含(CH4+CO2+H2S)酸性天然气水合物形成条件实验与计算

采用高压全透明蓝宝石水合物相平衡装置,测定了(CH₄+CO₂+H₂S)三元酸性天然气在纯水条件下的水合物生成条件数据.实验温度范围为274.2～299.7 K,压力范围为0.58～8.68 MPa.混合物气体中H₂S和CO₂的浓度分别为 4.95%（mol）～26.62％（mol）和6.81%（mol）～10.77%（mol）.采用Chen-Guo水合物模型对实验数据进行了计算,结果表明,在不同的H₂S浓度下,Chen-Guo水合物模型的预测精度优于CSMHYD 模型.随着H₂S浓度的增加,计算的绝对偏差增大.针对H₂S浓度较高［＞10％（mol）］的体系,该两种水合物模型均有待改进.     

干法脱硫解决液化石油气铜片腐蚀不合格问题

对解决液化石油气中H₂S含量偏高而导致的铜片腐蚀不合格问题进行了研究,考察了活性炭、分子筛和两种不同的脱硫剂脱除液化石油气中微量H₂S的效果。试验结果表明,采用干法脱除液化石油气中H₂S是解决液化石油气铜片腐蚀不合格问题的有效方法,四种材料均能脱除液化石油气中的H₂S,从而使产品铜片腐蚀合格,工业试用表明,NC-L脱硫剂硫容比活性炭更高。     

中低温羰基硫催化水解技术研究进展

对羰基硫水解催化剂、水解反应动力学和反应机理等研究现状进行了评述。指出添加抗中毒助剂制备高活性催化剂、将醇胺脱硫体系与水解法相结合以及采用水滑石吸附法同时脱除H₂S和COS是未来这一领域的研究热点。     

基于化学链燃烧的吸收剂引导的焦炉煤气水蒸气重整制氢过程模拟

建立了基于化学链燃烧供能的吸收剂引导的焦炉煤气水蒸气重整制氢系统,该系统包含吸收剂引导的焦炉煤气重整反应器（SECOGSR）、燃料反应器和空气反应器。该系统能产生高纯H₂［93.23%（mol）］,仅通过冷凝即可实现CO₂的捕获,分离能耗低。采用Aspen Plus软件对吸收剂引导的焦炉煤气重整制氢过程进行了模拟,得到优化的反应条件为：温度650℃,压力1.5 MPa,Ca/C=1,H₂O/C=4。并对系统进行了模拟,以NiO/Y₂O₃/ZrO₂(0.73/0.022/0.248,摩尔比）为化学链燃烧的载氧体和载能体,在满足反应器自热平衡和系统吸放热平衡的基础上,重整1mol焦炉煤气,燃料反应器和空气反应器所需的焦炉煤气、空气及载氧体NiO/Y₂O₃/ZrO₂的量分别为0.139、0.648、3.11 mol。该系统消耗1 mol焦炉煤气的产H₂量为1.30 mol,捕获的CO₂的量为0.355 mol。     

耐硫变换催化剂所需最低硫含量问题探讨

对于耐硫变换催化剂最低硫含量问题, 通过对理论和实验数据的分析, 认为仅以纯体相MoS₂水解与硫化反应平衡热力学计算来确定最低H₂S含量的方法尚有不足之处。从化学平衡和动力学两方面, 以实验数据和工业操作为依据, 探讨了耐硫变换催化剂所需最低硫含量问题, 认为变换气中H₂S含量对催化剂活性影响主要是动力学方面, 它还与催化剂组成和结构有关, 应通过实验测定具体催化剂活性与含量的关系曲线, 并结合使用条件来确定适宜的H₂S浓度低限。     

炼厂酸性水汽提副产氨的脱硫Ⅰ：实验室研究

本文报导了低温氨气脱硫剂的实验室开发研制情况。在空速(500～1 000) h^-1、反应温度(80~150) ℃下,NT-13脱硫剂可使氨气中H₂S由(200~2 000) mg·m^-3脱除至2 mg·m^-3以下,其脱硫率可达99%以上,穿透硫容达14%以上。     

基于NiO载氧体的煤化学链燃烧实验

采用流化床反应器并以水蒸气作为气化-流化介质,研究了以NiO为载氧体在800～960℃内的煤化学链燃烧反应特性。实验结果表明,载氧体与煤气化产物在反应器温度高于900℃体现了高的反应活性。随着流化床反应器温度的提高,气体产物中CO₂的体积浓度(干基)呈单调递增;CO、H₂、CH₄的体积浓度(干基)呈单调递减;煤中碳转化为CO₂的比率逐渐递增,碳的残余率逐渐递减。反应器出口气体CO₂、CO、H₂、CH₄的生成率随反应时间呈单峰特性,H₂生成率的峰值远小于CO的峰值;且随反应器温度升高,CO₂生成率升高,CO、H₂、CH₄的生成率降低。反应温度高于900℃时,流化床反应器NiO载氧体煤化学链燃烧在9 min之内就基本完成,CO₂含量高于92%。     

