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MCM-22分子筛催化丁烯齐聚反应研究 总被引:2,自引:0,他引:2
采用水热法合成了新型多孔材料MCM-22分子筛,并将其用于丁烯齐聚反应。实验结果表明,MCM-22分子筛具有较好的齐聚活性,原料转化率大于80%,C8=烯烃的选择性大于70%。考察了多种因素对反应活性的影响。 相似文献
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采用水热法合成纳米和微米尺寸的HZSM-5分子筛,并用浸渍法负载Mg对纳米HZSM-5分子筛进行改性,通过XRD、SEM、N_2等温吸附-脱附、NH_3-TPD和TGA对分子筛进行表征,并将其用于甲醇与1-丁烯偶合制丙烯反应,考察分子筛晶粒尺寸、Mg负载量、反应温度、空时和甲醇与1-丁烯物质的量比对催化剂反应性能的影响。结果表明,纳米HZSM-5分子筛具有比表面积大、孔道短和孔口多等特点,表现出较好的活性和稳定性及较强的容碳能力。利用Mg对纳米HZSM-5进行改性,提高了HZSM-5分子筛上原料的转化率和丙烯收率,在反应温度550℃、反应压力0.1 MPa、空时1.6 gcat·(h·mol_(CH_2))~(-1)和甲醇与1-丁烯物质的量比为3的条件下,1%Mg/HZSM-5分子筛催化剂上的丙烯收率最高,达41.8%,比未改性的纳米HZSM-5分子筛催化剂提高9.7个百分点。 相似文献
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丁烯在HZSM-5分子筛催化剂上发生齐聚、裂化等反应。本文在等温固定床反应器中以HZSM-5分子筛为催化剂,考察并研究了空时、温度和分压等反应条件对丁烯齐聚反应以及高碳烯烃进一步裂化反应的影响。实验结果表明,增大空时可提高丁烯转化率,但会加剧高碳烯烃的进一步裂化反应并导致C8的选择性降低;为提高高碳烯烃的选择性,空时不应过高;当空时为0.17kg·s/mol和0.50kg·s/mol时,随温度(220~410℃)的升高丁烯转化率先增大后减少,在300℃时转化率达到最大值。对此实验现象本文中结合丁烯消耗速率方程做出了解释。高温条件下高碳烯烃进一步裂化生成低碳烯烃,因此低温则有利于齐聚反应生成高碳烯烃;提高分压增大丁烯消耗反应速率,有利于齐聚反应生成高碳烯烃,反应速率与分压有线性关系。 相似文献
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HZSM-5型分子筛绿色催化合成7-羟基-4-甲基香豆素 总被引:1,自引:0,他引:1
首次以HZSM-5分子筛为催化剂,以间苯二酚和乙酰乙酸乙酯为原料,在无溶剂条件下合成了标题化合物。实验结果表明:HZSM-5分子筛对Pechmann反应有很高的催化活性,具有催化剂用量(0.3 g/0.1 mol间苯二酚)少、产率较高(达96.7%)、后处理简单和无污染、可重复循环利用(循环使用5次产率高达90%以上)等优点。HZSM-5分子筛催化合成标题化合物反应的最佳条件为:V(间苯二酚)∶V(乙酰乙酸乙酯)=1∶1,催化剂用量0.3 g/0.1 mol间苯二酚,反应1.5 h,反应温度约105℃。 相似文献
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对两种不同硅铝比的HZSM-5分子筛进行碱处理,制备介-微孔复合HZSM-5分子筛,研究乙醇脱水制乙烯的催化性能,并考察碱溶液浓度和处理温度对HZSM-5分子筛孔结构和表面酸性的影响。结果表明,适宜的碱处理条件有利于分子筛发生骨架脱硅和脱铝,从而形成介孔。碱处理对硅铝比低的HZSM-5分子筛酸性质影响明显,而硅铝比高的HZSM-5分子筛在碱处理过程中酸性质变化不明显,更易发生脱硅和脱铝而形成更多介孔。碱改性介-微孔HZSM-5分子筛催化剂使乙醇脱水制乙烯催化性能得到改善,尤其低温催化活性提高,这主要归功于碱处理中介孔的形成和表面酸性的调变。 相似文献
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考察了SiO2-Al2O3-TPABr-NH3·H20—H2O体系晶化时间、晶化温度和原料用量等对合成HZSM-5性能的影响。当n(SiO2):n(Al2O3)=100、n(TPABr):n(SiO2)=0.1、n(NH3):n(SiO2)=1.5、n(H2O):n(SiO2)=22和晶种添加质量分数为4%时,180℃静态晶化72h,合成收率与相对结晶度分别为10.1%和99.8%,对应理论收率为11.4%,合成收率与理论收率比为0.89。当投料n(SiO2):n(A1203)从50增加到400,合成收率与结晶度分别超过8.9%和82.8%,合成收率与理论收率比为0.76—0.89;样品酸量随着n(SiO:):n(Al2O3)的增加逐渐减小,比表面积为405m2·g-1,合成样品HZSM-5对甲醇制烯烃反应具有良好的酸催化活性。设定反应条件,采用投料n(SiO2):n(AlO3)=250的样品,甲醇转化率、丙烯选择性和C=2~C=4选择性分别为100%、39.27%和62.01%。 相似文献
