介孔Ag/AgCl/CeO2的制备及其photo-CWPO体系的催化性能

以六水合硝酸铈、硝酸银和嵌段共聚物F127为原料,采用微波辅助软模板法、沉积-沉淀法和光还原法制备了有序介孔Ag/AgCl/CeO_2催化剂。通过XRD、SEM、EDS、TEM、N2吸附-脱附和UV-vis DRS对该催化剂的形貌、结构及化学组成进行了表征与测试。建立了光-催化湿式过氧化反应体系(photo-CWPO),考察了Ag/AgCl/CeO_2在可见光照射下对丙烯腈废水的催化湿式过氧化(CWPO)降解性能。结果表明:制备的Ag/AgCl/CeO_2具有有序的介孔结构,Ag和Ag Cl在CeO_2表面形成,最佳Ag负载量为2 mmol时获得样品的比表面积为317.5 m2/g,在可见光区有较强的吸收,禁带宽度2.9 eV。微波辅助快速制备的Ag/AgCl/CeO_2催化剂在photo-CWPO体系比单独CWPO体系具有更高的催化性能。Ag负载量、催化剂及H2O_2投加量、pH可影响化学需氧量(COD)的去除率。当丙烯腈废水COD质量浓度为500 mg/L,催化剂用量为200 mg,H2O_2(质量分数30%)投加量为8 mL,反应60 min时,COD去除率可达90%。     

水基纳米TiO_2路径制备有序介孔TiO_2-SiO_2及其可见光催化性能

在多巴胺修饰的水基TiO_2纳米微粒(TiO_2NPs)悬浮液中,以正硅酸乙酯为硅源,十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,分别采用碱性水热方法或酸性溶胶-凝胶方法,制备了有序介孔TiO_2-SiO_2(TiO_2NPs/MCM-41或TiO_2NPs/SBA-3)。采用XRD、TEM、ICP和N2吸附-脱附实验对样品进行表征。结果表明,制备的介孔TiO_2-SiO_2在TiO_2高负载质量分数(23.98%TiO_2NPs/MCM-41、17.27%TiO_2NPs/SBA-3)时,仍能保持长程有序的介孔氧化硅结构。TiO_2NPs随机地嵌入在有序介孔氧化硅孔道所组成的网络结构中。在可见光下催化甲基橙降解反应中,反应时间120 min时,在P25上甲基橙相对浓度降为57%,在TiO_2NPs/MCM-41上降为33%,而在TiO_2NPs/SBA-3上降为5.7%。     

草酸盐热分解法制备介孔CeO_2催化剂及其脱硝性能研究

用热分解法,对草酸铈进行缓慢热分解,制备出比表面积较高,孔道分布均匀的介孔结构CeO2材料。此法无需引入表面活性剂做造孔模板,步骤简单,成本较低。通过TG-DSC,XRD,N2吸附-脱附,扫描电镜和透射电镜等法对材料的结构和形貌进行表征。此外,还对在不同焙烧温度下制备的介孔CeO2材料进行了氨气选择性催化还原(SCR)脱硝性能测试,结果表明500℃焙烧制备的介孔CeO2的催化活性最好,在275~425℃温度范围之间,NO的转化率维持在100%。     

有序介孔CeO2的合成及其催化性能

以介孔氧化硅（SBA-15）为模板,采用水热法合成有序介孔CeO2。利用X射线衍射仪、N2吸附脱附仪、透射电子显微镜和热重分析仪对样品进行表征。研究了SBA-15与硝酸铈摩尔比对介孔CeO2结构和性能的影响,并对所制备的介孔CeO2进行储放氧性能（oxygen storage/release capacity,OSC）...     

含钛介孔SiO2 催化剂的合成及其催化性能

分别以廉价硅酸钠与正硅酸乙酯为硅源,通过复合模板剂制备了介孔二氧化硅,并利用吸附相反应技术合成了TiO2/SiO2复合催化剂。用X射线衍射(XRD)、红外谱图分析(FT-IR)等手段对其结构进行了表征,通过苯酚的羟基化反应考察了催化剂的催化性能。     

高度有序SiO2介孔薄膜的制备和机理研究

有序介孔薄膜材料在催化、吸附与分离、化学传感器、发光材料和太阳能电池等领域具有十分广阔的应用前景.本文从孔道定向性角度综述了高度有序SiO2介孔薄膜制备和机理的研究进展,并对介孔薄膜未来的发展进行展望.     

