二（2—乙基己基）亚砜和磷酸三丁酯萃取铀,钍性能的比较

对二(2-乙基己基)亚砜(DEHSO)和磷酸三丁酯(TBP)萃取Th、U的性能进行了比较,研究了水相HNO_3浓度、萃取剂浓度、温度等因素对萃取Th、U的影响。DEHSO与U、Th和HNO_3形成的萃合物为UO_2(NO_3)_2·2DEHSO,Th(NO_3)_4·2DEHSO和HNO_3·DEHSO。在本实验浓度条件下测得萃取U、Th及NHO_3反应的平衡常数为14.9、0.027、0.13,U、Th萃取反应的热焓为-44.30和-42.50kJ/mol。同时试验了有机相中U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的反萃。     

二正辛基亚砜萃取铀、钚、钍和镎

本文报道了二正辛基亚砜(DOSO)—二甲苯从硝酸介质中萃取铀、钚、钍和镎的实验结果。DOSO对这些元素的萃取规律类似于TBP,但分配系数(D)比TBP高,尤其是对钚。上述元素的D值均随水相HNO_3浓度增加而增加,达到最大值后下降。用斜率法测得铀、钚、镎的溶剂化数均为2,钍为3,硝酸为1。本工作对盐析剂、络合阴离子(C_2O_4~(2-)、F~-、SO_4~(2-)等)、温度等对萃取的影响以及铀、钚的反萃条件进行了研究,还计算了萃取平衡常数和铀的ΔH值。     

强辐照场下Purex过程溶剂的辐解研究——Ⅰ.30%TBP-煤油-1mol/L HNO_3两相混合状态下TBP辐解生成DBP和MBP规律的研究

本文研究了30％TBP-煤油-1mol/L HNO_3两相混合及1mol/L HNO_3平衡过的30％TBP-煤油单有机相两种条件下TBP辐解生成DBP和MBP的规律。混合相辐照TBP降解成DBP的主要过程发生在有机相中;在剂量小于2×10~5Gy,混合相辐照有较高的DBP生成G值,而当剂量大于2×10~5Gy时,混合相与单相辐照生成DBP的G值则趋于一致;混合相辐照MBP生成浓度比单相辐照高30％-40％。混合相辐照有较高的MBP生成浓度及低剂量下有较高的DBP生成G值,很可能与混合相中含有大量水及辐照时接触到较多的氧气有关。     

N,N,N,,N,-四己基丁二酰胺萃取铀、钍及硝酸的机理

合成了 N,N,N?N?四己基丁二酰胺(THSA)。以正十二烷为稀释剂研究了THSA萃取硝酸的平衡,认为在低酸度下主要形成THSA·HNO3加合物,在高酸度下主要形成加合物THSA·HNO3和THSA·(HNO3)2;还研究了THSA从硝酸介质中萃取铀、钍的机理,通过考察 HNO3浓度、THSA浓度及温度对铀和钍分配比的影响,得出了萃合物的组成为UO2(NO3)2·THSA和Th(NO3)4·2THSA,并计算出萃取反应的表观平衡常数及热焓。实验结果表明THSA具有较强的对铀、钍萃取能力,并有望实现铀、钍分离。     

钍与其放射性子体、裂变产物的萃取分离

~(232)Th俘获中子后其蜕变过程是: 在~(232)Th快中子俘获截面测定工作中,由于~(233)Th的β射线能量大、半衰期短,比起~(233)Pa来,具有更强的放射性。这样通过测定~(233)Th的β放射性,可以求得~(232)Th的中子俘获截面。同时由于大量~(232)Th存在,可作为载体,便于进行放化分离。 天然钍中存在大量β放射性子体(~(228)Ra、~(228)Ac、~(212)Pb、~(212)Bi、~(208)Tl等)和α放射性子体(~(228)Th、~(224)Ra、~(220)Rn、~(216)Po、~(212)Po等),所以首先要考虑钍及其大量放射性子体的分离。~(233)Th的半衰期为22.2min,寿命较短,因此这种放化分离要求快速。 文献[1]报道用硫氰酸铵体系,TBP萃取法分离钍、稀土元素和钪。本工作也采用硫氰酸铵体系,用TBP萃取法从钍的子体及裂变产物里分离出钍。 ~(232)Th及其子体~(228)Th都是α放射性核素,而~(233)Th是β放射性核素,因此可以采用薄壁玻璃的液体GM β计数管,因为这种计数管只能记录~(233)Th的β放射性。     

