Cu-N共掺杂改性纳米TiO2光催化剂制备及甲苯降解

以尿素、硝酸铜、钛酸四丁酯等为原料,采用溶胶-凝胶法,经Cu,N原子共掺杂制备出改性纳米TiO2光催化剂。采用 X射线衍射仪、扫描电子显微镜、紫外可见漫反射仪 、傅里叶变换红外光谱仪对其进行了分析表征。以甲苯气体为研究对象,考察了制备的TiO2光催化剂对甲苯的光催化降解性能。结果表明:共掺杂改性后的纳米TiO2光催化剂,在可见光400~550 nm处呈现出较强的吸收;当光催化反应120 min时,Cu-N-TiO2光催化剂对甲苯的催化降解转化率达到了38%,较纯纳米TiO2催化剂提高了近4倍。     

Pr3+/TiO2催化剂制备及其光催化性能研究

采用改进的溶胶-凝胶法和微波加热法制备了Pr3+掺杂的TiO2光催化剂,运用DRS光谱技术对催化剂进行了表征,并以罗丹明B的光催化降解为模型反应,考察了TiO2和Pr/TiO2试样的光催化性能.实验结果表明,Pr3+的掺杂明显改善了TiO2的光催化性能和吸光性能,与TiO2相比,Pr/TiO2试样的UV-Vis光谱吸收边红移,吸光度增强,光催化降解罗丹明B的速率提高了约一个数量级.     

Tb掺杂对纳米TiO_2光催化活性的影响

以溶胶-凝胶法制备了纳米TiO2和掺杂Tb的TiO2(Tb-TiO2),用X射线衍射、示差扫描量热、热重分析、红外光谱和荧光光谱等技术对纳米TiO2和Tb-TiO2的结构进行了表征;考察了以纳米TiO2及Tb-TiO2为催化剂光催化氧化环己烷合成环己酮和环己醇的情况。表征结果表明,掺杂Tb后明显抑制了TiO2中锐钛矿相向金红石相的转变,提高了TiO2催化剂的热稳定性,晶格发生了膨胀现象,晶格膨胀可有效降低光生载流子的复合几率,减小晶粒尺寸,提高光催化活性;光催化氧化环己烷的实验结果表明,与TiO2催化剂相比,Tb-TiO2催化剂的环己烷转化率和环己酮、环己醇的选择性大幅度提高,表明Tb-TiO2催化剂的光催化活性和光催化效率提高。     

Fe~(3+)掺杂纳米TiO_2催化剂光催化还原CO_2的性能

采用改良的溶胶-凝胶法制备了Fe3+掺杂纳米TiO2(简写为Fe-TiO2)催化剂,并用X射线衍射、高分辨透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、热重-差热分析等方法对其进行了表征。表征结果显示,Fe-TiO2催化剂的分散性好,平均粒径为9.37nm,比表面积为85.46m2/g;掺杂Fe3+不仅使TiO2的平均粒径减小,且有效抑制了TiO2的晶相转变,该催化剂保持单一的锐钛矿相结构。考察了Fe-TiO2催化剂光催化还原CO2的性能,实验结果表明,当Fe3+掺杂量为4.0%(相对于TiO2的质量分数)的Fe-TiO2催化剂用量1.0g/L、反应时间8h、CO2流量200mL/min、反应温度90℃、反应液中NaOH和Na2SO3的浓度均为0.10mol/L时,甲醇的产率高达308.76μmol/g(以每克催化剂上生成甲醇的物质的量计)。此外,对Fe-TiO2催化剂光催化还原CO2的机理进行了探讨。     

Cu/PbO-TiO2光催化剂结构与吸光性能研究

用溶胶-凝胶法制得复合半导体PbO-TiO2,用等体积浸渍法制得Cu/PbO-TiO2光催化剂.利用X射线衍射(XRD)、激光拉曼光谱(LRS)、程序升温还原(TPR)、透射电子显微镜(TEM)和紫外可见光谱(UV-Vis)等技术研究了Cu/PbO-TiO2的物相结构、微粒尺寸和吸光性能.结果表明,PbO高度分散在TiO2表面,固体材料平均粒径15～28 nm.PbO的引入使TiO2吸收限发生蓝移,PbO负载量(质量分数)达到20%,有晶相PbTiO3生成,光吸收性能下降.负载金属Cu有利于PbO在载体TiO2上的分散,使催化剂吸收限发生蓝移,对可见光吸收明显增加,提高催化剂的光吸收性能.     

