Ag、In、Sn/Al2O3氧化物催化剂上选择性还原NO

针对Ag/Al2O3、In/Al2O3和Sn/Al2O3氧化物催化剂,选择有代表性的C3H6、C8H1s和C2H5OH做还原剂,考察了富氧条件下选择性催化还原NOx的性能以及H2O和SO2对不同催化剂活性的影响.结果表明,反应体系中含10%H2O和1×10-4 SO2,丙烯为还原剂时,氧化物催化剂的活性顺序变为Ag(81%)＞Sn(76%)＞In(58%).还原剂为辛烷或乙醇时,Ag/Al2O3催化剂上表现出更宽的活性温度范围,NOx最大转化率达到90%以上,而In/Al2O3及Sn/Al2O3氧化物催化剂的NOx还原性能较丙烯为还原剂时差.Ag/Al2O3催化剂具有较好抗水和二氧化硫性能,且表现出与液态还原剂乙醇和丙烯很好的匹配特性,具有净化稀燃汽车尾气中NOx的实际应用前景.     

Ga2O3/γ-Al2O3表面丙烷选择性还原NO的反应机理研究

对不同催化剂的制备方法及催化剂中镓含量对催化剂活性的影响进行了研究,对Ga2O3/γ-Al2O3催化剂中的活性中心进行了讨论;用原位红外技术、暂态反应技术、程序升温脱附和程序升温表面反应等方法对Ga2O3/γ-Al2O3表面丙烷选择性还原NO的反应机理进行了研究.对催化剂表面各吸附物种的形成和反应性能、NO对丙烷氧化的影响进行了详细的研究,实验结果与化学计量学计算结果相结合可以推测出哪些吸附物种涉及NO的选择性还原,哪些吸附物种没有参与NO的还原反应,从而推断出在Ga2O3/γ-Al2O3催化剂表面丙烷选择性还原NO的反应机理.     

钡基钙钛矿型NOx阱的抗硫性能研究

用溶胶凝胶法制备了BaFeO3、BaZrO3和BaCeO3钙钛矿型NOx阱试样.实验表明,其在400℃时均有较高的NOx储存量(NSC).当NO+O2共吸附气中含0.01%SO2时,BaZrO3的NSC值几乎没有变化,而BaFeO3的NSC值也仅下降了16.5%.用FTIR、NO-TPD、O2-TPD和XPS对BaFeO3试样进行了抗硫性能研究,试样表明,少量SO2可以促进O2在试样表面的吸附,从而促进NO的氧化和储存,以及抑制了SO2对NO储存的影响.     

Co3O4/γ-Al2O3催化剂的制备、表征及其在乙醇还原胺化合成乙胺反应中的性能

以γ-Al2O3为载体、Co(NO3)2·6H2O为前体,采用过量浸渍法制备了Co3O4/γ-Al2O3负载型催化剂;采用XRD、H2-TPD、H2-TPR、N2吸附-脱附等方法对催化剂进行表征,考察了催化剂在乙醇还原胺化合成乙胺反应中的催化性能.表征结果显示,钴主要以Co3O4物种形式存在,适宜条件下制备的Co3O4...     

Fe负载量对Fe/γ-Al_2O_3催化剂催化合成低碳烯烃性能的影响

采用浸渍法制备了不同Fe负载量的Fe/γ-Al2O3催化剂,通过XRD、N2物理吸附-脱附、H2-TPR和H2化学吸附等手段对Fe/γ-Al2O3催化剂进行了表征,并在固定床中评价了催化剂的费托合成反应性能。在285℃、2.5 MPa、气态空速4 000 h-1、n(H2)∶n(CO)=2的条件下,随Fe负载量的增加,Fe/γ-Al2O3催化剂的CO加氢活性先增加后降低,在Fe负载量为16%(w)时活性最高;CO2选择性逐渐增加,C5+选择性逐渐降低,C2H4选择性与C2H6选择性相当,而C3H6和C4H8的选择性优于相应烷烃的选择性;在Fe负载量9%～21%(w)的范围内,Fe负载量对Fe/γ-Al2O3催化剂的低碳烯烃选择性影响不明显。     