U0_2(NO_3)_2-TBP体系的光化学研究

用Ar~+激光器的488nm单色光研究了UO_2(NO_3)_2-30％TBP-煤油体系中U(Ⅵ)的光化学行为。实验表明:光照后TBP有机相内含有还原生成的U(Ⅳ)和TBP的主要降解产物DBP和丁醛;生成U(Ⅳ)的量子产额与酸度、温度、TBP浓度有关。光照合0.1mol/l U(Ⅵ),0.2mol/l HNO_3的30％TBP-煤油溶液时U(Ⅳ)的量子产额为0.18。温度大于30℃光照时,会产生显著量的亚硝酸。亚硝酸的生成量与光照功率和U(Ⅵ)的浓度成正比,当酸度大于0.1mol/l时,其量随酸度增加而减少。还初步探讨了U(Ⅵ)在TBP中光化还原的机理。     

用丹宁酸浓集测定微量铀

本文提出了一种用丹宁酸预浓集,然后用熔珠萤光法测定微量铀的方法。定量浓集和测定的浓度下限为4×10~(-7)克铀/升。对于铀浓度为8×10~(-8)克铀/升的试样,浓集率为77％。     

D2EHPA-煤油-盐酸体系中铀(Ⅵ)、钍、希土的萃取及其相互分离

我们研究了铀(VI)、钍、希土在D_2EHPA煤油溶液和盐酸溶液间的分配系数及其影响因素,如D_2EHPA浓度、添加剂(TBP或辛醇)浓度、水相组成(盐酸、氯化钠和金属离子的浓度)、萃取剂以及金属的饱和度等;并在此研究基础上,探讨了用D_2EHPA TBP煤油溶液从盐酸溶液中萃取铀分离钍,以及单独用D_2EHPA煤油溶液萃取钍分离钇族重希土的工艺条件,依此进行了多级逆流萃取试验,获得了相应的结果。我们还研究了反萃取的影响因素,如反萃取剂种类及其用量、相比以及相接触时间等。认为以(NH_4)_2CO_3为铀的反萃取剂,以H_2C_2O_4为钍的反萃取剂是比较合理的。     

钍-铀燃料后处理中新萃取剂的研究——Ⅲ.N-正辛基己内酰胺萃取铀和钍

报道了N-正辛基己内酰胺(OCLA)-三甲苯从硝酸介质中萃取铀、钍的实验结果。OCLA对这两种元素的萃取规律类似于TBP,但分配系数(D)比TBP的高。用斜率法求得铀、钍的溶剂化数均为2,硝酸的溶剂化数为1。还对温度对萃取的影响,铀、钍的反萃及三相的形成进行了研究,计算了萃取平衡常数和铀、钍的△H值。     

石油亚砜萃取U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)的研究

报道了石油亚砜(PSO)-煤油从硝酸介质中萃取铀(Ⅵ)、钍(Ⅳ)的实验结果。系统研究了硝酸浓度、PSO浓度、盐析剂浓度、铀(Ⅵ)浓度以及温度等对铀(Ⅵ)、钍(Ⅳ)萃取分配比的影响,发现PSO萃取规律与磷酸三丁酯(TBP)和二正辛基亚砜(DOSO)相类似。实验表明:当硝酸浓度在5—6mol/1间,D_v有一极大值,而D_(Th)极大值则出现在3—4mol/1之间。用斜率法测得铀(Ⅵ)、钍(Ⅳ)的溶剂化数为2和3。还计算了它们的萃取平衡常数和焓变。     