采用掺杂金属离子的TiO2光催化剂降解甲醛的工艺研究

采用溶胶凝胶法制备不同金属离子掺杂的TiO2光催化剂,以甲醛作为目标污染物,探讨了影响TiO2光催化效果的因素;研究了催化剂用量、甲醛初始浓度、pH值等影响因素对甲醛污染物降解效果的影响。结果表明,制备的Cu2+/TiO2粉体降解甲醛的效果最佳。     

Yb-La共掺杂TiO_2光催化降解炼油废水

采用溶胶凝胶法制备了镱镧共掺杂TiO2(Yb-La/TiO2)催化剂,将其用于光催化降解炼油废水,优化了光催化反应条件,对反应动力学进行了研究,并利用XRD,IR,BET等手段对催化剂的结构进行了表征。实验结果表明,Yb-La/TiO2光催化降解炼油废水的最佳工艺条件为:催化剂用量4.0 g/L,体系pH=5,紫外光照射时间3 h。在此条件下,炼油废水的COD降解率(η)可达90.90%。光催化降解反应符合一级反应动力学特征,其反应速率方程为:ln[1/(1-η)]=0.808t-0.169 4(t为时间)。表征结果显示,镧镱共掺杂TiO2降低了颗粒粒径,增大了比表面积,提高了催化剂的活性,镧镱共掺杂具有协同效应。     

La3+掺杂TiO2光催化降解染料废水的研究

采用溶胶-凝胶法制备了稀土La3+掺杂的TiO2催化剂,并用XRD对其进行表征,用催化剂对染料媒介漂兰B进行降解处理,考察影响降解率的因素.结果表明,La3+掺杂的TiO2降解效果较纯TiO2好,当La3+掺杂摩尔分数为0.5％,媒介漂兰B的质量浓度为20 mg/L,体系pH值为3,催化剂用量为1.5 g/L时,染料废水降解率可达97.7％.     

Cu~(2+)/TiO_2-SiO_2催化剂的制备及其光催化降解气相间二甲苯的性能

以钛酸丁酯、正硅酸乙酯和硝酸铜为主要原料,采用溶胶-凝胶法制备了Cu2+/T iO2-S iO2催化剂,分别用X射线衍射、BET比表面积测试、透射电子显微镜、紫外-可见光谱和傅里叶变换红外光谱对其进行了表征;以间二甲苯为代表物,评价了Cu2+/T iO2-S iO2催化剂对气相挥发性有机物的光催化降解活性,并讨论了复合S iO2和掺杂Cu2+的Cu2+/T iO2-S iO2催化剂对光催化降解间二甲苯活性的影响。实验结果表明,在500℃煅烧后的Cu2+/T iO2-S iO2催化剂呈锐钛矿结构,粒子分布均匀,平均粒径为9nm,比表面积为285m2/g;掺杂Cu2+促进了Cu2+/T iO2-S iO2催化剂对可见光的吸收,显著提高了光量子效率。用Cu2+/T iO2-S iO2催化剂光催化降解质量浓度100m g/L的气相间二甲苯,反应240m in后,间二甲苯的降解率达96.4%。     

CuMn_2Ti_xO_(4+2x)复合氧化物的制备及其催化甲烷燃烧性能

采用溶胶-凝胶法制备了一系列铜锰钛复合氧化物催化剂Cu Mn2TixO4+2x(x=0,0.5,1,2),通过XRD,H2-TPR,BET,TEM等方法对催化剂的结构进行了表征,并考察了钛掺杂量和焙烧温度对催化剂的结构及其催化甲烷燃烧活性的影响。实验结果表明,掺杂钛提高了催化剂的比表面积和可还原性,使催化剂的活性明显提高;当x=1时,即Cu Mn2Ti O6催化剂的活性最高,在反应气体积组成为CH4 3.0%,O2 20%,N2 77%和气态空速12 000 h-1的条件下,甲烷转化率达10%时的反应温度为320℃,甲烷转化率达90%时的反应温度为445℃;随催化剂焙烧温度的升高,Cu Mn2Ti O6催化剂的活性逐渐降低。     

