CO_2加氢合成二甲醚催化剂的研究

考察了复合方法对二氧化碳加氢合成二甲醚催化剂CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5的影响。研究结果表明,在分装法、混装法、干混法、湿混法、共沉淀沉积法和共沉淀浸渍法等方法中,以干混法制备的复合催化剂对于二氧化碳加氢直接合成二甲醚的催化反应性能最适宜。在制备复合催化剂时,应尽量使催化剂中两种活性中心接触紧密,发挥其协同效应,但是不能使两种活性中心相互覆盖,以致生成非活性物种。     

沉淀温度对CO2加氢合成二甲醚催化剂的影响

考察了沉淀温度对二氧化碳加氢合成二甲醚催化剂CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5的影响,研究结果表明,沉淀温度为343 K时,所制备的催化剂前驱体的晶形完整且晶相组成均一,焙烧后的催化剂中CuO和ZnO的相互分散程度较好,催化剂中氧化铜物种比较容易还原,复合催化剂表面具有较强的酸性中心,对于二氧化碳加氢直接合成二甲醚的催化活性最为理想.     

CO_2加氢合成甲醇反应及其催化剂研究进展

介绍了CO2加氢合成甲醇的反应机理和特点,对所用催化剂的研究进展以及工业应用情况等作了概述。     

CO2加氢合成二甲醚催化剂的研究进展

二甲醚是近年来开发的重要的化工产品,用途广泛。本文对二氧化碳加氢合成二甲醚的反应机理及催化剂研究进展进行了综述。     

CO_2加氢合成二甲醚的适宜工艺条件

采用甲醇合成催化剂C207和分子筛HZSM-5混合制得CO2加氢合成二甲醚双功能催化剂,并在微型固定床反应装置上进行了活性评价。考察了反应温度、压力、氢碳摩尔比、空速等工艺条件对催化反应的影响。结果表明,温度对催化剂活性影响显著,适当提高温度有利于提高反应速率,适宜的温度操作范围260～270℃,增加压力,提高氢碳摩尔比有利于提高CO2转化率、二甲醚收率;适宜的空速范围1500～3000h-1。     

CO_2加氢三相床一步法合成二甲醚的研究进展

介绍了CO2加氢一步法直接合成二甲醚的热力学因素、动力学因素、催化剂和二甲醚未来的发展方向.热力学和动力学方面都说明CO2加氢直接制二甲醚比制甲醇要有利.另外,催化剂也是作者的研究重点,二甲醚也是未来社会的重要清洁能源.     

CO2加氢直接合成二甲醚催化剂的研究——沉淀方法对复合催化剂性能的影响

分别采用三种不同的共沉淀方法(一步法、两级法和两步法)制备了 CuO-ZnO-Al_2O_3/HZSM-5复合催化剂。对 CO_2加氢直接合成二甲醚的催化活性顺序(自高至低)依次为:两步法催化剂>两级法催化剂>一步法催化剂。X 射线衍射(XRD)表征结果表明,采用两步共沉淀法时,催化剂的前驱体中有类水滑石[Cu_2Zn_4Al_2(OH)_(16)CO_3·4H_2O]结构的 Cu-Zn-Al 三元物相生成,焙烧后的催化剂中 CuO 和 ZnO的相互分散程度较好,Cu 和 Zn 物种之间相互作用程度较强,有利于催化剂活性的发挥。红外光谱(IR)研究发现,催化剂在1 101 cm~(-1)和450 cm~(-1)处的 IR 吸收峰强度,可表现 Cu/Zn/Al 氧化物与 HZSM-5之间相互作用程度,且与催化剂的活性之间存在着对应关系。     

CO_2加氢制甲醇、二甲醚的研究进展

CO2催化加氢合成甲醇、二甲醚是解决CO2减排的有效途径之一,具有环保、经济等意义。本文从新的视角综述了CO2催化加氢合成甲醇、二甲醚催化剂的研究进展和研究特点,并从催化剂的制备方法、沉淀剂的选择、焙烧时间、催化剂载体、助剂等方面进行了系统综述。     

CO2加氢一步制二甲醚展望

CO₂加氢制二甲醚（DME）是有潜力实现CO₂资源化利用的重要途径之一。与光、电催化相比,CO₂的非均相催化转化具有转化效率高等优点,但目前CO₂加氢一步制备DME催化剂的反应活性较低、稳定性较差。本文在简要介绍CO₂加氢一步制DME的铜基双功能催化剂、复合氧化物和氮化镓催化剂的基础上,重点总结了活性中心结构和反应机理的研究进展。对于铜基双功能催化剂,CO₂加氢经甲醇中间体合成DME,其中还原态铜（Cu⁰、Cu⁺及Cu ^δ+,0<δ<2）是其催化活性中心,且还原态铜的分散度及稳定性、固体酸的性质和酸性位分布以及两类活性中心的耦合效应是决定DME收率和催化剂稳定性的关键因素。与此相反,DME是氮化镓催化CO₂加氢的初级产物。这与铜基双功能催化剂有着本质区别,属新催化剂体系。在此基础上,文章对CO₂加氢制DME的可能研究方向进行了展望,认为“二甲醚经济”更具发展潜力。     

