Nd2Zr2O7烧绿石A、B位晶格固化钍的结构演化及化学稳定性研究

A₂B₂O₇烧绿石以其高包容性和物理化学稳定性而成为高放废物固化体候选基材。研究通过喷雾热解-高温烧结制备了Nd₂Zr₂O₇烧绿石A、B位钍掺杂Nd_1.8Th_0.2Zr₂O₇和Nd₂Zr_1.8Th_0.2O₇固化体, 利用不同检测手段分析样品结构, 并通过MCC-1方法研究了样品化学稳定性。Nd₂Zr₂O₇烧绿石A和B位掺杂Th均能形成纯烧绿石结构, 掺杂将造成烧绿石结构中48f氧位置参数增大, 烧绿石向无序化结构转变。A位掺杂导致烧绿石AO₈六面体结构扭曲, B位掺杂导致BO₆八面体部分形变。Nd_1.8Th_0.2 Zr₂O₇和Nd₂Zr_1.8Th_0.2O₇固化体在42 d周期后Th离子浸出率在10^-5 g·m^-2·d^-1量级, 说明锕系核素Th在Nd₂Zr₂O₇的A、B位均能很好地被包容, 固化体表现出优异的物理化学性能。     

烧绿石及碱硬锰矿型矿物晶体化学及其核废料固化基材研究进展

研究表明烧绿石和碱硬锰矿在固化核废料方面具有良好的性能。近年来我们对烧绿石型和碱硬锰矿型天然矿物以及系列人工合成矿物的晶体结构及晶体化学进行了系统详细的研究。通过人工合成14种镧系稀土的Ti和Zr的Ree_2B_2O_7系列氧化物的X射线衍射实验,发现其Ti的Ree_2Ti_2O_7系列氧化物和Zr的Ree_2Zr_2O_7系列氧化物都出现了明显的晶变现象。晶体结构研究显示碱硬锰矿型结构矿物中A类阳离子在孔道中的含量变化及各向异性参数的变化导致了该型结构往往存在沿c轴方向的一维非公度调制结构。同时对烧绿石和碱硬锰矿在固化核废料方面的研究现状及进展进行了综述。     

锆基烧绿石Nd2Zr2O7固化锕系核素钍

A₂Zr₂O₇锆基烧绿石因优异的辐照和化学稳定性能成为高放废物固化的理想基材。以硝酸锆、硝酸钕、硝酸钍作为原料, 通过柠檬酸络合方法, 在1200℃保温12 h成功制备了含20at%钍的Nd_1.8Th_0.2Zr₂O_7.1烧绿石固化体。产物采用X射线粉末衍射、扫描电镜、红外光谱以及拉曼光谱表征。结果表明: Th替代Nd进入A₂Zr₂O₇的A位, Nd_1.8Th_0.2Zr₂O_7.1固化体保持单一的烧绿石结构; Th⁴⁺的离子半径小于Nd³⁺, 导致固化体晶格常数减小; 通过Scherrer公式计算和SEM观察, 样品平均粒径为50 nm左右; 制备的固化体致密度高。随着Th成分的增加, Nd_1.8Th_0.2Zr₂O_7.1固化体烧绿石结构的无序化程度增加。     

自蔓延高温合成掺钐烧绿石陶瓷固化体及其化学稳定性

为了探索Gd₂Ti1.3Zr0.7O₇烧绿石快速固化高放废物中锕系核素的方法,采用Sm模拟三价锕系核素,以氧化铜为氧化剂、钛粉为还原剂,氧化钆、氧化钐和二氧化锆为原料,利用自蔓延高温结合快速加压合成技术制备掺钐烧绿石陶瓷固化体,分别采用X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)、能谱仪(EDS)、电感耦合等离子体发射光谱-质谱(ICP-MS)和维氏硬度计研究样品的物相、微观组织形貌、元素分布、化学稳定性和力学性能。结果表明:自蔓延高温快速加压合成法在极短的时间(5 min)内合成完全固溶的Gd2-xSmxTi1.3Zr0.7O₇(0≤x≤0.2)烧绿石陶瓷固化体,烧绿石陶瓷固化体(x=0.2)的相对密度达92.8%,具有优异的化学稳定性;浸出时间为42 d时,Gd和Sm的归一化浸出率分别为2.23×10-5 g·m-2·d-1、1.57×10-5 g·m-2·d-1。     

标准导读

GB／T7023--2011（低、中水平放射性废物固化体标准浸出试验方法》。本标准规定了在实验室条件下,低、中水平放射性废物固化体（以下简称为废物固化体）浸出性能检测的试验方法。本标准适用于比较和评价废物固化体在实验室控制条件下的抗浸出性能。定价：18．00元     