纳米Fe~(3+)/TiO_2光催化降解含酚炼油废水

采用溶胶-凝胶法制备了纳米Fe~(3+)/TiO_2光催化剂,并用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和透射电子显微镜等技术对其粒径和晶相进行表征。考察了Fe~(3+)掺杂量、乙醇加入量、水加入量、体系pH、陈化时间、锻烧温度等因素对该催化剂降解罗丹明B溶液的影响,得到了催化剂的最佳制备条件:钛酸四丁酯10 mL、Fe~(3+)掺杂量(质量分数,基于体系的总质量)为0.010%、乙醇50 mL、水5.0 mL、体系pH=1.5、陈化时间3 d、煅烧温度400℃。实验结果表明,以在最佳条件下制备的纳米Fe~(3+)/TiO_2和纯纳米TiO_2为光催化剂,在相同的操作条件下对含酚炼油废水进行光催化降解,纳米Fe~(3+)/TiO_2比纯纳米TiO_2具有更好的降解效果,挥发酚的降解率达到75%。     

非晶态Ni-Cu-Ce-B催化剂的表征及其苯酚加氢表面作用机理

以NiCl2、Cu(NO3)2、Ce(NO3)3为原料,KBH4为还原剂,采用浸渍法和化学还原法制备了负载型和非负载型Ni Cu Ce B非晶态催化剂,通过差示扫描量热仪（DSC）、物理吸附仪（BET法）、扫描电子显微镜（SEM）和X射线衍射仪（XRD）等手段对催化剂进行了表征。以苯酚加氢制备环己酮为反应体系,考察了助剂Cu、Ce对Ni B/γ Al2O3 催化剂活性和选择性的影响及其表面作用机理。结果表明,加入Cu、Ce的Ni B合金晶化温度有所提高,热稳定性加强,将其负载于γ Al2O3后催化剂的比表面积大大增加,活性组分分散均匀。Cu与Ni之间的电子转移和Ce对于催化剂碱性的提高有利于增加环己酮选择性。     

Ca_xSr_（1－x）TiO_3催化剂的制备条件对甲烷氧化偶联性能的影响

评价了不同制备条件下钙钛矿型复合氧化物ＳｒＴｉＯ＿３和ＣａＴｉＯ＿３组成变化对甲烷氧化偶联反应活性的影响，并用ＸＲＤ、ＸＰＳ和ＣＯ＿２－ＴＰＤ表征了催化剂的结构。结果表明，控制热分解法制备的ＳｒＴｉＯ＿３复合氧化物和少量Ｃａ的掺杂有利于在低温（９２３Ｋ）下催化剂的活性和选择性，而ＣａＴｉＯ＿３体系则在高温（１０７３Ｋ）下表现出较好的选择性和活性。钙钛矿型复合氧化物ＳｒＴｉＯ＿３和ＣａＴｉＯ＿３组成变化对不同温度下反应活性的影响和ＣＯ＿２－ＴＰＤ的脱附峰面积有很好的平行关系。     

介孔复合载体负载Au-Pd催化剂用于加氢脱硫

采用溶胶凝胶(sol-gel)、共沉淀(CP)和沉积沉淀(DP)法制备了介孔T iO2-A l2O3复合载体(简称复合载体);以噻吩加氢脱硫(HDS)为探针反应,考察了复合载体的制备方法对负载型Au-Pd催化剂噻吩HDS反应性能的影响;并采用X射线衍射、程序升温还原、程序升温脱附、红外光谱、BET法对复合载体及负载型Au-Pd催化剂进行表征。实验结果表明,CP,DP,sol-gel法都可制备出介孔复合载体,其中,sol-gel法制得的T iO2-A l2O3(S)复合载体的比表面积和孔体积最大。复合载体负载Au-Pd所制备的催化剂具有较高的噻吩HDS活性,其中,Au-Pd/T iO2-A l2O3(S)催化剂的活性最高。Au-Pd/T iO2-A l2O3(S)催化剂中AuxPdy合金的晶粒较小、含量较高,且催化剂的总酸量较多,活性组分的分散度和活性比表面积较大,催化噻吩HDS反应的表观活化能较低。     

Ni/TiO_2-Al_2O_3裂解汽油一段选择加氢催化剂的研究

分别以Al_2O_3和TiO_2-Al_2O_3为载体,采用浸渍法制备了Ni负载量相同的裂解汽油一段选择加氢催化剂Ni/Al_2O_3和Ni/TiO_2-Al_2O_3;采用X射线衍射、低温N_2物理吸附、压汞法和氢程序升温还原等方法对载体和催化剂进行了表征,并对催化剂的活性和选择性进行了评价。表征结果显示,TiO_2-Al_2O_3载体中TiO_2的晶相为β-TiO_2,Al_2O_3为无定形相;Ni/TiO_2-Al_2O_3催化剂中15～110 nm的孔体积占总孔体积的近70%,而Ni/Al_2O_3催化剂中15～110 nm的孔体积占总孔体积的近50%;Ni/TiO_2-Al_2O_3催化剂的还原温度低于Ni/Al_2O_3催化剂。催化剂的评价结果表明,在反应温度65℃、反应压力2.8 MPa、液态空速4 h~(-1)、H_2与裂解汽油体积比为500:1的条件下,Ni/TiO_2-Al_2O_3催化剂的加氢活性和选择性高于Ni/Al_2O_3催化剂。     

