Cu-Mg-Al类水滑石的插层改性及摩擦性能

用水热法制备了Cu-Mg-Al类水滑石,并以十二烷基磺酸钠（sodium dodecyl sulfate,SDSO）为插层剂对所制备的类水滑石样品进行了插层改性。利用X射线衍射法、红外光谱分析法、扫描电子显微镜和热重-差热分析法对样品的成分、结构、形貌及热稳定性进行了表征,结果表明：制备出的类水滑石为Cu-Mg-Al-CO3类水滑石和Cu-Mg-Al-SDSO类水滑石。将制备出的类水滑石作为添加剂加入到基础油中,用MM-10W多功能型四球摩擦磨损试验机测试了其摩擦学性能,结果表明：含有类水滑石粉体的润滑油与基础油相比,摩擦因数低了32%。     

磷酸根插层水滑石阻燃剂的研制

采用共沉淀法制备镁-铝水滑石[Mg4A l2(OH)12CO3.4H2O]前驱体,由离子交换法组装磷酸根插层水滑石。用化学分析,XRD,DTA-TG等手段,对样品进行分析和表征,并测试其阻燃性能。结果表明,磷酸根插层水滑石用于高分子材料,具有阻燃、消烟、填充功能,是无卤的无机阻燃剂新品种。     

插层改性水滑石对尼龙6阻燃及力学性能的影响

以尼龙6(PA6)为基体,分别用镁铝-碳酸根水滑石(CO3-LDHs)和磷酸二氢根插层改性后的镁铝水滑石(H2PO4-LDHs)作为阻燃剂,制备了PA6/CO3-LDHs和PA6/H2PO4-LDHs无卤阻燃复合材料。通过红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)对CO3-LDHs及H2PO4--LDHs进行了结构表征,结果表明:H2PO4-成功插层进入到层间取代了CO23-。通过静态力学测试、极限氧指数(LOI)和垂直燃烧等级(UL-94)的测试,研究了水滑石对材料力学性能以及阻燃性能的影响。结果表明:H2PO4-LDHs更有利于加强PA6阻燃性能和热稳定性,并能在一定程度上提高材料的力学性能。提出了LDH的存在对PA6复合材料燃烧过程的影响机理:水滑石的层状结构能够保护分子链;层间水和结构水的释放能够稀释可燃气体并且降低材料温度;磷酸二氢根属于无机磷化物,受热分解时能够促进聚合物脱水成炭。     

磺化Schiff碱合铜插层类水滑石催化氧化甘油

通过水杨醛和有机二胺进行缩合反应制得Schiff碱,并在90℃浓硫酸中进行磺化反应,合成磺化Schiff碱。利用阴离子交换法,使磺化Schiff碱插入到苯甲酸根插层镁铝水滑石层间,并与Cu2+配合,制得磺化Schiff碱合铜插层类水滑石。运用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、氮气吸附-脱附和扫描电子显微镜等进行表征,并应用于甘油的催化氧化反应。结果表明:磺化Schiff碱的分子结构明显影响甘油氧化的催化性能,以乙二胺为原料,制备的磺化Schiff碱合铜插层类水滑石催化性能最佳。磺化Schiff碱的配合中心的过渡金属是催化剂的活性位点,Cu2+表现出最佳的催化性能。NaOH的用量和反应温度明显影响甘油转化率和甘油酸选择性。反应最佳条件为:反应温度60℃,n(NaOH)∶n(甘油)物质的量比为8∶1,氧气流速为80mL/min,反应8h,甘油转化率为82.5%,甘油酸选择性可达46.9%。     

CuMgAl类水滑石的制备和表征

用盐-碱制备法合成了CuMgAl三元类水滑石化合物。探讨了原料配比、合成方式、水热处理温度和时间对合成过程的影响,筛选出合成HTLcs的适宜条件,并对HTLcs结构的热稳定性进行初步研究。结果表明,制备HTLcs主要取决于pH值,同时由于Cu2+的姜-太勒效应,合成结构单一的CuMgAl类水滑石要求原料配比中n(Cu)∶n(Mg)不得超过1.0,CuMgAl-HTLcs热稳定性较差,300℃焙烧2h结构破坏,600℃开始烧结,在300~500℃之间,随焙烧温度提高所得复合氧化物比表面积增大,最高可达200 m2/g。     

