铜锰氧化物催化剂制备方法研究进展

过渡金属是一类重要的催化剂,在催化领域已得到广泛应用,将过渡金属氧化后,其催化性能更加优良,可以预见过渡金属氧化物将是催化剂发展的重要方向。综述了近年来国内外铜锰金属氧化物催化剂的研究进展,讨论了铜锰金属氧化物催化剂的各种制备方法,如浸渍法、水热合成法、共沉淀法、固相法和溶胶-凝胶法等,对各种制备方法的特点进行总结和归纳,并展望铜锰氧化物催化剂的发展前景。     

铜掺杂Zr0.4Ce0.6O2复合氧化物催化剂性能的研究

研究了铜掺杂Ｚｒ０．４Ｃｅ０．６Ｏ２复合氧化物的还原性和催化性能,结果表明,铜掺杂能显著提高昨合氧化物中氧化铈的还原性,降低氧化铜的还原温度,也能提高对ＣＯ氧化的催化活性和催化 这说明在铜与锆铈复合氧化物之间存在较强的相互作用,焙地催化剂样品的性能亦有一定影响。     

二氧化硅载铜催化剂物性结构对水煤气变换反应活性的影响

采用X-射线衍射法、DSC、TGA热分析及微孔结构分析技术, 对以沉积一沉淀法制备的SiO₂载Cu催化剂进行了物性结构测试分析, 对催化剂的失活原因进行了讨论。结果表明, Cu/SiO₂催化剂的还原温度在。120~350℃区间, 在DSC曲线上呈现三个特征还原峰, 催化剂水煤气变换反应的活性组份是高度分散于无定形SiO₂载体内部并与之发生键合的铜晶粒, 随着变换反应的进行,活性铜晶粒逐渐长大, 迁移出SiO界面, 使催化剂活性受到影响.     

铜含量对Cu/CeO2水煤气变换催化剂性能的影响

采用共沉淀法制备了不同铜含量的Cu/CeO₂水煤气变换催化剂，考察了铜含量对催化活性的影响。结果表明，Cu/CeO₂催化剂呈现出良好的水煤气变换活性。铜含量对催化活性有显著影响，铜摩尔分数为50%时，催化剂的低温活性最高，在200 ℃时CO转化率达到66.1%。Cu/CeO₂与FBD型铁基高温变换催化剂相比，具有低温活性好、活性温区宽的特点。用XRD、N2吸附法、H₂-TPR和CO-TPD对催化剂进行了表征，结果表明,无定形CuO、纳米颗粒CuO等可能是催化反应的活性物种，晶粒CuO对催化活性影响不大。铜含量的催化剂在不同温度下呈现出不同的活性。     

锰氧化物催化剂催化氧化甲醛的研究进展

锰氧化物具有活性高、毒性低、资源丰富、合成方法多样等优点,常作为许多催化反应的催化剂或载体材料。该文综述了近年来锰氧化物催化剂的研究进展,主要介绍了单一锰氧化物、掺杂改性的锰氧化物以及锰氧化物复合材料在甲醛催化氧化反应中的催化性能;讨论了形貌、晶型结构以及其他因素对催化性能的影响;并归纳了一部分甲醛催化氧化的反应机理;最后指出要发展高效、经济、环保的锰氧化物催化剂,通过构建更多的缺陷、添加助剂、掺杂改性等方法,增加活性面和活性位的数量,来提高锰氧化物的催化性能是未来的主要研究方向。     

一种铜锰氧化物复合催化剂的制备及其应用

铜锰催化剂作为过渡金属氧化物催化剂,是去除高纯氮气中CO的主流催化剂,但现有铜锰催化无法有效去除高纯氮气中低浓度CO.为此本研究拟采用一步水热氧化-沉淀法制备一种铜锰氧化物,并与活性氧化铝和拟薄水铝石混合挤出制备了铜锰氧化物复合催化剂.结果表明,该复合催化剂可以有效去除氮气中低浓度的CO,在2000 ppmV的CO含量...     

CuO-ZnO/RexCe1-xOy /Al2O3催化剂的水煤气变换活性及其表面拓扑结构

以Al2O3球（3 mm）为主载体,采用浸渍与焙烧工艺,制备水煤气低温变换催化剂〖JP〗CuO-ZnO/Re_xCe_1-xO_y /Al₂O₃（Re=Y、Nd）。利用X射线衍射和扫描电子显微镜对催化剂的化学组成和表面形貌进行测试与表征。结果表明,CuO-ZnO/Nd_xCe_1-xO_y /Al₂O₃催化剂的变换活性优于CuO-ZnO/Y_xCe_1-xO_y /Al₂O₃催化剂。利用复杂网络方法对CuO-ZnO/Re_xCe_1-xO_y /Al₂O₃（Re=Y、Nd）催化剂的表面形貌进行建模,并对网络主要拓扑参数进行计算。表面形貌网络拓扑结构分析表明,导致两种催化剂在水煤气变换活性方面产生巨大差异的原因与催化剂的表面形态无关。     

以碱土金属为助剂的CuO/CeO_2水煤气变换催化剂的催化性能

采用共沉淀法制备了系列CuO/CeO_2-MO(M=Mg、Ca、Sr和Ba)催化剂,通过X射线粉末衍射、M_2物理吸附、N_2O选择性化学吸附、H_2程序升温还原和循环伏安法等手段对催化剂的物化性能进行表征,考察了富氢条件下水煤气变换反应中碱土金属氧化物作为助剂对CuO/CeO_2催化剂性能的影响。结果表明,BaO作为助剂可降低载体CeO_2和CuO的晶粒度,有效增大催化剂的比表面积,提高铜组分的表面分散度,并有利于更多与载体表面氧空位有强相互作用的CuO物种的形成,从而获得较高的催化活性。MgO、CaO和SrO的添加对催化剂活性影响较小。关联活性数据和结构表征结果,推断CuO/CeO_2催化剂在水煤气变换反应中的有效活性位是与载体CeO_2表面氧空位强相互作用的单质Cu。     

