的降解效果。此外,还提出了加载在HGM表面的RGO和TiO_2的可能机理和形成过程。     

Ag/AgBr-TiO_2/GO复合光催化剂的制备及性能研究

采用逐次插层氧化石墨烯(GO)的方法成功制备了Ag/AgBr-TiO_2/GO复合光催化剂,利用XRD、TEM、SEM对复合光催化剂进行了表征。以氙灯模拟太阳光,甲基橙为目标污染物,考察Ag/AgBr-TiO_2/GO光催化降解甲基橙的效果。研究结果显示TiO_2及Ag/AgBr纳米粒子较好地负载在GO表面上。在甲基橙为20 mg/L,催化剂为0.05 g的条件下,光源照射20 min后甲基橙的降解率即达到92%以上。     

GO物理形态对复合光催化剂性能的影响

以钛酸四丁酯以及固态和液态的氧化石墨烯(GO)为前驱物,分别制备了标记为TiO_2-RGO(s)和TiO_2-RGO(l)的复合光催化剂。对制备的2种复合光催化剂进行了表征,并以亚甲基蓝(MB)为目标物,对比研究了2种催化剂的光催化效能。结果表明,TiO_2-RGO(l)和TiO_2-RGO(s)的能级带宽分别降低至2.8、2.9 e V;二者光降解MB的效能均优于TiO_2自身,且降解效率随着GO含量的增加而增加;当TiO_2与GO的质量比为1∶0.06时,TiO_2-RGO(l)和TiO_2-RGO(s)对MB的降解率分别为96%和84%。动力学研究表明:TiO_2-RGO(l)和TiO_2-RGO(s)的准一级反应速率常数分别是TiO_2的3.2倍和2.2倍。     

GO/介孔TiO_2复合材料的制备及性能研究

以硫酸钛为钛源、聚乙二醇为模板剂,采用水热法制备了一系列具有吸附及光催化双功能的GO(氧化石墨烯)/介孔TiO_2复合材料,采用XRD、TEM、BET和紫外-可见漫反射等测试手段对所制备系列样品的微观结构、孔结构和光谱学性能进行了初步表征,并以甲基橙溶液为目标污染物测试其吸附性能及光催化活性,进而探讨了GO/介孔TiO_2复合材料的最佳制备条件。结果表明,GO/介孔TiO_2复合材料中氧化钛均为锐钛矿相,晶粒尺寸均在7 nm左右,系列复合材料均属于Langmuir Ⅳ型介孔结构,GO的复合适当拓宽体系光响应范围;水热温度为110℃、水热时间为24 h、GO的复合比为5 wt%时,对甲基橙溶液的吸附及光催化活性最强,1 h内降解率可达100%。     

镍负载二氧化钛/PEI/石墨烯纳米复合催化剂的制备与研究

首先采用改进的Hummers法制备了氧化石墨烯(GO),再以聚乙烯亚胺(PEI)修饰的氧化石墨烯为载体,并以硫酸钛和氯化镍为前驱体,利用水热法在180 ℃下以PEI为交联剂制得镍负载的TiO2/PEI/石墨烯纳米复合催化剂。通过紫外可见分光光度计(UV-vis)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)等测试手段对催化剂进行了表征。结果表明,Ni-TiO2/PEI/RGO纳米复合催化剂中镍负载TiO2纳米粒子与石墨烯能够均匀复合,并具有较小的晶粒尺寸。以对硝基苯酚(4-NP)为降解目标物,考察了该催化剂在NaBH4存在下还原4-NP的催化活性。结果表明,镍负载的TiO2/PEI/石墨烯纳米复合催化剂具有良好的重复催化活性,其降解率为98%,催化剂重复使用10次后,降解率仍能保持90%以上。     

TiO_2/g-C_3N_4的制备及光催化降解偏二甲肼废水

以钛酸丁酯为钛源采用水热合成法制备不同复合比的TiO_2/g-C3N4材料,借助XRD、FT-IR、TEM、UV-Vis DRS和PL对材料进行表征,并在可见光下进行偏二甲肼(UDMH)废水降解实验。考察了催化剂浓度、pH、UDMH初始浓度对降解效果的影响。结果表明,TiO_2/g-C3N4材料晶型结构完整,TiO_2以纳米颗粒形态在g-C3N4片层上均匀分布,拓展了可见光吸收范围,提升了对光生空穴-电子的分离能力。TiO_2与g-C3N4质量比为10%时,TiO_2/gC3N4光催化活性最佳,反应120 min对UDMH的降解率达到96.49%,相比g-C3N4提高了49.46%。     

TiO_2/g-C_3N_4的制备及光催化降解偏二甲肼废水

以钛酸丁酯为钛源采用水热合成法制备不同复合比的TiO_2/g-C3N4材料,借助XRD、FT-IR、TEM、UV-Vis DRS和PL对材料进行表征,并在可见光下进行偏二甲肼(UDMH)废水降解实验。考察了催化剂浓度、pH、UDMH初始浓度对降解效果的影响。结果表明,TiO_2/g-C3N4材料晶型结构完整,TiO_2以纳米颗粒形态在g-C3N4片层上均匀分布,拓展了可见光吸收范围,提升了对光生空穴-电子的分离能力。TiO_2与g-C3N4质量比为10%时,TiO_2/gC3N4光催化活性最佳,反应120 min对UDMH的降解率达到96.49%,相比g-C3N4提高了49.46%。     