CeO_2/C有序介孔材料催化甘油转化制碳酸甘油酯

采用溶剂挥发自组装法制备有序介孔CeO_2/C复合材料,利用X射线衍射仪、N_2吸附-脱附仪和透射电子显微镜对样品进行表征,考察催化甘油酯交换制备碳酸甘油脂的催化性能。结果表明,在甘油用2 mmol、碳酸二甲酯10 mmol、有序介孔CeO_2/C复合材料0.1 g、N,N-二甲基乙酰胺5 m L、反应温度140℃和反应时间3 h条件下,CeO_2/C中CeO_2质量分数为16.3%时,甘油转化率和碳酸甘油脂选择性最高,分别为76%和81.8%。     

三维有序介孔和大孔过渡金属氧化物的硬模板制备及催化应用

总结了课题组以硬模板法制备三维有序介孔Cr2O3(3DOMeso-Cr2O3)、Co3O4(3DOMeso-Co3O4)、MnO2(3DOMeso-MnO2)、Fe2O3(3DOMeso-Fe2O3)和三维有序大孔Fe2O3(3DOMacro-Fe2O3)及其催化氧化挥发性有机物的研究进展。以三维有序介孔二氧化硅KIT-6为硬模板,可制备出3DOMeso-Cr2O3-1、3DOMeso-Cr2O3-2、3DOMeso-Co3O4-1和3DOMeso-Fe2O3,比表面积分别为106、124、121、113 m2/g;以三维有序介孔二氧化硅SBA-16为硬模板,可制备出3DOMeso-Co3O4-2、3DOMeso-Co3O4-3和3DOMeso-MnO2,比表面积分别为118、313、266 m2/g;以规整排列的聚甲基丙烯酸甲酯微球为硬模板,可获得3DOMacro-Fe2O3,比表面积为42 m2/g。这些三维有序介孔或大孔结构的过渡金属氧化物对典型挥发性有机物(甲苯、甲醛、甲醇、丙酮和乙酸乙酯)氧化反应显示出优异的催化性能。     

微波辅助一步合成介孔CeO_2-SBA-1

以三嵌段共聚物F127为模板剂,Na_2SiO_3·9H_2O作为硅源,Ce(NO_3)_3·6H_2O为铈源,在酸性条件下,微波辅助一步合成了三维有序介孔CeO_2-SBA-16。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2吸附脱附等手段对样品进行表征。研究了硅源与铈源投加量、搅拌时间及微波加热时间对介孔CeO_2-SBA-16结构的影响。结果表明,当硅源与铈源的投加量均为4.71 g,搅拌时间为3 h,微波加热120 min,可得到具有有序介孔孔道的CeO_2-SBA-16,BET方法得到该Ce O2-SBA-16的比表面积为322.8 m²/g,孔容为0.342 cm2/g,孔容为0.342 cm³/g,平均孔径为8.821 nm。     

微波辅助一步合成介孔CeO_2-SBA-1

以三嵌段共聚物F127为模板剂,Na_2SiO_3·9H_2O作为硅源,Ce(NO_3)_3·6H_2O为铈源,在酸性条件下,微波辅助一步合成了三维有序介孔CeO_2-SBA-16。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2吸附脱附等手段对样品进行表征。研究了硅源与铈源投加量、搅拌时间及微波加热时间对介孔CeO_2-SBA-16结构的影响。结果表明,当硅源与铈源的投加量均为4.71 g,搅拌时间为3 h,微波加热120 min,可得到具有有序介孔孔道的CeO_2-SBA-16,BET方法得到该Ce O2-SBA-16的比表面积为322.8 m~2/g,孔容为0.342 cm~3/g,平均孔径为8.821 nm。     

氧化铈-二氧化硅介孔材料制备及对铜离子的吸附性能

采用共沉淀法和沉淀浸渍法制备了纳米氧化铈-二氧化硅（CeO₂-SiO₂）介孔材料吸附剂,主要考察了其对水中铜离子（Cu²⁺）的吸附行为。通过X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）和氮吸附（BET）等手段对合成的介孔材料进行了性能表征,并通过静态吸附实验分析了溶液pH、溶液初始金属离子质量浓度、吸附剂用量、吸附时间等条件对介孔材料吸附Cu²⁺性能的影响。结果表明：共沉淀法制备的纳米CeO₂-SiO₂介孔材料对Cu²⁺的去除效果较沉淀浸渍法要好;当溶液pH=7.0时CeO₂-SiO₂介孔材料对Cu²⁺的吸附效果最好,20 min时基本达到吸附平衡;溶液初始Cu²⁺浓度增大Cu²⁺去除率降低,Cu²⁺累计吸附量增大;随着吸附剂用量增加Cu²⁺去除率增大,当CeO₂-SiO₂吸附剂用量为0.15 g/L时对Cu²⁺的去除率趋于稳定;CeO₂-SiO₂吸附剂对不同金属离子吸附性能由大到小的顺序为Cu²⁺、Fe²⁺、Mn²⁺,该吸附过程均符合准二级动力学模型。     