硫对联醇工况的影响分析

本文在C207甲醇合成铜基催化剂H₂S、COS中毒失活动力学研究的基础上,定量比较了硫化氢、有机硫对铜基催化剂毒害的程度,理论计算和生产实践表明，采用“阶梯”提温的策略操作,在一定时间内可以减缓催化剂中毒失活对甲醉产量的影响。     

常温可再生精脱硫催化剂的开发与应用

介绍了KT-312型新型精脱硫催化剂的小试、侧流试验和工业应用结果。该催化剂在常温下操作,可多次再生,并能同时脱除H₂S和COS。该催化剂还解决了含高浓度CO₂工业气流的脱H₂S和COS难题。     

H2和含硫化合物在MoS2边缘表面的吸附活化

对H₂和含硫化合物在MoS₂边缘表面的吸附活化及反应机理的理论研究结果进行了概述。重点描述了H₂在MoS₂表面的吸附、解离、硫覆盖度对H₂吸附解离的影响以及含硫化合物在MoS₂表面的吸附和反应。在原子水平上揭示了硫化钼催化剂上H₂的吸附解离机理和加氢脱硫反应机理。     

基于详细反应机理的富燃多孔燃烧制氢的计算流体力学模拟

Computational fluid dynamics （CFD） combined with detailed chemical kinetics was employed to model the filtration combustion of a mixture of methane/air in a packed bed of uniform 3 mm diameter alumina spherical particles. The standard k-ε turbulence model and a methane oxidation mechanism with 23 species and 39 elemental reactions were used. Various equivalence ratios （1.47, 1.88, 2.12 and 2.35） were studied. The numerical results showed good agreement with the experimental data. For ultra-rich mixtures, the combustion temperature exceeds the adiabatic value by hundreds of centigrade degrees. Syngas （hydrogen and carbon monoxide） can be obtained up to a mole fraction of 23%. The numerical results also showed that the combination of CFD with detailed chemical kinetics gives good performance for modeling the pseudo-homogeneous flames of methane in porous media.     

利用硫化氢制备氢气和硫化锌新方法

利用电化学溶解-沉淀法回收利用硫化氢制取氢气和硫化锌.考察了不同硫化氢含量、进气流速对吸收反应的影响,并对电解制氢和硫化氢吸收反应的双系统匹配运转进行了详细研究.结果表明,在温度为25℃、搅拌速率为100 r•min^-1条件下,硫化氢的一次吸收率可达99.9%以上,电解液可循环使用;电解反应可在低电压0.5 V和25℃条件下进行,制氢电耗低于1.2 kW•h•m^-3H₂.     

超临界水中氨基乙酸的气化产氢特性

鉴于湿生物质如食品加工工业残余物和城市污泥中含有大量蛋白质的情况,以氨基乙酸作为蛋白质的模型化合物进行超临界水气化实验,研究了反应温度和反应时间耦合条件下Na₂CO₃的催化特性以及氨基乙酸气化产物特性。结果表明：添加Na₂CO₃会增大氨基乙酸的气化效率、氢气的体积分数和产率以及反应后液体化学需氧量（COD）的去除率,且添加质量分数为0.1%时的催化效果优于0.2%;Na₂CO₃主要是对H₂产率产生影响,其催化机理与已有碱性化合物的催化机理不同,可能是通过促进氨基乙酸的水解产物（甲酸）的脱羧反应来提高H₂的产率;氨基乙酸气化效率可达99.4%,生成物包括H₂、CO₂、N₂、CH₄和C₂～C₃气体,其中H₂的体积分数可超过50%,产率可达1.8 L·g^-1,且超过一半的份额来源于水,反应后液体清澈透明,COD和pH值指标均可以达到《生活杂用水水质标准》,可以进行回收利用。     

铬酸钠氢还原反应动力学

引言 铬为重要战略资源,铬及其化合物在国民经济中有不可替代的广泛应用.Cr2O3为铬盐工业主要产品之一,广泛有于、颜料、磨料、治金原料、耐火材料、有机合成催化剂、热喷涂材料等领域.     