太湖、苏州水网和浅井水的放射性水平

报道了1983年太湖水、苏州市河水和浅井水中的放射性水平,并与1973年的放射性水平进行了比较。同时对太湖、运河水的可疑放射性污染源——望亭燃煤电厂粉煤灰对其水体的放射性影响进行了全面调查。调查结果表明,1983年太湖水、苏州市河水和浅井水的平均放射性水平是:总α放射性分别为41.4mBq·L~(-1)、37.6mBq·L~(-1)和61.4mBq·L~(-1);总β放射性分别为91.9mBq·L~(-1)、101.9mBq·L~(-1)和857.7mBq·L~(-1);铀浓度分别为3.4×10~(-7)g·L~(-1)、3.6×10~(-7)g·L~(-1)和1.6×10~(-7)g·L~(-1);钍浓度分别为3.5×10~(-7)g·L~(-1)、4.9×10~(-7)g·L~(-1)和3.9×10~(-7)g·L~(-1)。枯水期的放射性水平明显高于丰水期,但均低于1973年的放射性水平。望亭燃煤电厂粉煤灰导致太湖、运河水体的平均放射性水平是:总α放射性分别为87.3mBq·L~(-1)和140.6mBq·L~(-1);总β放射性分别为146.3mBq·L~(-1)和162.8mBq·L~(-1);~(40)K放射性分别为162.0mBq·L~(-1)和130.2mBq·L~(-1);铀浓度分别为6.7×10~(-7)g·L~(-1)和5.3×10~(-7)g·L~(-1);钍浓度分别为4.1×10~(-7)g·L~(-1)和4.6×10~(-7)g·L~(-1)     

正十二烷-磷酸三丁酯辐射能量转移动力学计算

本文以J.Ganva等和等分别报道的n-C_(12)H_(26)-TBP体系辐解的实验结果为计算对象,用分段近似法求得了体系整个浓度范围的辐射能量转移动力学表达式,求得α k_4/k_1(?)0.60,k_5 k_7/k_6(?)0.27克分子/升,k_6′/k_6(?)0.91升/克分子。理论计算与实验结果满意地吻合。 动力学处理表明,当体系中[TBP]<0.3克分子/升时,能量转移过程为双分子碰撞反应,这时如为扩散控制,则能量转移速率常数K_6(?)10~(10)升/克分子·秒,正十二烷这一激发态的寿命约为10~(-9)秒。当[TBP]>0.3克分子/升时,其他能量转移过程开始起明显作用。     

高压倍加器辐射防护初步评价

本工作主要是对一台高压倍加器的辐射场进行了测量。结果表明,目前该高压倍加器的运行是安全的。实验厅内中子剂量主要来自电缆沟和迷宫的散射。在中子产额为2×10~9中子/秒条件下运行30分钟,距靶20厘米处由于中子活化引起的γ辐照率约20微伦/秒。机械泵油中氚的浓度为3×10~(-5)居里/升,机械泵排出口氚的浓度在(4×10~(-8)～3×10~(-6))范围内。     

某厂放射性废水排放口外江浅滩底质泥污染的初步调查

一、概况 该厂是生产硝酸钍、铀和其它稀土元素为主的水冶厂。生产过程中,各车间排放的工艺性废水,含有钍、铀、镭和其它稀土元素等。每天废水量约有上百吨,经中和、混凝和沉淀后排入江。根据该厂历年排放前的监测资料,排放废水中钍、铀、镭含量范围分别为:o.006～42.5毫克/升;0.0015～2.25毫克/升;和9.61×10~(-12)～5.93×10~(-9)居里/升。排放口设在江堤岸旁,排放无固定时间,以废水池(槽)充满为准,时而于涨潮,时而于退潮时排放。退潮时直接排放到浅滩底质泥上,经由废水冲成的小沟(500米长)进入江水体,涨潮时废水直接排入水体。     

