ＴｉＯ２／ＳｉＯ２漂浮固定床多孔材料光催化氧化活性研究

以淀粉改性的聚甲基丙烯酸酯为多孔固定床,负载纳米ＴｉＯ_２／ＳｉＯ_２,对芳烃油、苯酚的光催化氧化活性进行测试,表明催化剂负载20%时最佳,光催化降解率达94%,重复使用有效活性达95%。     

含水气氛下γ-Ａl２Ｏ３的物性变化

本文利用X-光衍射、吸附仪等手段研究了γ-Ａl_２Ｏ_３、Co-Ｍo-Ｋ／γ-Ａl_２Ｏ₃系耐硫变换催化剂和镁铝尖晶石样品在含水蒸汽气氛下，特别是水煤气变换气氛下γ-Ａl_２Ｏ₃的物性变化。给出了随温度和水／气比变化的γ-Ａl_２Ｏ_３晶相转化规律。     

还原气氛对Ｐｄ／γ-Ａｌ２Ｏ３催化性能的影响

本文研究了还原气氛对催化剂7%Ｐｄ／γ-Ａｌ_２Ｏ_３性能的影响。用模拟配气系统研究了贫氧、富氧和化学计量等活化气体对新鲜催化剂性能的影响。用XPS技术对催化剂进行了表征。     

钛铝复合氧化物载体的制备及应用

本文评述了ＴiＯ_２-Ａl_２Ｏ_３复合氧化物的制备方法,介绍了ＴiＯ_２-Ａl_２Ｏ_３复合氧化物作为催化剂载体应用于工业生产的现状。     

K2O影响Cu/ZnO催化剂CO2加氢反应性能的原因分析

运用活性评价、XRD、TPR、CO2-TPD、CO-TPD等手段,分析了K₂O影响Cu/ZnO催化剂CO₂加氢反应性能的原因。试验结果表明,甲醇收率大幅度降低的原因是CuO-ZnO催化剂经K₂O改性后,催化剂还原难度增加;提高了金属Cu的电子密度,促进了CO的歧化反应;催化剂还原后,对CO₂的吸附量大为减少。     

海泡石-Al２Ｏ３混合载体对铂催化剂环己烷脱氢反应的影响

以三氧化二铝或海泡石(Sepiolite)-三氧化二铝混合物为载体,金属铂为活性组分,采用浸渍法分别制备了Pt／Ａl_２Ｏ_３、Pt／Ｓep-Ａl_２Ｏ_３催化剂,并考察了它们对环己烷脱氢反应的性能、抗硫性能及催化剂活性中心的影响。结果表明,Pt／Ｓep-Ａl_２Ｏ_３催化活性及抗硫性能均高于工业用Pt／Ａl_２Ｏ_３催化剂,同时增大了铂催化剂上的活性中心数及分散度。     

工业化甲醇催化剂在CO2加氢制备甲醇过程中的应用研究

系统地将工业化甲醇催化剂应用于CO₂加氢制备甲醇反应中,考察5种工业化甲醇催化剂在CO₂加氢反应中的反应活性,运用ICP、N₂-物理吸附、XRD和H₂-TPR等手段对催化剂进行表征。结果表明,Cu/Zn/Al催化剂具有较高的CO₂加氢反应活性,在温度220 ℃和压力3 MPa条件下,CO₂转化率为22.9%,甲醇选择性为64.8%。催化剂活性与组分含量、晶粒大小、比表面积和孔结构等因素有关,CuO和ZnO组分含量越高,催化活性越好,适度晶粒大小的CuO物种可能是该反应中有效催化活性位前驱体,反应规律与甲酸铜中间体理论基本吻合;高比表面积和规整孔结构均有助于提高催化活性。     

海泡石和稀土对镍催化剂性能的影响

本文研究了海泡石和稀土Sm镍催化剂的苯加氢活性及CO_２甲烷化活性的影响，并用XPS、活性比表面积及CS_２中毒等方法表征了催化剂的表面性质。结果表明，海泡石和稀土Sm能提高镍催化剂的加氢活性和抗毒性，并能增大活性镍的比表面及镍上的电子云密度，降低CO_２甲烷化反应的活化能。     