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考察SiO_2-Al_2O_3-EDA-CTAB-CO(NH2)2-H2O体系中水热法一步晶化程序合成多级孔HZSM-5分子筛时各因素对产品性能的影响。在投料n(SiO_2)∶n(Al_2O_3)=150、n[CO(NH2)2]∶n(SiO_2)=1.5和180℃一步晶化72 h时,合成多级孔HZSM-5分子筛的结晶度为99%。n(SiO_2)∶n(Al_2O_3)从50增至250,多级孔HZSM-5分子筛结晶度先增加后降低;随着n(SiO_2)∶n(Al_2O_3)增加,多级孔HZSM-5分子筛的微孔体积减小,介孔体积逐渐增大,比表面积大于400 m2·g-1。合成的多级孔HZSM-5分子筛对甲醇制烯烃反应具有良好的催化活性,不同n(SiO_2)∶n(Al_2O_3)合成的样品在反应时间80 h前,甲醇转化率均接近100%;n(SiO_2)∶n(Al_2O_3)=150的多级孔HZSM-5上丙烯选择性和乙烯选择性分别为45.11%和11.30%。 相似文献
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1-丁烯齐聚的开发及利用 总被引:1,自引:0,他引:1
随着1-丁烯产量的日益增加,1-丁烯的利用成为一个急待解决的问题,因此1-丁烯齐聚作为颇具应用前景的研究倍受重视。综述了1-丁烯齐聚的催化体系并展望了其应用前景 相似文献
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采用共浸渍法制备了m(Fe):m(Mo)=1的Fe-Mo/ZSM-5催化剂,并对其在不同焙烧条件所得样品上NO选择性催化还原反应活性进行了测试。结果表明,焙烧条件对Fe-Mo/ZSM-5催化性能影响明显,600℃焙烧6 h的样品在低温范围具有较好的催化性能,随着焙烧时间或焙烧温度的增加,其NOx转化率依次向高温方向移动,在800℃焙烧后的样品催化活性明显下降。采用XRD和BET对Fe-Mo/ZSM-5样品的体相结构和表面性能进行了研究。结果表明,不同焙烧条件下Fe-Mo/ZSM-5催化剂的晶胞参数和比表面积产生了差别,特别是焙烧温度达到800℃时,其比表面积显著减小,这可能是导致Fe-Mo/ZSM-5催化性能突然下降的主要原因。焙烧过程中残留在的表面含氮物种对Fe-Mo/ZSM-5催化剂上NO选择性催化还原反应活性影响较大。 相似文献
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Influence of the post-treatment of HZSM-5 zeolite on catalytic performance for alkylation of benzene with methanol 总被引:1,自引:0,他引:1
Qingtao Wang Wenwen Han Hualei Hu Jinghui Lyu Xiaolong Xu Qunfeng Zhang Hongjing Wang Xiaonian Li 《中国化学工程学报》2017,25(12):1777-1783
The porous material HZSM-5 zeolite with micro-mesopore hierarchical porosity was prepared by post-treatment (combined alkali treatment and acid leaching)of parent zeolite and its catalytic performance for benzene alkyl-ation with methanol was investigated.The effect of post-treatment on the textural properties was characterized by various techniques(including ICP-AES,XRD,nitrogen sorption isotherms,SEM,NH3-TPD,Py-IR and TG).The