DORDF方程研究TBP和UO2（NO3）2二元体系热力学

本文用液上空间气相色谱法测定了由TBP-稀释剂、UO_2(NO_3)_2·2TBP-稀释剂(稀释剂为nC_8H_(14),nC_7H_(16),nC_8H_(18),C_6H_6,C_6H_(12),CCl_4,CHCl_3)所组成的20个二元体系和7个三元体系中组分活度系数,并由作者自行从分子径向分布函数与阻尼振荡相类比而推导得出的DORDF方程进行关联,从而回归得到9种化合物的分子作用参数。由这些二元体系获得的参数可用以推算相应的三元体系。文中还将DORDF方程与其它活度方程进行了比较。     

氢化锆慢化熔盐堆钍铀转换性能初步分析

中子能谱对钍基燃料在熔盐堆中的利用效率及温度反馈系数等安全问题有较大影响,所以对熔盐堆新型慢化剂的研究具有重要意义。本工作基于SCALE6计算程序,对不同几何栅元结构的氢化锆栅元组件在熔盐堆的物理性能进行了研究,分别计算了中子能谱、钍铀转换比、~(233)U浓度、总温度反馈系数以及燃耗等中子物理参量。结果表明,减小六边形栅元对边距或者增加熔盐占栅元体积比可以增加钍铀转换比和改善温度反应性系数;当加入的氢化锆慢化剂体积份额为0.1时就可以将熔盐堆~(233)U初始浓度降低到2.5×10~(-2)以内;氢化锆慢化熔盐堆在超热谱条件下,其~(233)U初装载量和超铀核素产量较小,同时堆芯较为紧凑。     

用缓发裂变中子计数技术评价铀和铀-钍混合物的分析结果

本文叙述了基于原子核研究中心(NRC)研究反应堆中子通量短时间照射后的缓发裂变中子计数技术,同时测定铀扣混合铀-钍的方法。在过去几年中,在一个5MW游泳池NRC研究反应堆中安装了一个自动装置。新的分析器提供了分析测量铀和钍浓度的可能性。为了同IAEA给出的保证值相比较,研究了国际原子能机构(IAEA)的几个矿石标准样品结果。在这些测量标定曲线中制备了10-2 000mg重量范围的U和Th样品。然后将一组上述样品用镉和无镉封装在功率为1MW,通量为0.8×10~(13)(中子/cm~2)/s条件下照射。     

羧基偶氮胂互溶分光光度法测定TBP-煤油中微量钍

用乙二醇丁醚作为互溶剂,使一定量的TBP-煤油和水形成均一相。在0.1N HNO_3体系中钍与羧基偶氮胂(偶氮胂-K)形成络合物,于波长672毫微米处呈最大吸收,其克分子消光系数为4.27×10~4。钍含量在1—10微克/5毫升范围内,服从比尔定律。精密度小于3%。在此体系中可允许较多量的铀存在,但随着铀量的增加误差增大。当U∶Th≤7∶1时,误差小于5%。本法简便、快速、灵敏度较高。主要优点是能直接互溶测定TBP-煤油中的钍,为流线分析提供了方法。     

高纯锗探测器测定天然放射性元素铀、钍、镭

本文介绍了平面型高纯锗探测器和scorpio-300型多道计算机系统测定天然放射性元素铀、钍和镭的实验方法。剥谱扣除本底,测定的最低浓度为30PPm(U和Th)和1×10~(-11)克/克(Ra)。将本工作分析结果与其它分析方法的结果相比较,有良好的重合性。     

钍、铀核燃料后处理萃取过程的数学模型及工艺参数的优化

在实验数据基础上推导了Th(NO_3)_4—UO_2(NO_3)_2—HNO_3—H_2O/30％TBP-煤油体系分配数据的数学模型,建立了钍、铀分离净化工艺过程串级实验的计算模拟程序,对工艺参数进行了计算机优化。得到的钍、铀共去污段的各级分布数据的计算值与实验结果符合得较好,平均相对误差在±10％以内。