碳载Pt-TiO2催化剂对甲醇的电催化氧化

采用TiO2溶胶法,选用3种不同还原剂(甲酸、甲醛、硼氢化钠)制备了碳载Pt-TiO2催化剂。通过XRD衍射,循环伏安法(CV)和计时电流法(CA)对碳载Pt-TiO2催化剂的结构及其对甲醇的电氧化特性进行了研究。结果表明不同还原剂制备的催化剂中,TiO2的结晶度不同,Pt的粒径不同,电化学比表面不同,对甲醇的电催化氧化的催化活性也不同。其中用甲酸还原所制得的碳载Pt-TiO2催化剂对甲醇的电催化氧化活性分别是采用甲醛或硼氢化钠方法的1.41倍和1.76倍。     

镁铝水滑石及其复合体系对PVC热稳定性能的研究

采用比色法、热失重法等研究了不同镁铝摩尔比的水滑石（LDHs）对PVC糊热稳定性能的影响。结果表明。在镁铝比分别为2、3、4的样品中，镁铝比为2的LDHs对PVC的热稳定效果最佳；将其与传统的铅盐、有机锡稳定剂复配，均具有良好的协同效应。可以实现对PVC糊热稳定性能的控制。其中，PVC／Mg-Al LDHs／Sn以100：1．5：1．5（质量份数，下同）比例复合后的体系，不仅热稳定性能优于传统的铅盐体系，而且具有较低的糊黏度及较好加工流变性能。     

分子氧存在下镁铝水滑石负载高锰酸钾活化醇类液相氧化反应研究

用共沉淀和浸渍法分别制得镁铝水滑石固载MnO4-催化剂HT-MnO4-,并将该催化剂在温和条件下、以分子氧为氧化剂用于催化醇的液相氧化反应.以苯甲醇氧化反应为模型探讨了不同制备方法制得的催化剂以及温度、溶剂等条件对反应的影响,结果显示两种制备方法对催化性能影响的差别不大,非极性溶剂更有利于反应进行,苯甲醇转化率随着温度上升明显提高.XRD表征给出水滑石经过MnO4-阴离子交换以后,X射线衍射峰中最强峰对应晶面的平均粒径减小,但结构仍然完整;XPS表征表明HT-MnO4-中Mn的结合能较之KMnO4中的Mn有所降低.说明镁铝水滑石负载高锰酸钾远比高锰酸钾温和,在醇的液相氧化中同时起着催化剂和氧化剂的作用.     

微波法制备的Pt/C催化剂对甲醇和CO的电催化氧化

用微波间断升温法制备了3种Pt/C催化剂,运用循环伏安和线行扫描方法测试甲醇和吸附态CO在不同方法制备的Pt/C催化剂上的电催化氧化情况。发现在酸性溶液中,对于相同Pt载量的Pt(2)和Pt(3)催化剂,Pt(3)具有较小的Pt平均粒径及较高的电催化活性;对于具有较高Pt载量的Pt(1)催化剂,具有最小的平均粒径和最高的电催化活性。     

水滑石类复合氧化物催化生物柴油制备的研究

生物柴油是一种环境友好的新型燃料,是近年来新型能源开发的一个热点。水滑石类复合氧化物是一种理想的固体催化剂,它具有相互连通的大孔隙、适度的酸碱位浓度和疏水表面,催化活性强,易于与产品分离,回收利用率高。对水滑石类化合物催化制备生物柴油进行了概述,并对前景进行了展望。     