二氧化碳加氢合成二甲醚的研究进展

本文综述了国内二氧化碳直接加氢合成二甲醚的热力学分析、工艺条件、催化剂及反应机理的研究进展。     

不同形貌HZSM-5的合成及其在催化二氧化碳加氢制备二甲醚中的应用

以正硅酸乙酯为硅源,四丙基氢氧化铵为模板剂,司盘80和吐温80为活化剂,分别制备了六棱柱状、纳米颗粒和类蜂窝状的HZSM-5型分子筛,用XRD、SEM、BET和NH3-TPD对合成的分子筛进行了表征,结果表明,类蜂窝状的HZSM-5型分子筛具有较大的比表面积和较强的酸性。将合成的分子筛与甲醇合成催化剂Cu OZn O-Al2O3机械混合,制得CO2加氢一步合成二甲醚的双功能催化剂。在反应温度270℃、反应压力3 MPa、空速1 800 m L/(gcat·h)、V(CO2)∶V(H2)=1∶3、m(Cu O-Zn O-Al2O3)∶m(类蜂窝HZSM-5)=1∶1的反应条件下,CO2的单程转化率和二甲醚的产率分别达到了45.4%和20.1%。     

二氧化碳加氢合成二甲醚的研究进展

二甲醚是近年来开发的重要的有机化工产品,在现代化工生产中应用非常广泛。本文综述了二氧化碳加氢合成二甲醚的反应机理、催化剂的研究进展,并阐述了催化剂的制备方法及助剂的添加对其催化剂性能的影响。     

CO加氢合成低碳混合醇催化剂研究进展

介绍了低碳混合醇的性质及主要用途,对可用于CO加氢合成低碳混合醇的改性甲醇合成催化剂、改性F-T合成催化剂及Mo系催化剂的最新研究进展进行了介绍,并分析了现有催化剂存在的问题及发展的方向。     

咪唑改性HZSM-5分子筛的制备及其催化CO2加氢合成二甲醚

以咪唑为添加剂,四丙基氢氧化铵为模板剂,采用水热法制备了咪唑改性HZSM-5型分子筛, 用XRD、SEM、EDS、BET、TG和NH3-TPD等手段对合成的分子筛进行了表征,结果表明当在制备分子筛的前驱液中加入少量咪唑时,制备的HZSM-5型分子筛粒径明显减小且分布更加均匀,酸性增强,并具有更好的抗高温性能. 采用浸渍法制备了CuO-ZnO-Al2O3/咪唑改性HZSM-5双功能催化剂,探讨了其催化二氧化碳加氢制备二甲醚的活性,在反应温度270 癈、反应压力3.0 MPa、CO2 : H2 = 1 : 3（体积比）、CuO : ZnO = 2 : 1（摩尔比）和CuO-ZnO2-Al2O3 : 咪唑改性HZSM-5 = 2 : 1（质量比）的条件下,CO2的单程转化率和二甲醚的选择性分别达到了42.3 %和33.1 %.     

一步法合成二甲醚双功能催化剂的研究进展

从一步法制二甲醚双功能催化剂的结构出发,综述了传统复合型和新型双层结构、核壳结构催化剂的制备、结构和性能的研究进展,并展望了双功能催化剂的发展趋势。     

合成气一步法合成二甲醚催化剂的研究

采用共沉淀与浸渍相结合的方法制备出合成气直接合成二甲醚的双功能催化剂,其中活性组分主要有Cu、Zn、Mn、Al和Zr等,脱水剂主要有γ-Al2O3和HZSM-5分子筛。考察了不同脱水组分以及不同的引入方式和不同活性组分对催化剂性能的影响,经过对催化剂综合性能的评价,得到最佳催化剂活性组分质量比为CuO∶ZnO∶ZrO2=5∶4∶1,CO转化率为89.96%,二甲醚选择性为69.92%,收率为62.90%。     

超声处理对Cu-Mn-Si／HZSM-5催化合成二甲醚的影响

采用共沉积法、超声共沉积法制备Cu-Mn-Si／HZSM-5复合催化剂,并用BET、SEM、H2-TPR和XPS等手段进行了表征,考察超声处理方法对催化剂催化加氢性能的影响。结果表明,超声处理使催化剂颗粒的分散更为均匀,催化剂的比表面积增大,颗粒度更力拜缨小。H2-TPR和XPS分析表明,经过超声处理后促进了Cu^＋的生成,增强了铜锰复合氧化物相互作用,有着g于催化剂表面活性中心物种Cu^＋和Mn3＋形成。Cu^＋和Mn^3＋可能共同构成了Cu—Mn-Si／HZSM-5催化剂的活性中心。