CH4CO2催化重整制合成气的研究进展

综述了CH₄CO₂催化重整制合成气的研究进展，分析讨论了催化剂的研究状况、反应机理、动力学、催化剂失活特性和非常规供能方式在催化重整反应中的应用等。结果表明，CO₂催化重整过程开发成功的关键是有效抑制催化剂积炭失活。     

二氧化碳加氢合成二甲醚CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5型催化剂的研究

以乙醇为溶剂，草酸作沉淀剂，采用共沉淀浸渍法制备了性能优良的二氧化碳加氢合成二甲醚催化剂(CuO-ZnO-Al₂O₃/HZSM-5)，在245℃、2.0MPa、2400h-1、H₂/CO₂=2.79的条件下，CO2转化率达22.61%，二甲醚选择性为45.90%，甲醇选择性为14.81%，含氧化合物收率为13.73%。对CuO-ZnO-Al₂O₃/HZSM-5催化剂进行了反应条件及活性稳定性的初步考察。     

CeO2助剂对Ni基催化剂甲烷化性能的影响

甲烷化工艺是煤制天然气的关键技术,甲烷化催化剂则是甲烷化技术的核心。Ni基催化剂具有活性高、选择性好和价格低廉等优点,但易积炭,积炭堵塞催化剂孔道,覆盖表面金属活性位,导致催化剂失活。稀土类金属氧化物（如CeO₂、La₂O₃等）对Ni基催化剂的活性、稳定性、抗积炭性能以及活性组分的分散有明显的促进作用。采用共沉淀法制备了CeO₂-La₂O₃复合氧化物载体,负载Ni后用于CO甲烷化反应,利用N2物理吸附、XRD、H₂-TPR、XPS和TG等对催化剂结构进行表征。结果表明,Ni/CeO₂-La₂O₃中CeO₂的添加主要发挥了电子助剂的作用,CeO₂的存在提高了催化剂表面Ni0周围的电子密度,促进Ni物种的还原,同时还能提高催化剂的抗积炭能力,使催化剂表现出更好的甲烷化活性与稳定性。在V（H₂）∶V（CO）=1、反应温度450 ℃、空速24 000 h^-1和常压下,Ni/CeO₂-La₂O₃催化剂的CO转化率达82.7%。     

Pd-CeO2/SiC催化剂的制备及其在CO和C3H6氧化反应中的催化性能

分别以蔗糖和硅酸钠为碳源和硅源,硫酸为催化剂,采用溶胶-凝胶法和碳热还原法合成SiC;以其为载体,Pd为活性组分,CeO₂为助剂,采用浸渍法制备Pd-CeO₂/SiC催化剂。考察催化剂制备方法、助剂CeO₂添加量和还原温度等对催化剂在CO和C₃H₆氧化反应中活性的影响。结果表明, 采用分步浸渍法制备的催化剂具有较高活性, CeO₂添加质量分数2%时制备的0.5%Pd-2%CeO₂/SiC催化剂经200 ℃预还原后,对CO和C₃H₆氧的最低完全转化温度分别为210 ℃和215 ℃,CeO₂助剂可显著提高金属Pd在催化剂表面分散度,与Pd产生相互作用,使Pd还原峰向低温移动,提高了催化剂活性。     

CeO_2-活性炭催化臭氧化降解水中草酸的研究

利用CeO_2的储氧和释氧能力,以高活性的活性炭作为催化剂载体,采用等体积浸渍法制备CeO_2-活性炭催化剂。分别用氮气低温吸附/脱附、XRD、XPS对CeO_2-活性炭催化剂进行表征。以CeO_2-活性炭作为催化剂,草酸作为模型化合物,催化臭氧化降解草酸的去除率达到77%。Ce组分的加入能显著提高草酸的去除率。Ce不仅能够提高反应体系中羟基自由基的浓度,还有利于O3分子直接氧化草酸。CeO_2-活性炭催化剂经过3次重复使用后,草酸去除率保持在70%以上,具有较好的稳定性。     

Methanol synthesis from CO2-rich syngas over a ZrO2 doped CuZnO catalyst

ZrO₂-doped CuZnO catalyst prepared by successive-precipitation method was investigated by ICP-AES, BET, TEM, XRD, EXAFS, H₂-TPR and CO/CO₂ hydrogenation. The active phase of copper in CuZnO catalyst prepared by co-precipitation method was well-crystallized. The presence of ZrO₂ led to a high copper dispersion, which was distinctive from CuZnO. Though the activity for carbon monoxide hydrogenation was little lower than that of CuZnO catalyst, ZrO₂-doped CuZnO catalyst showed much higher activity and selectivity towards methanol synthesis from carbon dioxide hydrogenation. Moreover, ZrO₂-doped CuZnO catalyst showed high performance for methanol synthesis from CO₂-rich syngas.     