高水平放射性废物固化用磷酸盐玻璃的研究进展

高水平放射性废物的玻璃固化是利用化学稳定性、热稳定性和抗辐照稳定性好且废物包容量高的玻璃基质来将其固化,从而实现高放废物的长期、高效、安全处置.磷酸盐玻璃具有熔融温度低、熔体流动性好、均化时间短、对一些放射性废物的溶解度高等优点,可弥补已工业化应用的硼硅酸盐玻璃固化基质的不足,用于这些高放废物的安全固化.本文综述了磷酸盐玻璃基质在高放废物固化方面的研究进展.主要论述了磷酸盐玻璃用于固化高放废物的优势与不足;总结了目前已用于或可用于安全固化高放废物的磷酸盐玻璃基质;归纳了模拟高放废物磷酸盐玻璃固化体的组成、制备及性能;展望了未来研究的发展方向.     

富钙钛锆石型人造岩石固化体的制备现状

富钙钛锆石型人造岩石将放射性核素固定在其晶格中作为晶体的一部分固定起来,大大提高了放射性废物处置的长期安全性,是固化高放射性废物理想的固化介质.对制备得到的性能稳定的富钙钛锆石型人造岩石固化体的研究现状进行了较为全面的综述和评价.     

矿物混合材在放射性废物水泥固化中的作用

水泥固化是核电站放射性废物处理的常用技术,在放射性废物的水泥固化过程中,矿物混合材在固化操作性、固化体机械性能及核素浸出性等方面表现出优异性能。综述了活性和非活性矿物混合材的特性,及其在放射性废物水泥固化中的应用和对固化体性能的影响。活性矿物混合材的形态效应、火山灰效应和微集料效应以及非活性矿物混合材的填充作用可改善水泥固化体性能,降低水泥水化热升温,提高固化体抗压强度、抗裂性和耐久性,降低核素浸出率。混合材种类和掺加比例极大地影响着固化效果,通过配方实验保证混合材的适当掺量,可以保证水泥固化体性能的提升,保证固化体在处置期间的长期稳定性。     

回归自然:人造岩石固化核素的思考与进展

核工业生产、核能开发、核武器研制等不可避免会产生放射性废物,高放废物是现存放射性废物中最难处理的废物之一。随着我国"积极发展核电"战略的实施,放射性废物的安全有效处理处置成为关系到我国核能可持续发展的关键问题。人造岩石固化体(SYNROC)弥补了玻璃固化体低化学耐久性和亚稳态性能的缺点。本文在综述人造岩石固化的概念、候选矿物固化体分类的基础上,重点介绍了SYNROC固化体快速合成方法、固核机理和长期稳定性评价等方面的最新研究进展。"道阻且长,行则将至"。最后,指出了SYNROC固化存在的不足,并针对今后应重点关注的研究方向与发展趋势提出了建议。     

高放废物固化技术研究

随着核能源的广泛应用,特别是民用核能的发展,放射性废物的安全处置已经成为当今各国普遍关注的问题。目前各国公认的较为安全的方式是将放射性废物固化后进行深地质处置。对于高放射性废物而言,主要的固化方式有玻璃固化和人造岩石固化。本文从化学稳定性、机械稳定性、热稳定性、辐射稳定性等几个方面介绍了两种固化体的性能,为高放废物固化的进一步研究提供参考。     

放射性废物固化处理的研究及应用现状

放射性废物安全有效的处置是世界各国关注的重要课题,也是核工业健康、可持续发展的重要保证.对放射性废物进行固化处理后埋入地下已经成为放射性废物处置的发展趋势.对水泥固化、沥青固化、塑料固化、玻璃固化、人造岩石固化等5种固化处理方法的固化机理、研究现状、应用情况、适用领域及优缺点进行了较系统的分析探讨.水泥固化、沥青固化、塑料固化适用于中低放废物的固化处理,玻璃固化和人造岩石固化适用于高放废物的固化处理.     