改性铝土矿负载Ni-Mn-K一氧化碳高温变换催化剂的研究

以改性后铝土矿石为载体,采用两步浸渍法,制备Ni-Mn-K一氧化碳高温变换催化剂。采用活性评价、低温N₂吸附、XRD和TPR等表征方法,考察催化剂的结构和性能。结果表明,改性后的铝土矿本身具有一定的变换活性,用该载体负载多组分制得的催化剂具有较好的变换活性。XRD和TPR结果表明,催化剂中具有明显的晶相NiO和K₂CO₃的特征衍射峰, MnO₂与铝土矿载体中的Fe₃O₂和SiO₂形成非晶态复合氧化物。比表面积和孔容减小主要因负载引起,负载活性组分后使耗氢量增大,还原峰温降低。     

二氧化碳加氢逆水汽变换反应的研究进展

化石能源的热能利用产生大量的CO₂,破坏了地球生态系统中的碳平衡,严重威胁人类的可持续发展。利用可再生能源产生的氢气与CO₂通过逆水汽变换（RWGS）反应产生CO可以作为F-T合成的主要原料,有望部分替代煤制合成气路线,与此同时还是解决“弃风”、“弃光”等问题的有效方案之一。本文归纳了近年来研究RWGS反应所使用的催化体系,包括负载型金属催化剂、复合氧化物催化剂和过渡金属碳化物催化剂;介绍了在不同催化剂上RWGS反应的反应机理。重点分析了影响CO₂加氢制CO选择性的因素,包括催化剂活性组分的颗粒尺寸、载体效应、助剂、反应条件等以及如何提高催化剂的高温稳定性。总结了RWGS反应在不同催化体系上的优缺点,可为进一步设计高性能的RWGS反应催化剂提供借鉴。     

硫酸化NOx选择性催化还原脱硝催化剂的研究进

新型的硫酸化NOx选择性催化还原(SCR)催化剂，由于对催化性能具有良好的促进作用以及强抗碱金属中毒特性等日益受到关注，成为SCR研究的热点。概述了硫酸化SCR催化剂的研究现状，详细介绍其制备方法、物化性能、催化特性以及反应机理，并对今后的研究方向作了展望。     

以稀土为助剂的负载型超细铁基变换催化剂的催化性能

以镁铝尖晶石为载体,稀土金属氧化物为助剂,吸附γ-Fe₂O₃胶体法制备了负载型铁系无铬变换催化剂。在负载变换催化剂上,活性组分Fe₃O₄以分立的超细微颗粒分布在镁铝尖晶石载体表面。添加镧、镨稀土金属氧化物明显改善了铁基负载型催化剂的催化活性。在汽/气＝1,空速为2 000 h^-1的反应条件下,镧改性负载型催化剂(FL/MA)的CO的转化率在400 ℃和350 ℃时分别为98%和80%。同时镧改性的负载型催化剂与B117催化剂相比,具有更好的耐热性,在高空速和低汽/气条件下也具有很好的催化活性。     

新型铁钙脱氧剂性能研究

研制一种强度好和耐硫的铁钙脱氧剂,以保护中变催化剂。考察了不同中和剂制得的铁钙复合氧化物脱氧剂A、B的强度和脱氧活性以及使用条件对脱氧性能的影响。结果表明,脱氧剂A还原后强度好,水煤气条件下,温度≥300 ℃,空速4 000 h^-1,可将体积分数0.5%~1%的O₂脱至10×10^-6以下,并且耐高硫冲击。     

汽车尾气催化净化过程中的水煤气反应和蒸汽转换反应

本研究主要考察了不同组成的汽车尾气净化催化剂在无氧条件下对ＣＯ水煤气反应和ＨＣ蒸汽转换反应的催化性能。结果表明,在催化剂中添加一定量的稀土金属氧化物（Ｌａ_２Ｏ_３、ＣｅＯ_２）和过渡金属氧化物（ＮｉＯ）,均有利于改善催化剂对ＣＯ水煤气反应和ＨＣ蒸汽转换反应的催化性能。此外还考察了水蒸汽含量以及空速的变化对反应的影响。     

实验室耐硫变换催化剂高压活性评价方法

为研究耐硫变换催化剂在高压和高汽气比工况条件下的活性、稳定性评价方法,模拟工况建立了实验室活性评价装置。通过正交试验,确定活性评价条件,并对评价装置的稳定性和评价方法的适用性进行考察。结果表明,在催化剂装填量30 mL（原粒度）、CO体积分数48%、硫化空速750 h^-1、硫化压力为常压、硫化时H₂S浓度17 g·m^-3、活性测定空速3 000 h^-1、汽气比1.5、活性测定温度350 ℃和活性测定压力8.0 MPa条件下,装置的平行性＜1.0%、复现性＜2.0%;在此条件下,测得的催化剂活性和稳定性与催化剂工业应用结果存在较好的一致性。     

BX 型中温变换催化剂上CO 变换反应本征动力学研究

采用常压等温直流积分反应器, 研究了在BX 型中温变换催化剂上CO 变换反应的本征动力学。应用正交实验设计方法, 模拟生产条件进行测试, 用非线性最小二乘法优化参数估值, 获得本征动力学模型, 并经F 检验、相关指数检验及运用此数学模型进行某工厂变换炉催化剂用量的计算, 证明了实验数据及数学模型的准确性。