氧化铈形貌对甲醇水蒸气重整制氢CuO/CeO2催化剂性能的影响

采用简单的改变焙烧气氛的方法改变水热法合成的CeO2纳米材料的形貌,得到的CeO2纳米材料再通过浸渍法制备CuO/CeO2催化剂,并将其应用于甲醇水蒸汽重整制氢反应。采用SEM、XRD、BET、H2-TPR、N2O滴定和XPS等对催化材料进行了表征,着重探讨了氧化铈形貌对催化剂结构、性质和性能的影响。结果表明,纳米棒状结构的CeO2负载CuO后得到的CuO/CeO2催化剂性能最佳,这主要是因为纳米棒状结构的CeO2与CuO的相互作用较强,表面存在较多的晶格缺陷和氧空穴,进而使得CuO/CeO2催化剂表相Cu含量增加,Cu物种的还原温度较低,催化活性较好。当反应温度为260 °C、水醇物质的量比为1.2、甲醇气体空速为800 h-1时,甲醇转化率可达100%,重整气中CO摩尔含量为0.16%。     

The influence of oxide–oxide interaction on the catalytic properties of Co/Al2O3 in CO hydrogenation

The influence of oxide–oxide interaction on the catalytic properties of cobalt in CO hydrogenation is investigated on the example of a Co/Al₂O₃ catalyst. Oxide–oxide interaction was prevented by modification of the alumina surface with magnesia. It has been shown that oxide–oxide interaction affects catalytic activity and the amount of carbon deposited on the catalyst surface. This revised version was published online in July 2006 with corrections to the Cover Date.     

催化剂Pd/CeO_2中Pd与CeO_2之间的SMSI对汽车尾气的催化活性的影响

在汽车尾气模拟配气的条件下 ,用XRD和CO吸附技术研究了催化剂Pd/CeO2 中的Pd与CeO2 之间的SMSI对尾气的催化活性。结果发现高温还原能在催化剂Pd/CeO2 上形成SMSI ,并且这种强相互作用能够显著地提高催化剂对尾气的催化活性     

CO2加氢制低碳烯烃催化剂的研究进展

CO₂加氢制低碳烯烃不仅可以节约化石燃料,还可以将化工产业的废产物CO₂加以转化利用,既可以减少CO₂造成的环境问题,又可以制备人们生活中必需的化学品。合理开发利用CO₂能够代替化石燃料,对人类生产生活和经济发展具有重要意义。该文详细叙述了CO₂加氢合成低碳烯烃的反应机理。针对CO₂加氢制备低碳烯烃的两条路径CO₂-Fischer-Tropsch直接法(CO₂-FT)和甲醇介导间接法(CO₂-MTO),分别阐述了两种路径所用催化剂类型、助剂、载体对CO₂转化率和烯烃选择性的影响,最后对CO₂加氢制低碳烯烃催化剂的研究方向进行了展望。     

Fischer–Tropsch synthesis: Effect of CO2 containing syngas over Pt promoted Co/γ-Al2O3 and K-promoted Fe catalysts

The effect of CO₂ was studied for cobalt and iron Fischer–Tropsch (FT) synthesis. CO₂ behaves differently in the presence of CO over cobalt and iron catalysts in terms of hydrogenation. A systematic increase of the CO₂ mole fraction of carbon in the feed gas mixture alters the product distribution dramatically for cobalt FT synthesis with CO₂ behaving like an inert gas at higher partial pressure of CO. With cobalt, CO appears to compete with CO₂ for adsorption. Using an iron FT catalyst, hydrogenation of CO₂ was effected due to the presence of the reverse water–gas shift activity of the catalyst which converts CO₂ to hydrocarbons through the formation of CO. Unlike the cobalt catalyst, the product distribution was only slightly altered with increasing CO₂ content in the feed gas mixture to the iron catalyst. This difference in behavior of CO₂ over cobalt and iron could be attributed to the absence of reverse water–gas shift activity on cobalt and hydrogenation of CO₂ to hydrocarbons—other than methane—will be derived through the formation of CO.