Ni/BaTiO_3/γ-Al_2O_3催化剂的结构及其甲烷二氧化碳重整性能研究

以溶胶-凝胶法将BaTiO3负载于γ-Al2O3表面,合成出不同BaTiO3质量百分比的复合载体BaTiO3/γ-Al2O3。采用XRD、IR技术对复合载体BaTiO3/γ-Al2O3的结构进行了研究,考察了复合载体负载的镍基催化剂Ni/BaTiO3/γ-Al2O3在CH4-CO2重整反应中的抗积炭和稳定性能。结果表明:BaTiO3粒子以不连续的方式分散在γ-Al2O3的表面,致使原位氢还原后Ni/Ba-TiO3/γ-Al2O3催化剂的供电子强度相对削弱,抑制了CH4-CO2重整过程一氧化碳的歧化反应。Ni/25.4%BaTiO3/γ-Al2O3催化剂在700℃较低重整反应温度下的抗积炭和稳定性能明显优于Ni/BaTiO3和Ni/γ-Al2O3催化剂。     

CuO/γ-Al2O3催化剂选择性催化还原NO的研究

采用CuO／γ-Al2O3作为C3H6选择性催化还原(C3H6-SCR)NO催化剂,考察了铜负载量(CuO含量为0～20％(ω))、氧浓度及原料气空速对NO转化率的影响。结果表明：CuO／γ-Al2O3催化剂的NO还原活性是比较高的;当铜负载量为16％(ω)时,NO转化率比较理想;在考察的氧浓度范围内,当氧浓度为0．428％(φ)时,NO转化率是适宜的。     

CoMo/γ-Al_2O_3催化剂的制备及其加氢脱氧性能

采用共沸蒸馏-均匀沉淀法辅以超声波分散技术制备了纳米γ-Al2O3(γ-Al2O3(Ⅰ)),并以γ-Al2O3(Ⅰ)与商品γ-Al2O3(γ-Al2O3(Ⅱ))为载体,采用等体积浸渍法制得了Co与Mo负载量(分别以CoO与MoO3的质量分数计)分别为6%和16%的CoMo/γ-Al2O3(Ⅰ)与CoMo/γ-A12O3(Ⅱ)催化剂,采用间歇搅拌釜考察了催化剂的苯酚加氢脱氧性能。BET,SEM,XRD,H2-TPR,NH3-TPD表征结果表明,γ-Al2O3(Ⅰ)载体呈纤维介孔状,具有较大的比表面积、孔体积及适宜的孔分布。相对于CoMo/γ-A12O3(Ⅱ)催化剂,CoMo/γ-Al2O3(Ⅰ)催化剂的活性组分高度分散于γ-Al2O3(Ⅰ)载体表面,还原性能较高,酸中心较多。苯酚加氢脱氧反应结果表明,CoMo/γ-A12O3(Ⅰ)催化剂具有较高的加氢脱氧活性,苯酚转化率为79.2%,苯选择性为89.3%。     

Cu/γ-Al_2O_3的制备及其对纯甘油常压氢解制备1,2-丙二醇的催化性能

采用H2-TPR、XRD、CO化学吸附、N2吸附-脱附等方法表征了等体积浸渍法制备的Cu/γ-Al2O3催化剂,并评价了其催化甘油氢解制备1,2-丙二醇(1,2-PDO)反应的性能。结果表明,Cu/γ-Al2O3的适宜Cu负载量为15%(质量分数),适宜的制备条件为,采用纯H2还原、升温速率2℃/min、还原温度250℃、还原时间2h。在常压氢气、甘油液时空速0.20h-1、氢气/甘油摩尔比100、催化剂装填量3mL和反应温度190℃的条件下,甘油转化率为100%,1,2-PDO选择性为92.9%;反应运行36h,1,2-PDO选择性仍高于85%,说明Cu/γ-Al2O3催化剂的稳定性较好。Cu/γ-Al2O3催化剂表面以高分散的Cu微粒为主,Cu粒子的粒径和分散度是影响其活性的主要因素;Cu粒子的粒径越小、分散度越大,催化活性越高。甘油脱水生成丙酮醇的反应只有在酸性中心和金属共同作用下才能进行,丙酮醇加氢合成1,2-丙二醇是反应控制步骤。     

Ru/γ-Al2O3制备条件对苯加氢活性的影响

考察了钌在γ-Al2O3载体上的负载方式,还原条件、反应温度等对苯加氢制环己烷反应的影响.发现钌在γ-Al2O3载体上的负载量为2%的催化剂,经甲醇处理,催化剂的还原温度为160～180℃时,Ru/γ-Al2O3催化剂的苯加氢制环己烷反应活性较高.     