氨基改性有序介孔氧化铝吸附二氧化碳性能研究

采用硝酸铝为铝源,碳酸铵为沉淀剂,聚乙二醇（PEG1450）为模板剂,合成廉价的有序介孔氧化铝 （OMA）作为吸附剂载体。以2-氨基-2-甲基-1-丙醇（AMP）为氨基化表面修饰剂,对OMA采用过量浸渍法进行表面氨基化,制备一种高性能低成本的二氧化碳吸附剂OMA-AMP。通过BET法比表面积测定、X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、红外光谱（IR）等表征方法对改性前后吸附剂的比表面积、孔结构等特性进行表征,结果表明制备的 OMA-AMP具有比表面积大、孔径分布窄、孔结构有序等特点。利用模拟烟道气,从浸渍时间、吸附床层温度、气体流量以及AMP浓度4个变量考察吸附剂的性能。结果表明,OMA经过质量分数为50%的AMP浸渍12 h,在吸附温度为70 ℃、气体流量为40 mL/min条件下,OMA-AMP对二氧化碳的吸附量高达84.15 mg/g;吸附剂吸附性能较稳定,再生容易且效果良好;吸附剂制备成本低廉,吸附效率高。该吸附剂可以解决在二氧化碳捕集技术中成本居高不下的问题,在工业上具有实际应用价值。     

K_2O/SBA-15的制备及其催化性能研究

以介孔分子筛SBA-15为载体,负载KNO3后焙烧制得K2O/SBA-15固体碱催化剂,以合成丙烯酸正丁酯的酯交换反应为探针反应,在间歇式反应釜中对K2O/SBA-15催化剂进行催化活性评价。结果表明,当K2O负载量为2%,K2O/SBA-15催化剂对此酯交换反应的催化活性最高。     

纳米ZnO/CeO2复合氧化物的制备及其改性

以燃烧法制备氧化锌并以其为包裹对象用沉淀法合成ZnO/CeO₂复合氧化物,采用XRD、SEM 、IR、TG-DTA、UV-Vis、TEM对样品进行表征,结果表明氧化铈以包覆形式与氧化锌形成复合氧化物。用改性剂对复合氧化物进行改性研究,以亲油化度考察改性剂的类型、改性剂的用量、改性温度、pH值对改性效果的影响。实验结果表明:当选用硬脂酸钠为改性剂且用量为ZnO/CeO₂的4%,改性温度为60℃,pH值为7时,样品粒径明显变小,分散性变好,亲油化度明显提高,可获得最佳改性效果。     

有序介孔CuCoZr催化剂的制备及其催化合成气制乙醇及高级醇性能

改性费托合成催化剂(尤其是CuCo催化剂)在合成气制乙醇及高级醇反应中具有高的催化活性和总醇选择性,被认为是潜在的工业催化剂。采用蒸发诱导自组装(EISA)法和共沉淀(CP)法制备了一系列CuCoZr催化剂,考察了制备方法及EISA法制备的催化剂Cu/Co原子比对合成气制乙醇及高级醇性能的影响。采用N₂物理吸附-脱附、小角X射线衍射(XRD)、原位XRD、透射电镜(TEM)、H₂-程序升温还原(TPR)、CO-程序升温脱附(TPD)和原位红外漫反射光谱(DRIFT)对催化剂进行表征,分析了合成气在Cu/Co原子比为3∶1的Cu₃Co₁Zr催化剂表面的反应路径。结果表明,EISA法制备的Cu Co Zr催化剂为有序介孔结构,比表面积随Cu/Co原子比的增加先增大后减小,其中Cu₃Co₁Zr催化剂比表面积和CO吸附量均为最大,分别为143m²/g和0.33mmol/g,催化剂的Cu晶粒尺寸仅为9.1nm。在催化合成气制醇的反应中CO转化率...     

简易模板法制备有序介孔碳及其表征

目前制备有序介孔碳的方法工艺复杂、繁琐耗时,为了简化其制备工艺,缩短实验流程,本文提出一种不需要添加额外溶剂直接制备有序介孔碳的方法。以三嵌段共聚物F127为模板剂,自制低分子量酚醛树脂为碳前体,制备了具有二维六方结构的介孔碳。采用红外光谱对酚醛树脂和F127进行表征,研究了两者之间的作用力;采用X射线衍射、透射电镜和N2吸附/脱附等手段对介孔碳结构进行表征,研究了酚醛树脂的合成温度和模板剂用量对介孔碳结构的影响。结果表明酚醛树脂合成温度为70℃,F127：PF=1时,得到的介孔碳比表面积、孔容和孔径分别为490m2/g、0.41cm3/g和4.15nm。     

溶胶-凝胶法制备纳米CeO_2

以硝酸铈和柠檬酸为原料 ,采用溶胶 凝胶 (sol gel)法制备了纳米CeO2 对反应温度、金属离子与配体的摩尔比、凝胶烘干温度、焙烧温度等制备条件对产物的影响进行了研究。结果表明 ,所得CeO2 粒子为立方晶相系 ,呈球形 ,平均粒径达到纳米级。并初步对该方法进行了改进 ,采用微波加热的方法可以缩短反应时间 ,节约能源