基于固体聚合物膜电解槽的新型水中氚电解浓集仪研制

目前环境中大部分水体氚(3H)活度浓度水平已低于常用的液体闪烁测量方法的探测限,为准确测量氚的活度浓度,需要对样品中的氚进行浓集。广东省环境辐射监测中心通过分析氚在电解浓集过程中的影响因素,在关键部件的设计与研究基础上,研制出一款基于固体聚合物膜(Solid Polymer Electrolyte,SPE)电解槽的新型水中氚电解浓集仪,并对其综合性能进行了一系列测试实验,700 mL的水样经过浓集后测量,氚的探测限可降至0.09 Bq?L-1,比浓集前降低了10倍以上,提高了低水平氚的测量能力。该浓集仪可用于环保、地质水文、海洋、卫生、核电等领域。     

SPE固体电解质氚水浓集装置及其应用

简述了SPE固体聚合膜氚水自动电解浓集装置的工作原理，介绍了在研制该装置中所进行的实验与工作进展，用SPE氚水电解浓集装置处理。IAEA第6次低水平氚国际比对样品(TRIC2000)，取得了满意的测量结果。     

环境水中氚测量不确定度评定

介绍了环境水中氚的测量不确定度评定方法.在测量之前对水样品进行蒸馏,再进行电解浓集,采用液闪测量.测量不确定度的评定中,主要考虑计数率、本底、修正因子、蒸馏和电解浓集过程不确定度分量.结果表明:对于低水平氚的测量,不确定度的主要来源为测量计数;对于高水平氚的测量,不确定度的主要来源为浓集因子.     

固体聚合物氚电解浓缩系统的性能研究

固体聚合物氚电解浓缩法是目前浓缩环境低氚水的主流方法,其性能评价的关键是能否获得较高的氚回收率。在电解体积浓缩倍数为常数时,氚分离系数决定了氚回收率的高低。为了提高氚电解浓缩系统的回收率,研究以分离系数为评价指标,从阴阳极材料、电解电流、电解水温度上优化固体聚合物氚电解浓缩系统。结果表明:在电解初始体积≥400 m L、电解装置电流15 A、电解水温度5°C、电解剩余体积≤25 m L的优化条件下,成功研制氚分离系数6.5以上、回收率≥65%的固体聚合物氚电解浓缩系统。     

水中氚的电解浓集装置设计北大核心CSCD

建立了一套水中氚的电解浓集装置,一次可以电解12个样品。水样初始体积为250 m L,电解后的体积是8 m L。每个电解槽的电压3.0±0.2 V,电流12±1 A,电解后样品中氚的浓缩倍数为20±0.5倍,完成电解总共需要72 h。用Quantulus 1220液体闪烁谱仪测量,仪器本底1.0 cpm,测量时间600 min时,最低探测限可达0.12 Bq/L。     

水中氚的电解浓集装置设计

建立了一套水中氚的电解浓集装置,一次可以电解12个样品。水样初始体积为250 m L,电解后的体积是8 m L。每个电解槽的电压3.0±0.2 V,电流12±1 A,电解后样品中氚的浓缩倍数为20±0.5倍,完成电解总共需要72 h。用Quantulus 1220液体闪烁谱仪测量,仪器本底1.0 cpm,测量时间600 min时,最低探测限可达0.12 Bq/L。     

核设施周围大气中多形态氚的测量

大气中氚主要以氚化水(HTO)、氚化氢(HT)以及氚化甲烷(CH_3T)的形态存在,其危害与其化学形态相关。为了准确评价核设施周围大气中不同化学形态的氚水平,基于高温催化氧化和低温冷阱捕集的原理,建立了一套适用于核设施周围大气中多形态氚的取样及测量方法,并对秦山核电站周围大气中不同形态氚进行了初步测量。该方法中催化剂在大气环境下对HT和CH_3T的催化氧化效率≥99%,冷阱对水样的收集效率≥95%,具备了同时采集和测量HTO、HT和CH_3T的功能。基于秦山核电站周围大气中氚的初步测量结果发现:秦山核电站周围大气中存在HTO、CH_3T和HT三种形态的氚,且HTOCH_3THT,CH_3T和HT浓度与环境本底水平相当,由此表明,建立的取样和测量方法有较高的灵敏度,可以用于核设施周边大气中环境水平氚的采样测量。     