稀土金属氧化物助剂对费托合成Co/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响

在浆态床反应器中考察ZrO2,CeO2,La2O3助剂对费托合成Co/γ-Al2O3催化剂性能的影响。实验结果表明,ZrO2助剂的添加最有利于提高Co/γ-Al2O3催化剂的活性和石蜡选择性;CeO2助剂的添加有利于提高重质烃产物中的柴油馏分含量;La2O3助剂的添加有利于减弱水煤气变换反应的程度。XRD,TPR,H2-TPD等表征结果显示,稀土金属氧化物助剂的加入改变了Co/γ-Al2O3催化剂的还原温度并可提高还原度,使活性Co组分在催化剂表面保持高分散度,改善H2在催化剂表面的吸附脱附性能。     

CuO-Bi2O3-MgO/γ-Al2O3催化剂的制备及催化合成1,4-丁炔二醇的研究

采用等体积浸渍法制备了系列不同MgO含量的CuO-Bi2O3-MgO/γ-Al2O3催化剂,用N2-BET、XRD和TPR对其进行表征,并考察了其催化甲醛溶液和乙炔合成1,4-丁炔二醇的性能。结果表明,添加适量的MgO可显著改进催化剂的活性和选择性,其中γ-Al2O3先负载质量分数1%的MgO,700℃焙烧后,再共浸渍CuO和Bi2O3后500℃焙烧制备的30%CuO-2%Bi2O3-1%MgO/γ-Al2O3催化剂性能较好,1,4-丁炔二醇产率和选择性可分别达到67.9%和90.3%。     

CuO-Bi_2O_3-MgO/γ-Al_2O_3催化剂的制备及催化合成1,4-丁炔二醇的研究

采用等体积浸渍法制备了系列不同Mg O含量的Cu O-Bi2O3-Mg O/γ-Al2O3催化剂,用N2-BET、XRD和TPR对其进行表征,并考察了其催化甲醛溶液和乙炔合成1,4-丁炔二醇的性能。结果表明,添加适量的Mg O可显著改进催化剂的活性和选择性,其中γ-Al2O3先负载质量分数1%的Mg O,700℃焙烧后,再共浸渍Cu O和Bi2O3后500℃焙烧制备的30%Cu O-2%Bi2O3-1%Mg O/γ-Al2O3催化剂性能较好,1,4-丁炔二醇产率和选择性可分别达到67.9%和90.3%。     

Ni2P/TiO2-Al2O3催化剂的制备及加氢脱氮反应性能

采用溶胶-凝胶法制备TiO2-Al2O3复合载体,并用饱和浸渍法制备Ni2 P/TiO2-Al2 O3催化剂氧化态前躯体.在同定床反应器中采用原位还原技术用H2制备出Ni2 P/TiO2-Al2 O3催化剂.以喹啉为模型化合物对催化剂的加氢脱氮性能进行评价,结果表明,n(TiO2)∶n(Al2O3)及Ni2P的负载量对...     

浸渍法制备纳米纤维状γ-Al2O3为载体的稀土催化剂

分别以超重力法制备的纳米纤维状γ-Al2O3和普通γ-Al2O3为载体,采用改进的等体积浸渍法制备了相同组分的LaCeCuMn纳米稀土催化剂,并应用微反活性评价装置测试了对CO和C3H8的氧化活性.利用XRD,TEM,BET等手段,分析了产品的结构和粒子形貌.实验结果表明,与以普通γ-Al2O3为载体的催化剂相比,催化剂活性组分在纳米纤维状γ-Al2O3载体上分散比较均匀,平均粒径在15～20 nm之间;CO和C3H8氧化反应中起燃温度分别可以达到161,186℃,二者的最终转化率均在99%以上.     