蒙脱石负载Cu~(2+)掺杂纳米TiO_2复合材料的制备及光催化性能

以蒙脱石为载体,钛酸丁酯为钛源,采用溶胶-凝胶法制备了一系列Cu~(2+)掺杂TiO_2复合光催化材料,用X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)、扫描电子显微镜(SEM)等手段对样品进行表征,以亚甲基蓝(MB)溶液的降解脱色作为评价光催化活性的标准,考查不同Cu~(2+)掺杂量、催化剂用量等对催化剂活性的影响。研究结果表明,在MB初始浓度为10mg/L,当Cu~(2+)掺杂量为0.3%、催化剂用量为2g/L时催化性能最好,2h即可使MB溶液的脱色降解率达96%;重复使用5次仍可使MB溶液的脱色降解率保持在90%以上。     

金钯负载TiO_2-rGO光催化降解2,4-二氯苯酚

采用水热法和光还原沉积法制备了TiO_2-rGO-Au-Pd复合光催化剂,对其进行紫外-可见-近红外分光光度计、X射线衍射仪、扫描电镜表征,并研究该材料在紫外光照射下对2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的光催化降解性能。结果表明,经过180 min光照,单纯TiO_2条件下,2,4-DCP的降解效率仅为46.2%;复合rGO后,降解效率升高至69.59%;当负载贵金属Au和Pd时,其降解效率进一步得到提高(86.62%),证明复合r GO和负载贵金属能够有效提高催化剂的光催化降解能力。随着溶液2,4-DCP含量的升高,TiO_2-rGO-Au-Pd对2,4-DCP的光催化降解效率呈下降趋势。     

Cu-Ce-TiO_2/膨润土光催化降解硝基苯废水性能研究

采用沉淀法、溶胶-凝胶法和机械混合法制备了Cu-Ce-TiO_2/膨润土光催化剂,通过FTIR、XRD对其结构进行了表征,并考察了其光催化降解硝基苯废水的性能。结果表明,各催化剂中,TiO_2均以锐钛矿晶型存在,铜铈离子可能进入了TiO_2晶格,部分TiO_2进入了膨润土层间,使其层间距增大,实现了Cu-Ce-TiO_2与膨润土的复合。其中,溶胶-凝胶法制备的催化剂膨润土层间距更大,TiO_2与膨润土复合程度更高,光催化性能最好。当催化剂投入量为0.4 g/L,溶液pH为6时,在可见光下反应90 min后,该催化剂对20 mg/L硝基苯的降解率达96.3%,且其再生性良好。     

Cu-Ce-TiO_2/膨润土光催化降解硝基苯废水性能研究

采用沉淀法、溶胶-凝胶法和机械混合法制备了Cu-Ce-TiO_2/膨润土光催化剂,通过FTIR、XRD对其结构进行了表征,并考察了其光催化降解硝基苯废水的性能。结果表明,各催化剂中,TiO_2均以锐钛矿晶型存在,铜铈离子可能进入了TiO_2晶格,部分TiO_2进入了膨润土层间,使其层间距增大,实现了Cu-Ce-TiO_2与膨润土的复合。其中,溶胶-凝胶法制备的催化剂膨润土层间距更大,TiO_2与膨润土复合程度更高,光催化性能最好。当催化剂投入量为0.4 g/L,溶液pH为6时,在可见光下反应90 min后,该催化剂对20 mg/L硝基苯的降解率达96.3%,且其再生性良好。     

Cu掺杂TiO_2光催化剂降解有机染料的研究

采用溶胶-凝胶法制备Cu/TiO_2光催化剂,在汞灯下光催化降解酸性品红溶液。探讨了金属掺杂量,煅烧温度、煅烧时间、催化剂的用量以及溶液初始浓度对光催化降解效率的影响。结果表明,Cu掺杂量为1.5%(摩尔分数)、煅烧温度600℃,煅烧时间2h的制备条件下,催化剂的最佳用量为0.1%(g/mL)对酸性品红染料初始浓度为10mg/L的降解率较高,光照60min后品红降解率可达74.3%;掺杂1.5%(摩尔分数)的Cu/TiO_2催化剂的光催化活性高于TiO_2,其光催化降解率较TiO_2提高了21%。Cu的掺杂可以显著提高TiO_2的光催化效率。     

Cu掺杂TiO_2光催化剂降解有机染料的研究

采用溶胶-凝胶法制备Cu/TiO_2光催化剂,在汞灯下光催化降解酸性品红溶液。探讨了金属掺杂量,煅烧温度、煅烧时间、催化剂的用量以及溶液初始浓度对光催化降解效率的影响。结果表明,Cu掺杂量为1.5%(摩尔分数)、煅烧温度600℃,煅烧时间2h的制备条件下,催化剂的最佳用量为0.1%(g/mL)对酸性品红染料初始浓度为10mg/L的降解率较高,光照60min后品红降解率可达74.3%;掺杂1.5%(摩尔分数)的Cu/TiO_2催化剂的光催化活性高于TiO_2,其光催化降解率较TiO_2提高了21%。Cu的掺杂可以显著提高TiO_2的光催化效率。