氘-氚分馏系数法确定氚的电解回收率

天然水中氚含量很低,一般采用电解浓缩-液闪计数法进行测量。电解水样时,氚的电解回收率可由水样的浓缩倍数和氚分馏系数来确定。而电解过程的氚分馏系数和氘分馏系数存在一个近似的关系,即lnβ=ηlnα。采用氚标准水进行电解实验,可得到氚分馏系数,采用光腔衰荡激光同位素法测量电解前后的氘含量可以获得氘的分馏系数。电解条件为低碳钢-镍电极装置,以Na2O2为电解质,电解过程温度为0.5℃。实验得到η为1.27。在电解水样时,可根据lnβ=1.27 lnα可得到氚分馏系数,从而获得本批次每个水样的电解回收率。     

植物中有机结合氚制样条件的实验研究

为了准确评价环境生物中的氚水平,基于高温催化氧化的原理,建立了一套生物中有机结合氚(Organically Bound Tritium,OBT)的制样装置Pyrolyser高温分解熔炉,通过大量的条件实验,优化了OBT的制样条件,并对典型植物中OBT分析的不确定度进行了研究。结果表明,在该装置中OBT制备的最佳条件为通氧量100 m L·min-1、催化氧化温度800°C和氧化燃烧温度600°C,此时,植物样品中OBT的回收率可达85%以上。优化后高温分解熔炉的制样过程更加安全,样品燃烧氧化更加充分,完全满足环境植物中OBT的分析要求,可用于环境生物氚水平测量及评价。     

含氚硅胶中氚回收率的测量

采用加热解吸结合催化氧化及吸附法对含氚硅胶中的氚回收率进行了精确量化.结果显示,含氚硅胶中的氚主要以化合态的形式存在,含氚硅胶中氚回收率随样品的加热解吸温度的升高而增加,在相同的解吸温度下,含氚硅胶中氚回收率随载气流速的增加而呈下降趋势,在解吸温度为500℃及载气流速为60 mL/min下仍有5%以下的氚滞留在硅胶中,...     

便携式氚测量仪现场校准技术研究及装备研制

根据PVT方法研制了便携式氚测量仪现场校准装备。使用经检定的电离室装置对初始的氚气浓度进行了测量并作为校准装备的气源,根据PVT方法稀释配制了校准用的参考氚气,参考氚气浓度的不确定度为5.00%,满足EJ/T 1077-1998关于检验源的要求。使用放射性气体活度标准装置对配制的参考氚气进行了绝对测量,测量结果与理论计算结果相对误差为0.81%。并采用配制的参考氚气进行了便携式氚测量仪的校准测试,结果表明,便携式氚测量仪现场校准装备可以满足便携式氚测量仪的现场校准需求。     

聚变堆氦冷固态包层结构和6Li富集度对产氚率的影响

在聚变堆固态包层基本参数基础上，建立简化20°模型，包层分第1壁装甲、第1壁冷却板、氚增殖区和支撑结构。分别选择Li₄SiO₄和Li₂O做增殖材料，应用MCNP程序，研究第1壁结构布置和6Li富集度对产氚率的影响。结果表明：₆Li富集度适宜选择在30％~80％之间；第1壁选择Be装甲可提高产氚率；冷却管板的厚度应取3cm以下，以避免对产氚造成不利的影响。     