掺氢天然气在家用燃烧器中的燃烧特性

为了降低CO2排放,缓解天然气供应压力,促进氢能规模消纳,掺氢天然气被认为是最有前途的途径之一。目前,掺氢天然气的研究主要集中在工业上,本工作基于以掺氢天然气为燃料的家用大气式燃烧器的燃烧特性,利用Fluent软件结合GRI 2.11化学反应机理文件,建立燃烧器二维轴对称模型,对比数值模拟结果与实验结果,验证了数值模型的合理性;分析了燃料与空气不同预混量以及二次风流速对燃烧器的燃烧温度、主要自由基含量、燃烧污染物等的影响规律。结果表明,随着预混量(一次空气系数)增大,峰值温度大幅度升高,NO峰值质量分数先增大后降低,CO峰值质量分数逐渐增大;随着二次风流速(过量空气系数)增大,温度与污染物含量变化很小,与预混量的影响相比,二次风流速的影响几乎可以忽略不计。     

化学链燃烧钙基载氧体CaSO4与CO在不同温度下的反应行为

基于热重和红外联用进行等温实验,探讨了化学链燃烧载氧体CaSO₄在CO气氛下的还原反应特性。研究发现：温度对CaSO₄还原反应历程和速率有显著的影响,在10％CO气氛下,温度低于900℃时,发生单一反应,CaSO₄的还原产物只是CaS,气相产物为CO₂;当温度高于950℃后,发生平行反应和连串反应组合成的多重反应,固体产物为CaS和CaO,而产物气中除了有CO₂,还存在SO₂和COS,且气相硫化物的析出以COS为主;随着反应温度的升高,CaSO₄与CO反应速率显著增加,而目标产物CaS在固体产物中所占的摩尔分数呈下降趋势;基于钙基载氧体化学链燃烧中燃料反应器温度不宜高于950℃。     

Numerical analysis of hydrogen absorption in a P/M metal bed

In a porous metal bed, two-dimensional heat and mass transfer are analyzed for hydrogen absorption in the cylindrical coordinates. For high cooling rates an annular geometry is selected for the porous metal bed, and the bed is cooled by a fluid on both the internal and the external surfaces. The absorption process is analyzed numerically for the porous LaNi₅ P/M metal bed. Variations of the metal hydride temperature and hydrogen/metal atomic ratio are calculated in the radial and axial directions using a computational fluid dynamics (CFD) program. It is observed that the hydride formation takes places near the cold boundaries. The results are compared with the numerical results given in the literature for different geometries.     

Stability of lean combustion in mini-scale porous media combustor with heat recuperation

In miniaturization of burners, it is very difficult to organize stable self-sustained combustion. A mini-scale porous media combustor with heat recuperation was set up to study the stability of lean combustion and its emission. The diameter of the porous media was only 20 mm and the burner was about 140 mm in length. Experimental results showed that when the mass flow rate of the premixed gas was 0.163 g/s, the extinction limit was extended to Φ = 0.40 in the methane combustion and Φ = 0.39 in the propane combustion. For most cases, the emission of CO was lower than 100 ppm in both methane and propane combustion. The maximal concentration of NO_x was 63 ppm in the methane combustion. The ultra-lean combustion was also predicted by a numerical simulation with a 2D two-temperature model. The heat recuperation efficiency η, as high as 40%, made the ultra-lean combustion extremely stable. Although the maximal flame temperature in the porous media reached above 2000 K, the exhausts temperature was lower than 900 K.     

Characteristics of the boundary layer with hydrogen combustion with variations of thermal conditions on a permeable wall

The paper describes a numerical study of the influence of thermal and boundary conditions on the structure of laminar and turbulent diffusion flames in the cases with hydrogen injection through a porous surface and with hydrogen combustion in an air flow. Two types of boundary conditions are compared: with a given constant temperature T _w = const over the length of the porous surface for arbitrary intensities of fuel injection and with a constant temperature T′ = const of the fuel injected through the porous wall. The first case occurs during combustion of a liquid fuel whose burning surface temperature remains unchanged. Injection of gaseous fuel usually leads to the second case with T′ = const. Despite significant differences in velocity and temperature profiles, the skin friction coefficients in the laminar flow are close to each other in these two regimes. In the turbulent regime, the effect of the thermal boundary conditions on friction and heat transfer is more pronounced. Moreover, the heat flux to the wall as a function of fuel-injection intensity is characterized by a clearly expressed maximum. A principal difference of the effect of combustion on friction and heat transfer in the laminar and turbulent flow regimes is demonstrated. __________ Translated from Fizika Goreniya i Vzryva, Vol. 45, No. 3, pp. 3–11, May–June, 2009.     

O_2/CO_2煤粉燃烧及NO_x污染排放的数值模拟

为了进一步全面评价O2/CO2煤粉燃烧特性,在前期实验基础上,通过数值模拟方法对空气、O2/CO2两种气氛下煤粉燃烧及污染物形成特性进行数值模拟,从而更充分了解O2/CO2燃煤过程火焰形成、传热和污染物形成特性,以便为合理组织流场、控制温度、获取合理的燃料和氧浓度分布状态及O2/CO2燃烧过程新燃烧器的设计提供必要的指导。