氢钼青铜修饰铂电极对甲醇氧化的电催化作用

利用循环伏安法研究了氢钼青铜在铂电极上的修饰作用和修饰铂电极在c(H2 SO4 ) =0 5mol/L溶液中对甲醇的催化作用。研究结果表明 :铂电极因钼酸盐的还原和钼青铜的氧化而得到修饰 ,低电位范围内修饰铂电极对甲醇的氧化有催化作用 ,催化氧化电流是未修饰电极上的1 6倍。酸性条件下 ,含高价态钼的钼青铜不稳定 ,会不断溶解对铂失去修饰作用 ,对甲醇的氧化效果与未修饰铂电极上的效果相同 ;而低电位时 ,钼青铜修饰铂电极则相对稳定     

Electrocatalytic Activity of Platinum modified Polypyrrole Films for the Methanol Oxidation reaction

The catalytic activity of platinum modified polypyrrole films prepared in different ways was studied for the methanol oxidation reaction. Surprisingly, no catalytic activity was observed for films modified with colloidal platinum particles incorporated into the film during its synthesis or for the film synthesised with tetrachloroplatinate complex as a nucleophilic counter-ion, which was subsequently cathodically reduced. On the other hand, high catalytic activity was observed for platinum deposited onto pre-synthesised polypyrrole film. The platinum load, film thickness and potential of platinum deposition were found to be important parameters. High electrocatalytic activity was also observed for platinum layers deposited directly onto the glassy carbon (GC) support. However, in the latter case the stability of the electrocatalytic activity was lower when compared with the polypyrrole film modified by cathodically deposited Pt.     

甲醇在铂微粒修饰碳纳米管/纳米TiO2-聚苯胺膜电极上的电催化氧化

在0.5mol·L-1硫酸介质中,采用循环伏安的电化学聚合方法,以50mv·s-1的扫描速度,在-0.1～0.9V范围内以碳纳米管/纳米TiO2(CNT/nanoTiO2)电极为基体聚合得到了聚苯胺(PAn)复合膜电极,用循环伏安法研究了CNT/nanoTiO2-PAn-Pt电极在0.5mol·L-1H2SO4溶液中的电化学行为以及对甲醇氧化的电催化行为。结果表明,CNT/nanoTiO2-PAn-Pt电极对甲醇的氧化具有很高的电催化活性,并同时存在PAn的协同催化作用。在Pt载量为0.56mg/cm2时,甲醇氧化峰电流达到152mA/cm2,随着Pt载量的增加,甲醇的氧化峰电流最高可达410mA/cm2。     

表面活性剂插层水滑石负载纳米钯催化剂的制备及催化Suzuki偶联反应的研究

采用沉淀-水热法制备了表面活性剂（十二烷基硫酸根）插层的水滑石负载纳米钯催化剂,通过XRD、ICP-AES、XPS、TG、氢气脉冲吸附等分析手段对催化剂晶型结构、形貌及金属分散度进行了表征,考察了用十二烷基硫酸根插层水滑石后负载钯制备的催化剂在不同碱、溶剂、溶剂与水比例、时间、温度、催化剂用量等条件下对Suzuki偶联反应的影响。实验结果表明,插层后的水滑石结构并没有改变,催化剂催化活性显著提高。反应的最佳条件为：碱为氢氧化钾、溶剂为甲醇、与水比例为1：1、温度为50℃、时间为60min、催化剂用量为1.75×10-3mmol,催化剂在重复使用第三次时,产物收率仍可保持在95%以上。     

Methanol Decomposition to Synthesis Gas Over Supported Pd Catalysts Prepared from Hydrotalcite Precursors

Supported Pd catalysts were prepared by solid-phase crystallization (spc) starting from MgAl hydrotalcite anionic clay minerals as the precursors, and were tested for the methanol decomposition to synthesis gas. The precursors based on [Mg₆Al₂(OH)₁₆CO₃ ^2-] · 4H₂O were prepared by coprecipitation from raw materials containing Pd²⁺, Mg²⁺ and Al³⁺ ions as the components of hydrotalcite. The precursors were thermally decomposed and reduced to afford supported Pd catalysts on MgAl mixed oxide. Pd-supported catalysts as a reference were also prepared by the impregnation (imp) method. The spc-Pd catalysts thus prepared afforded highly dispersed Pd metal particles and showed higher activity as well as lower activation energy than the imp-Pd catalysts. When the precursor was prepared under mild conditions, finer particles of Pd metal were formed over the catalyst, resulting in a high activity. In the case of spc-Pd catalysts, carbon monoxide adsorbed on Pd easily desorbed, compared with imp-Pd catalysts. It is likely that the high activity is due to the highly dispersed and stable Pd metal particles and the easy desorption of carbon monoxide.     