微波技术在放射性废物处理中的应用研究

放射性废物的安全有效处理是世界各国关注的重要课题,同时也是人类能否继续开发和利用核能的关键。简要概述了微波技术的加热机理及特点,介绍了微波在低中放废物处理的应用,重点阐述了微波技术应用于高放废物的玻璃固化和人造岩石固化领域的研究进展,最后就目前微波技术处理高放废物的研究提出建议和展望。     

合成榍石的研究现状

榍石是一种稳定的矿物,是人造岩石固化高放射性废弃物较理想的基材之一。本文中从榍石的结构、性质及合成方法等方面进行全面的综述,同时对合成榍石的最新进展进行评述并展望了榍石在高放射性废弃物固化处理中的应用前景,为相关的研究工作提供参考依据。     

Self-propagating high-temperature synthesis and characteristics of cermet matrices for isolation of wastes with long-lived radionuclides

The possibility of preparing by self-propagating high-temperature synthesis (SHS) metal-ceramic (cermet) matrices with simulated wastes of REE-actinide fraction and Tc was examined. The specimens consist of oxide crystalline phases, glass, and melts. In the aluminate composite, the component (Sm) simulating the REE-actinide fraction is in the garnet and glass phases, and in the titanate composite, in the pyrochlore, titanosilicate of perrierite structure, and glass phases. Rhenium (Tc simulator) is incorporated in alloy phases. To evaluate the prospects for radioactive waste immobilization by SHS, it is necessary to synthesize matrices containing actinide isotopes (Am) and Tc and to study their structure and isolation properties.     

SO42-/TiO2固体超强酸掺杂可剥离膜的放射性去污性研究

制备出酸度- 13. 20 相似文献   

Phase relationships in systems based on Y,Gd, Mn,Ti, and U oxides with addition of Ca,Al, and Fe oxides

Samples of titanate-based ceramics with Y, Gd, Mn, U, Ca, Al, and Fe oxides, which are of interest as hosts for immobilization of radioactive waste containing lanthanides, actinides, and corrosion products, were prepared by cold pressing, sintering, and fusion. The major components of the ceramics are phases of the structure derived from the fluorite structure (pyrochlore, “murataite,” cubic oxide with fluorite lattice type), and also brannerite. Introduction of Al and Fe oxides (corosion products) leads to the formation of additional phases of the perovskite and/or crichtonite structure.     

Treatment of radioactive liquid waste by sorption on natural zeolite in Turkey

Liquid radioactive waste has been generated from the use of radioactive materials in industrial applications, research and medicine in Turkey. Natural zeolites (clinoptilolite) have been studied for the removal of several key radionuclides ((137)Cs, (60)Co, (90)Sr and (110m)Ag) from liquid radioactive waste. The aim of the present study is to investigate effectiveness of zeolite treatment on decontamination factor (DF) in a combined process (chemical precipitation and adsorption) at the laboratory tests and scale up to the waste treatment plant. In this study, sorption and precipitation techniques were adapted to decontamination of liquid low level waste (LLW). Effective decontamination was achieved when sorbents are used during the chemical precipitation. Natural zeolite samples were taken from different zeolite formations in Turkey. Comparison of the ion-exchange properties of zeolite minerals from different formations shows that Gordes clinoptilolite was the most suitable natural sorbent for radionuclides under dynamic treatment conditions and as an additive for chemical precipitation process. Clinoptilolite were shown to have a high selectivity for (137)Cs and (110m)Ag as sorbent. In the absence of potassium ions, native clinoptilolite removed (60)Co and (90)Sr very effectively from the liquid waste. In the end of this liquid waste treatment, decontamination factor was provided as 430 by using 0.5 mm clinoptilolite at 30 degrees C.     

高放废液管理技术发展及研究

介绍了近60年来，高放废液管理技术的进展，并将该管理技术归结为“预处理，固化，最终处理”三个阶段，通过分析研究，阐明了目前高效废液管理技术发展水平，分析了各阶段面临的技术难点，并提出了该领域的发展方向。     

Non-destructive method of characterisation of radioactive waste containers using gamma spectroscopy and Monte Carlo techniques

During the decommissioning of the SATURNE accelerator at CEA Saclay (France), a number of concrete containers with radioactive materials of low or very low activity had to be characterised before their final storage. In this paper, a non-destructive approach combining gamma ray spectroscopy and Monte Carlo simulations is used in order to characterise massive concrete blocks containing some radioactive waste. The limits and uncertainties of the proposed method are quantified for the source term activity estimates using 137Cs as a tracer element. A series of activity measurements with a few representative waste containers were performed before and after destruction. It has been found that neither was the distribution of radioactive materials homogeneous nor was its density unique, and this became the major source of systematic errors in this study. Nevertheless, we conclude that by combining gamma ray spectroscopy and full scale Monte Carlo simulations one can estimate the source term activity for some tracer elements such as 134Cs, 137Cs, 60Co, etc. The uncertainty of this estimation should not be bigger than a factor of 2-3.