results indicated that the post-treatment could modify the structural and acidic properties of HZSM-5 zeolite.In this procedure,not only additional mesopores were created by selective extraction of silicon but also the acidity was tuned.Consequently,the modified HZSM-5 zeolite showed larger external surface area with less acid sites as compared to the parent zeolite.It was found out that the modified zeolite exhibited a higher benzene conversion and xylene selectivity for alkylation of benzene with methanol as well as excellent life span of the catalyst than conventional ones.This can be explained by the facts that the presence of additional mesopores improved the diffusion property in the reactions.Furthermore,the modified zeolite showed an appropriate Br?nsted acidity for effective suppression of the side reaction of methanol to olefins,thus reduced the accumulation of coke on the HZSM-5 zeolite,which was favorable for the catalyst stability.In comparison with the parent HZSM-5 zeolite, the modified zeolite by alkali treatment and acid leaching showed better performance for the benzene alkylation with methanol. 相似文献
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焙烧对HZSM—5分子筛酸性的影响 总被引:5,自引:0,他引:5
本文运用FTIR及TPD等手段,以氨和吡啶作探针,研究了焙烧温度和升温速率对分子筛儿酸性的影响。研究表明,随着焙烧温度的升高,HZSM-5分子筛骨架上的铝不断地从骨加上脱除下来进入分子筛道而形成骨架外铝,与此同时,分子筛的酸性受到影响较低温度时,对酸性的影响不大;高温焙烧则使得HZSM-5分子筛的B酸位大幅减少,L酸位有所增加,升温速率对HZSM-5分子筛的酸性基本无影响。 相似文献
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对纳米HZSM-5分子筛进行氟硅酸铵改性,系统考察氟硅酸铵浓度、改性温度、改性时间及缓冲剂用量的影响。利用X射线衍射、透射电镜、N_2吸附、X荧光光谱和吡啶吸附-红外光谱技术,对改性前后的纳米HXSM-5分子筛进行表征,并在常压、500℃和甲醇空速6 h^(-1)条件下,采用连续流动微型固定床反应器考察其催化甲醇制低碳烯烃的性能。结果表明,通过调变氟硅酸铵改性条件可以有效调节纳米HZSM-5分子筛的孔结构和酸性等,氟硅酸铵改性纳米HZSM-5分子筛的乙烯、丙烯和丁烯选择性可达65.1%,比未改性的纳米HZSM-5分子筛提高了27.8个百分点。 相似文献
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考察不同硅铝比的HZSM-5分子筛催化剂和经过高温水蒸汽处理后的HZSM-5分子筛催化剂在甲醇制丙烯反应中的催化性能,考察温度和空速对催化反应的影响。结果表明,随着HZSM-5分子筛硅铝比的增加,产物中丙烯选择性增大,可能是分子筛的酸性降低所致;经过高温水蒸汽处理后的HZSM-5分子筛表面酸性降低,提高了催化剂的催化性能。在反应温度450 ℃和空速1.0 h-1条件下,600 ℃高温水蒸汽处理后的催化剂HT-600的丙烯选择性从改性前的26.8%提高到33.5%。 相似文献