甲醇在聚苯胺修饰铂钼共沉积电极上的催化氧化

用恒电位法和循环伏安法在铂电极上分别制备了聚苯胺修饰的分散氢钼青铜电极和分散铂电极,以及聚苯胺修饰的不同铂钼比例的铂与氢钼青铜共沉积电极。用循环伏安法研究了制备电极在c(H2SO4)=0.5mol/L水溶液中的电化学行为,以及对c(CH3OH)=0.1 mol/L的催化氧化行为。其中,分散氢钼青铜电极对甲醇无催化氧化的作用,铂与氢钼青铜共沉积电极对甲醇的催化氧化效果优于分散铂电极。铂-氢钼青铜共沉积电极对甲醇氧化的催化能力与共沉积铂钼的比例有关,当制备电极所用的溶液中n(氯铂酸)∶n(钼酸钠)=2∶1时,共沉积电极对甲醇的催化氧化活性最高,此时甲醇在共沉积电极上的氧化峰电流是单纯铂电极的2.632倍。     

Comparison Between the Cr(VI) Adsorption by Hydrotalcite and Hydrotalcite-Gibbsite Compounds

Cr(VI) adsorption from aqueous solutions on Mg-Al hydrotalcite and Mg-Al hydrotalcite-gibbsite with Al/(Al+Mg) ratios (R) of 0.3 and 0.6 (MgAlHT_{R = 0.3} and MgAlHTG_{R = 0.6}) was investigated as a function of the pH and chromium concentration. The results showed that the maximum Cr(VI) adsorption by Mg-Al compounds do not depend on the value of R at pH 7. In addition, the chromate equilibrium sorption capacity for MgAlHTG_{R = 0.6} is at least 4.8 times higher than that for MgAlHT_{R = 0.3} at pH 5. The Cr(VI) maximum capacities of MgAlHT_{R = 0.3} and MgAlHTG_{R = 0.6} at pH 7 were similar, 6.5 and 6.8 mgCr(VI)/g, respectively.     

纳米TiO2-Pt修饰电极上甲醇的电催化氧化研究

用电化学法合成前驱体Ti(OEt)4,经直接水解法制备纳米TiO2膜,通过直接在纳米TiO2膜上电沉积Pt微粒得到纳米TiO2 Pt复合催化电极。扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)分析结果表明,纳米TiO2的晶形为锐钛矿型,粒径约30nm,电沉积纳米Pt粒子(平均粒径约60nm)均匀地分散在纳米TiO2膜表面。循环伏安和计时电位测试表明,纳米TiO2 Pt修饰电极对甲醇的电氧化具有高催化活性和稳定性,Pt载量为0 68mg/cm2时,室温下甲醇氧化电流达到190mA/cm2,是纯Pt电极上的7 6倍。     

甲烷部分催化氧化合成甲醇和甲醛

本文综述了由甲烷部分催化氧化制甲醇和甲醛研究中所用催化剂的制备条件及催化反应条件,并对用于该反应的催化剂开发和最佳合成工艺条件的选择指出了方向。     

反应时间对镁铝水滑石制备及其吸附性能的影响

采用共沉淀法制备镁铝水滑石,并利用XRD、SEM、FT-IR对反应产物进行表征,研究了反应时间对水滑石物相组成、微观结构和对盐酸四环素吸附性能的影响,对土壤污染治理和修复具有重要的现实意义.结果分析表明,当反应时间为12 h时制备的镁铝水滑石对盐酸四环素有较好的吸附效果,吸附率为70.82％.镁铝水滑石对盐酸四环素的吸...