掺杂La_2O_3或CeO_2的V_2O_5/γ-Al_2O_3和Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂的乙苯脱氢性能

通过掺杂少量的稀土金属氧化物La2O3或CeO2,采用溶胶-凝胶法制备了3%La2O3-17%Fe2O3/γ-Al2O3,3%La2O3-17%V2O5/γ-Al2O3,3%CeO2-17%V2O5/γ-Al2O3催化剂(金属氧化物负载量均为基于载体的质量分数),并用于在CO2气氛下乙苯温和氧化脱氢制苯乙烯的反应。考察了不同催化剂对乙苯和CO2的转化率及苯乙烯选择性的影响。实验结果表明,在常压、600℃、n(CO2)∶n(乙苯)=10∶1、乙苯空速为15mmol/(g.h)、反应时间3h的条件下,3%La2O3-17%V2O5/γ-Al2O3催化剂呈现出良好的乙苯脱氢活性,乙苯转化率和苯乙烯选择性分别为78.0%和98.2%,CO2的初始转化率为5.8%。采用X射线衍射、红外光谱和热重-差热分析表征了反应前后催化剂的体相结构及热失重过程。     

制备方法对二甲醚水蒸气重整制氢催化剂Cu-Ni/γ-Al_2O_3性能的影响

分别采用沉积-沉淀法(DP)和等体积浸渍法(IM)制备了二甲醚水蒸气重整制氢催化剂Cu-Ni/γ-Al2O3,考察了制备方法对催化剂性能的影响,并运用N2吸附-脱附(BET)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)等手段对催化剂进行了表征与分析。结果表明,与浸渍法相比,沉积-沉淀法制备的Cu-Ni/γ-Al2O3催化剂具有更强的表面酸性和更优的金属铜组分的分散性,因而具有更好的活性和稳定性,是制备该催化剂的较好方法。     

Ag-Pd/Al2O3上C3H6选择性催化还原NOx的研究

研究了不同的Pd添加量及氧浓度对Ag-Pd/Al2O3催化剂上C3H6选择性催化还原NOx性能的影响和可能的反应机理.活性评价结果表明其他反应条件不变时,Pd的添加量为0.01%时,Ag-Pd/Al2O3催化剂具有最好的NOx催化活性;氧浓度的增加,有利于NOx的转化率的提高.原位漫反射红外光谱(In-situ DRIFTS)研究表明,添加0.01%的Pd有利于反应过程中丙烯的部分氧化,即烯醇式物种的生成,该物种与NO-3的反应活性很高,能够迅速生成关键中间体异氰酸酯(-NCO),从而促进NOx催化还原反应的发生.     

Sn修饰的Ni/γ-Al_2O_3催化乙二醇液相重整制氢

通过湿浸渍法制备了一系列Ni与Sn摩尔比不同的NiSn/γ-Al2O3催化剂,将该催化剂用于乙二醇液相重整制氢反应。实验结果表明,Ni与Sn摩尔比为42的NiSn-42/γ-Al2O3催化剂表现出最佳的活性和H2选择性,乙二醇转变为气体产物的转化率和H2选择性分别为65.4%和88.4%;Sn的加入使H2选择性大幅提高;随Sn修饰量的增大,催化剂的活性先增加后降低。表征结果显示,适量Sn修饰到Ni/γ-Al2O3催化剂上能促进Ni的分散;NiSn-42/γ-Al2O3催化剂比其他催化剂具有更大的活性比表面积,因此显示出较佳的活性。同时考察了NiSn-42/γ-Al2O3催化剂的稳定性,实验结果表明,NiSn-42/γ-Al2O3催化剂达到稳态时能保持初活性的34%,重整过程中Ni晶粒的长大和团聚是该催化剂失活的主要原因。     

Pt/γ-Al2O3催化剂催化微晶纤维素转化

以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了一系列Pt负载量不同的Pt/γ-Al2O3催化剂,研究了Pt/γ-Al2O3催化剂催化微晶纤维素转化的性能及反应机理,考察了反应温度、H2压力、搅拌转速和Pt负载量对微晶纤维素转化率的影响,并对Pt/γ-Al2O3催化剂的稳定性进行了测试。实验结果表明,微晶纤维素的转化率随反应温度、H2压力、搅拌转速和Pt负载量的增加而增加,在Pt的质量分数5.0%、温度190℃、H2压力5MPa、搅拌转速550r/min条件下,微晶纤维素转化率可达40.7%;但升高反应温度为反应提供了过高的能量,促进了副反应的发生,反应温度最好控制在200℃以下。Pt/γ-Al2O3催化剂的重复使用性较好,经4次回收利用,活性没有明显下降。