变压吸附分离CH_4/N_2的分子筛吸附剂进展

综述了国内外变压吸附(PSA)分离CH4/N2所采用的分子筛吸附剂,包括沸石分子筛(ZMS)与碳分子筛(CMS)的研究和应用状况;介绍了ZMS和CMS的种类及其PSA分离CH4/N2的原理和效果;详细阐述了不同种类ZMS的组成、孔结构与其PSA分离CH4/N2效果之间的关系;分析了各种不同分子筛PSA分离CH4/N2中的优势与不足。具有动力学分离效应的分子筛型吸附剂在分离CH4/N2的PSA过程中具有能耗费用低、分离效果较好的优势,因此加强其研发将是今后的发展趋势。     

粘结剂对颗粒活性炭PSA分离CH4/N2性能的影响

以褐煤为原料,分别采用煤焦油、可溶淀粉和聚丙烯酰胺(PAM)作粘结剂,制备了用于变压吸附(PSA)分离CH4和N2混合气体(CH4/N2)的三种颗粒活性炭GAC-C、GAC-T和GAC-P,对样品的表面官能团和孔结构进行表征,研究了粘结剂对活性炭PSA分离CH4/N2性能的影响.结果表明:粘结剂的种类和用量对样品分离效...     

三维g-C3N4泡沫负载Cu(OH)2纳米片的制备及其光催化还原CO2性能

为了改善g-C₃N₄光催化还原CO₂过程中的气体传质、吸附和光生电荷分离效率，分别从泡沫孔结构构筑和构建异质结两方面进行光催化材料设计。采用表面活性剂发泡法制备g-C₃N₄泡沫(g-C₃N₄ Foam),以此为基体通过化学镀铜和氢氧化处理制备g-C₃N₄泡沫负载Cu(OH)₂纳米片(Cu(OH)₂/CNF)复合材料，对其结构和光催化性能进行分析。结果表明：g-C₃N₄ Foam和Cu(OH)₂/CNF均展现出发达的三维微米孔网络结构，这种结构可从动力学层面优化CO₂在气-固催化反应中的传质和吸附，使CO₂吸附容量分别达到3.97 cm³/g和3.59 cm³/g,为g-C₃N...     

沥青基球形活性炭对CO2的吸脱附行为研究

考察了沥青基球形活性炭(PSAC)的孔结构与CO2吸附容量间的内在关系及其脱附性能.采用N2吸附法分析PSAC的孔结构,由穿透曲线测试其对CO2的平衡吸附量.实验结果表明:在CO2/N2混合气氛下,活性炭对CO2的吸附容量与孔径小于1nm的微孔比表面积呈线性关系;当PSAC担载5%的三聚氰胺后,对CO2(15%)的平衡吸附量由0.91mmol/g增加到1.15mmol/g,提高了26.3%;采用抽真空脱附时,循环脱附效率为74.6%,而电解吸-抽真空耦合脱附工艺可使CO2的循环脱附效率接近100%.     

CO2捕集用具有多级孔结构纳米孔炭的制备（英文）

以模板法结合化学活化法制备了具有分级结构的纳米孔炭。分别利用氮气吸附法和热重分析法考查KOH活化程度对模板法制备中孔炭的孔结构的影响和不同孔结构的多孔炭对CO2的吸附性能。结果表明,KOH活化不仅增加了大量的微孔,而且使得模板脱除得到的中孔数量降低。中孔吸附CO2对孔表面的利用率最高,而中孔和微孔的合适配比更有利用综合提高CO2的吸附量。制备的纳米孔炭具有较高的CO2吸附量和较好的循环性能和稳定性。     

室温条件下-(CH2)3NH2修饰的介孔分子筛MCM-41的合成与表征

在室温条件下,以3-氨丙基三乙氧基硅烷为前驱体,使有机官能团-CH2CH2CH2NH2修饰了硅铝介孔分子筛MCM-41(Si/Al=35),制备了无机-有机复合材料MCM-(CH2)3NH2.并通过XRD,DTA-TGA,FTIR,N2吸附-脱附对复合材料MCM-(CH2)3NH2进行了表征.     