Ti掺杂对Ni2P/SBA-15催化剂加氢脱氮催化性能的影响

采用水热一步合成法制备了SBA 15和Ti SBA 15分子筛,采用等体积浸渍法和H2原位还原法制备了Ni2P/SBA 15和Ni2P/Ti SBA 15催化剂。采用X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附(BET)、透射电镜(TEM)、能量色散X射线光谱(EDX)等技术,研究了掺杂Ti原子对SBA 15分子筛及其催化剂形貌和织构性质的影响,并以喹啉为模型化合物,采用微型固定床反应器考察了不同硅/钛摩尔比对催化剂加氢脱氮(HDN)性能的影响。结果表明,Ti的掺杂并没有改变SBA 15高度有序的介孔结构,但改性后载体比表面积略有增大,孔径有所降低;Ni2P/Ti SBA 15中Ti以锐钛矿TiO2和Ti9O17形式存在,而活性组分还原后所形成的物相为Ni2P。Ni2P/Ti SBA 15催化剂的HDN活性均高于Ni2P/SBA 15催化剂,并且不同硅/钛摩尔比的催化剂呈现不同的HDN活性, n(Si)/n(Ti)=25的Ni2P/Ti SBA 15催化剂具有最高的HDN活性。     

WO_3在气相吸附法制备的TiO_2/SiO_2复合载体表面的分散状态

采用气相流动吸附法制备了TiO2/SiO2复合载体,用浸渍法制备了WO3/(TiO2/SiO2)催化剂,应用XRD和LRS等技术研究了TiO2在SiO2表面及WO3在TiO2/SiO2复合载体表面上的分散状态。结果表明,TiO2在复合载体中的载量低于其分散阈值时,它在SiO2表面呈单层但非密置单层分散;WO3在催化剂中的载量低于其分散阈值时,它在复合载体表面亦呈单层但非密置单层分散。TiO2在SiO2表面上的分散可改善WO3的分散状态,提高WO3在SiO2表面上的分散阈值。     

Cu-Ni/ZrSiO催化剂的制备及其对CO_2和CH_3OH合成DMC的反应性能

采用表面反应改性法制备了ZrO2 SiO2 (ZrSiO)复合载体 ,以等体积浸渍法制备了ZrSiO担载的Cu Ni及Cu Ni K2 O催化剂。用IR、TPSR MS和MRS 90 1微反技术考察了CO2 和CH3OH在催化剂上的化学吸附和反应性能。结果表明 ,CO2 在金属位 (M )和Lewis酸位Zrn + 的协同作用下形成卧式吸附态M CO O→Zrn + ,CH3OH在Zrn + 和Zr O 两类中心的协同作用下形成解离吸附态Zr OCH3 和Zr OH ;在适宜的反应条件 (温度 140℃、压力 0 6MPa、空速 144 0h 1、n(CH3OH) /n(CO2 ) =2下 ,反应的总碳转化率可达 8% ,生成DMC的选择性大于 87% ;适量引入助剂K2 O可明显提高DMC的收率     

Ni(Mn,Cu)Ti-LDHs衍生催化剂低温NH3-SCR性能研究

采用尿素均相共沉淀法,将Cu、Mn原位掺杂进NiTi-LDH层板制备了NiCuTi-LDH和NiMnTi-LDH前驱体,经焙烧衍生构筑NiCuTi-LDO和NiMnTi-LDO催化剂,借助XRD,H2-TPR,NH3-TPD和XPS技术对催化剂进行表征,考察了Cu、Mn的引入对催化剂低温脱硝性能的影响。结果表明:相比于NiTi-LDO催化剂,Cu、Mn原位掺杂有效增加了催化剂中可还原物种的含量,提升了镍钛基催化剂的氧化还原能力,进而呈现出更好的低温SCR活性。NiCuTi-LDO催化剂在180~330℃范围内NOx转化率超过90%;NiMnTi-LDO催化剂进一步拓宽了活性温度窗口(在150~360℃范围内NOx转化率超过90%)。