Hidex 300SL液闪装置测量低水平氚水活度的参数优化

Hidex 300SL是基于三管符合计数/两管符合计数(TDCR)方法绝对测量低水平氚水活度的液闪装置。本工作基于该装置对标准非淬灭氚水样品进行测量研究,明确了系统的探测效率与TDCR的关系;讨论了该装置的测量模式、符合时间等参数对计数率、衰变率和TDCR的影响;并对仪器的运行参数进行选择优化,在"H-3"测量模式及35ns的符合时间窗下,系统对3 H的探测效率达73.2%,衰变率稳定性好于0.47%;最后对空气本底样品进行测量,评估了该装置对氚水样品的探测下限,为后续环境低水平样品的精确测量提供有益参考。     

多柱互联低温精馏分离H2/HD过程理论研究

在氢同位素分离中,通常采用多柱级联工艺实现微量氘或氚的浓集。文章提出了三柱级联分离H₂/HD的设计工艺和操作模式,获得了3根精馏柱的分离行为。在合适的操作模式下,三柱级联将HD浓缩了20×10×10倍,表明采用多柱级联可非常有效地浓缩微量组分。进一步研究了压力和回流比等因素对分离性能的影响。压力从0.06MPa增加到0.15MPa,脱氘率从99.79%降到99.44%。回流比从3增长到5,脱氘率从99.67%升到99.81%。     

退役核设施不锈钢中氚的分析

在自制的氚污染不锈钢的高温热解析制样系统中对氚污染不锈钢样品进行解析分析,并对影响不锈钢样品中氚回收率的解析温度、解析时间、催化氧化效率、冷凝收集效率等条件进行了优化研究。结果表明,当载气（空气）流速为60～80 L/h,解析温度和催化氧化温度为700 ℃,冷凝温度为-20 ℃,解析时间为2 h时,氚污染不锈钢样品高温制样系统的冷凝收集效率为99%,催化氧化效率为98.6%,不锈钢样品中氚的解析率＞95%。以上结果表明,该不锈钢高温热解析制样系统及其解析条件能够满足退役核设施不锈钢样品中氚的分析要求。     

联合电解催化交换系统的动态模型及理论计算

为探求联合电解催化交换系统各单元中氚浓度空间分布和动态变化的内在规律，建立了D／T体系的气-液两元模型。根据不同的催化剂传质性能，计算了为达到特定脱氚率和电解池浓缩倍数所要求的交换床总高度和进液位置。理论计算得到的氚在交换床上的空间分布趋势与文献报道的中试结果一致，电解池中的氚浓度随时间呈线性增长。     

高压氘氚气氛下铜对氚的吸附

为了解氚在铜表面的吸附和解吸行为,对铜样品在n（D）∶n（T）=1∶1,503 K时,15 MPa下恒温8 h后,再在27 MPa恒温6 h下进行了氚的吸附,并对吸附氚的铜样品在室温下和加热到1 173 K时的解吸氚量和吸附总氚量进行了测量。结果表明,铜的吸附总氚量为31.89 MBq/cm²,解吸氚量为29.18 MBq/cm²,测量的标准差为6.49％;室温和加热条件下铜所释放的氚中,化学成分主要是HTO和HT,大部分以HT形式存在;铜的自由氚量占吸附总氚量的3.64 ％;铜的热解吸谱至少存在3个解吸峰,其解吸温度分别为650,750和1 173 K以上。     

Effect of Tritium and Dissolved Oxygen on Anodic Polarization of SUS304 Stainless Steel in Sulfuric Acid Solution

Since exotic corrosion of stainless steels in tritiated water can be expected, the anodic polarization of a SUS304 stainless steel sample in approximately 5 wt% sulfuric acid solution was performed at various concentrations of tritium and dissolved oxygen (hereafter DO) in the electrolyte. The inhibitory effect of tritium on the passivation could be observed with DO even at a tritium concentration in the electrolyte of as low as 2.2 kBq cm^?3. This effect became more pronounced as the tritium concentration increased. It was suggested that the inhibitory reaction depending on tritium concentration would compete with the self-passivation depending on the DO concentration (hereafter [DO]), since it was found that there is a threshold [DO] for self-passivation at each tritium concentration.