TEPA-AM修饰的介孔材料吸附CO2性能的研究

将丙烯酰胺(AM)改性的四乙烯五胺(TE-PA)负载到介孔材料孔道内,形成氨基改性的CO2吸附材料。利用X射线衍射(XRD)、氮气物理吸附-脱附(BET)、红外等方法对样品进行了表征。通过动态吸附法研究了材料的CO2吸附和脱附性能,并与TEPA负载的吸附材料进行了比较。研究结果表明,在制备介孔分子筛MCM-41的过程中得到的一种结构规整度低的材料对TEPA-AM具有较好的分散性能,经过TE-PA-AM修饰的该材料表现出良好的CO2吸附性能,当TEPA-AM负载量达60%,该材料的吸附能力达到159.1mg/g;经过12次循环使用吸附量不下降。     

优先渗透CO_2的TS-1/C杂化功能炭膜的制备研究

以PMDA-ODA型聚酰胺酸为原料,通过掺杂钛硅分子筛(TS-1)制备气体分离用杂化功能炭膜.系统考察了钛硅分子筛(TS-1)掺杂量、炭化温度等因素对功能炭膜气体渗透性和分离性能的影响,利用FT-IR、XRD、TG和TEM等分析手段对TS-1/C杂化原膜及其在不同温度下炭化的炭膜结构和性能进行表征.结果表明:掺杂钛硅分子筛(TS-1)可大幅提高炭膜对CO2的渗透性能;当掺杂质量分数为20%,炭化温度为600℃时,CO2、H2、O2、N2、CH4的渗透系数分别可达9 087Barrer、8 111Barrer、2 017Barrer、426Barrer和357Barrer;当炭化温度为700℃以上时,功能炭膜对各气体的渗透性急剧降低,气体分离性大幅提高.     

Cu3(BTC)2对PDMS/PEI复合膜气体分离的改性研究

将金属骨架化合物(MOFs) ——Cu3(BTC)2填充到聚二甲基硅氧烷中,制备聚二甲基硅氧烷/聚醚酰亚胺(PDMS/PEI)非对称平板复合膜,进行了4种气体O2、N2、CO2及CH4的渗透过程研究,考察了Cu3 (BTC)2填充量及操作条件对膜分离性能的影响.结果表明,随Cu3 (BTC)2填充量的增加,4种气体的渗透通量及O2/N2、CO2/N2和CO2/CH4的分离系数较未改性的复合膜均有所提高,其中填充量为25％的改性复合膜获得了较优的效果;随操作压力的升高,气体的渗透通量增大而分离系数略有上升;随操作温度的升高,气体的渗透通量增大,CO2/N2和O2/N2的分离系数有所下降,而CO2/CH4的分离系数略有增加.     

具有最佳CO_2吸附容量和产率的炭分子筛制备（英文）

采用田口设计方法,在活性炭上化学气相沉积甲烷制备出炭分子筛。在1 bar/273 K下测试炭分子筛对CO_2吸附容量。制备高性能炭分子筛取决于最佳化学气相沉积条件。最佳合成条件不仅提供最大CO_2吸附容量,而且提高产率。所制炭分子筛的最高产率为91 wt.%,最大CO_2吸附容量为2.622 8 mmol g~(-1)。通过氮吸附、CO_2吸附、元素分析、官能团分析和孔结构分析对炭分子筛进行表征。这种田口设计方法有助于炭分子筛对CO_2的可控吸附,有望成为炭分子筛制备条件的有用方法。     

改性5A分子筛吸附分离CO2/N2的研究

考察了低浓度CO2[7.3%（V/V）]在不同种类吸附剂上的动态吸附性能;讨论了吸附剂表面极性、孔道结构、载水预处理及金属盐改性等因素对吸附过程的影响。结果表明,5A分子筛经铝溶胶粘合剂成型后对CO2的吸附性能最佳;重复使用6次,对CO2吸附容量无明显下降;金属离子改性处理会造成其孔道的堵塞而导致CO2吸附容量下降。     

水热法制备TiO_2/g-C_3N_4及其光催化性能

采用水热法合成了可见光响应的TiO_2/g-C_3N_4复合催化剂,通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附(BET)法、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)、荧光光谱(PL)、X射线光电子能谱(XPS)对样品进行了表征。并以亚甲基蓝为降解对象,考察了在可见光条件下不同催化剂对亚甲基蓝的降解能力。研究结果表明,锐钛矿型二氧化钛均匀地负载在石墨相氮化碳片层上,TiO_2/g-C_3N_4复合材料的光吸收带边扩展到470nm,具有优异的可见光催化效率,它对亚甲基蓝的光催化降解率达到99.0%。     

g-C3N4/MoS2纳米片/氧化石墨烯三元复合催化剂的制备及可见光催化性能

采用球磨法制备 g-C₃N₄/MoS₂纳米片/氧化石墨烯(GO)三元复合催化剂。运用X 射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和光致激发光谱(PL)等分析手段, 对催化剂的结构、形貌和光学性能进行表征。结果表明: MoS₂纳米片和g-C₃N₄形成异质结结构, 均匀地分散在氧化石墨烯的表面上。以罗丹明B(RhB)为模拟污染物, 研究三元复合催化剂在可见光照射下的光催化特性。结果显示: 三元复合催化剂在120 min内对RhB的降解率达到96%, 其降解动力学常数分别是g-C₃N₄、g-C₃N₄/ MoS₂、g-C₃N₄/GO复合催化剂的3、2.1和2.8倍。根据实验结果及能带结构提出了三元复合催化剂可能的光催化机理。     

N2对碳纳米管生长和结构的影响

用热丝化学气相沉积制备了碳纳米管,并用扫描电子显微镜和透射电子显微镜研究了它们的结构.结果表明,用CH4和H2为反应气体制备的碳纳米管是弯曲和中空的,它们的直径较大,生长速率较低;在反应气体中加入N2气后,碳纳米管的平均直径减小,生长速率增大,它们是准直的和竹节型的.分析和讨论了N2对碳纳米管生长和结构的影响.     

AC/MnO2/CNTs三元电极材料的制备及其电化学性能研究

以硫酸锰(MnSO_4)和高锰酸钾(KMnO_4)为反应物,以碳纳米管(CNTs)为载体,通过液相合成法制备纳米MnO_2/CNTs复合材料,将其按一定比例与活性炭均匀复合制备AC/MnO_2/CNTs三元复合电极并组装成电容器。采用X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)对复合材料成分、晶型、形貌进行表征,并通过恒流充放电、循环伏安和交流阻抗测试研究AC/MnO_2/CNTs复合电容器电化学性能。结果表明:复合电容器在1mol/L(NH_4)_2SO_4电解液中具有良好的充放电可逆性,其比电容随MnO_2含量增加呈现先增大后减小的趋势,当MnO_2/CNTs含量为30%时,电容值达到最高,为528F/g。     

Atomic-Scale Friction in Xe/Ag and N2/Pb

Quartz crystal microbalance (QCM) and electrical resistivity measurements were carried out on the systems Xe/Ag and N₂/Pb to determine the relative contributions of electronic and phonon dissipative mechanisms to sliding friction. Results show significantly differing proportions of electronic friction in the two systems.     

N2 and CO vibrational CARS and H2 rotational CARS spectroscopy of CH4/N2O flames

Broadband CARS spectra of N2 and CO have been obtained from the postflame gases of rich CH4/N2O flames using the nonplanar BOXCARS technique. The temperature and concentration of both N2 and CO in these flames were estimated from CARS spectra with the aid of model calculations and agreed with standard thermochemical predictions. In addition, several pure rotational H2 CARS transitions, certain of which had been previously unobserved, were seen in several spectral regions, most notably in both the CO and NO CARS regions. These observations are important in future modeling of CARS data.     

碳/碳复合材料SiC/MoSi_2/ZrO_2涂层体系氧化烧蚀性能

抗氧化涂层技术是解决碳/碳复合材料高温抗氧化性的最有效技术途径之一。为了提高材料在1 800℃以上的高温抗氧化性能,首次采用包埋法、涂刷法和等离子喷涂法在碳/碳复合材料表面制备出SiC/MoSi_2/ZrO_2梯度抗氧化涂层体系。采用SEM/EDS、结合力和粗糙度测试对涂层表面及断面形貌进行微观分析,利用等离子风洞对整个涂层体系进行氧化试验。结果表明:基体、过渡层和高温抗氧化层之间结合力良好,高温抗氧化层厚度均匀、结构致密。经等离子风洞氧化600s后,涂层表面温度达到1 850℃,氧化质量失重速率仅为3.15×10~(-6) g/(cm~2·s)。表明SiC/MOSi_2/ZrO_2梯度抗氧化涂层体系在1 800℃以上的高温环境下具有很好的抗氧化性能。     

Atomically Dispersed Fe/N4 and Ni/N4 Sites on Separate-Sides of Porous Carbon Nanosheets with Janus Structure for Selective Oxygen Electrocatalysis

Dual single atoms catalysts have promising application in bifunctional electrocatalysis due to their synergistic effect. However, how to balance the competition between rate-limiting steps (RDSs) of reversible oxygen reduction and oxygen evolution reaction (OER) and fully expose the active centers by reasonable structure design remain enormous challenges. Herein, Fe/N₄ and Ni/N₄ sites separated on different sides of the carbon nanosheets with Janus structure (FeNi_jns/NC) is synthesized by layer-by-layer assembly method. Experiments and calculations reveal that the side of Fe/N₄ is beneficial to oxygen reduction reaction (ORR) and the Ni/N₄ side is preferred to OER. Such Janus structure can take full advantage of two separate-sides of carbon nanosheets and balance the competition of RDSs during ORR and OER. FeNi_jns/NC possesses superior ORR and OER activity with ORR half-wave potential of 0.92 V and OER overpotential of 440 mV at J = 10 mA cm⁻². Benefiting from the excellent bifunctional activities, FeNi_jns/NC assembled aqueous Zn–air battery (ZAB) demonstrates better maximum power density, and long-term stability (140 h) than Pt/C+RuO₂ catalyst. It also reveals superior flexibility and stability in solid-state ZAB. This work brings a novel perspective for rational design and understanding of the catalytic mechanisms of dual single atom catalysts.