聚丙烯腈/氧化石墨烯的偕氨肟化复合材料的制备及其对铀的吸附行为

合成了一种新型的具有高吸附量和较好吸附选择性的聚丙烯腈/氧化石墨烯的偕氨肟化复合材料(■-AO/GO)吸附剂,采用XRD、红外光谱对■-AO/GO进行了表征,通过静态吸附实验研究了pH值、固液比、吸附时间、铀溶液初始质量浓度等因素对吸附剂吸附铀的影响,并探讨了吸附过程的热力学和动力学。结果表明,吸附剂对铀的吸附量随吸附剂用量、吸附时间及铀酰离子初始浓度的增加而增加,但当这些因素达到一定值时,吸附达到平衡。在pH=5、固液比0.6g/L、吸附时间60min、铀初始质量浓度150mg/L的最佳吸附条件下,■-AO/GO对铀的吸附量达237mg/g。■-AO/GO对铀的吸附遵循Langmuir吸附等温线,说明■-AO/GO对铀的吸附属于单层吸附。■-AO/GO对铀的吸附较好地符合准二级动力学模型,表明吸附主要为化学吸附过程。     

葵花籽壳对溶液中铀酰离子的吸附

选取农业副产物葵花籽壳作为吸附剂,研究其对溶液中铀酰离子的吸附性能。用元素分析、扫描电镜、红外光谱分析等方法对吸附铀前后的葵花籽壳进行分析和表征,通过静态实验分别研究了时间、温度、pH值、铀酰离子初始浓度、葵花籽壳用量等因素对吸附效果的影响。结果表明:吸附的适宜pH为5.0~6.0,35℃下,当铀溶液初始质量浓度为50mg/L,溶液pH=5.0,葵花籽壳质量浓度为1.00g/L时,饱和吸附量可达29.2mg/g。     

凹凸棒石与硫酸亚铁协同吸附铀

通过静态吸附实验,研究了pH值、吸附时间、铀初始质量浓度、吸附剂用量等因素对凹凸棒石及凹凸棒石与硫酸亚铁协同吸附铀的影响,从热力学和动力学方面对吸附过程进行了分析,并通过红外光谱（IR）和扫描电镜（SEM）探讨了其吸附机理。结果表明,当温度为25 ℃、pH值为5.0、凹凸棒石投加量为15 g/L、铀初始质量浓度为100 mg/L、吸附反应30 min时,凹凸棒石对UO²⁺₂的吸附率达89.5%,饱和吸附量可达40.8 mg/g以上;加硫酸亚铁后,凹凸棒石和硫酸亚铁协同吸附铀的效果大幅提高,在25 ℃、pH值为6.5、凹凸棒石用量20 g/L、FeSO₄用量1 g/L、铀初始质量浓度为100 mg/L、吸附时间30 min时,凹凸棒石和硫酸亚铁协同对UO²⁺₂的吸附率达99.9%以上,经处理的含铀废水能达国标排放。凹凸棒石对UO²⁺₂的吸附遵循Langmuir吸附等温线;凹凸棒石及其协同体系对UO²⁺₂的吸附动力学模型符合准二级动力学方程。凹凸棒石吸附铀前后的红外光谱表明,凹凸棒石主要是通过羟基、胺基等基团与铀络合进行吸附的。     

氨基膦酸改性硅胶吸附分离铂和钯

采用化学接枝法合成了氨基膦酸改性硅胶吸附剂,考察了其对溶液中铂（Pt）和钯（Pd）的吸附分离性能,测试了溶液pH值、吸附时间、初始金属离子浓度、离子强度和固液比对吸附的影响,并考察了改性硅胶吸附剂的重复使用性能。改性硅胶吸附剂对Pt和Pd的吸附主要受溶液pH值影响,而离子强度和固液比对吸附的影响不大。吸附过程符合准二级吸附动力学模型和Langmuir等温吸附方程。改性硅胶吸附剂180 min时,pH=2时对Pt的平衡吸附容量为18.5 mg/g,pH=6时对Pd的平衡吸附容量为29.9 mg/g,利用改性硅胶吸附剂不同pH值条件下的吸附行为差异可分离回收溶液中的Pt和Pd。用5 mL 0.1 mol/L HNO₃为基质的6%硫脲溶液可实现Pt和Pd的解吸,解吸率分别为99.3%和99.2%。所合成的氨基膦酸硅胶吸附材料可回收重复使用。     

伊利石和高岭石对U(Ⅵ)的吸附

以伊利石和高岭石为吸附剂,通过静态吸附法研究了其对U(Ⅵ)的吸附特性。考察了接触时间、初始浓度、吸附剂质量、pH、温度、离子种类、腐殖酸等对其吸附效果的影响;采用红外光谱(FTIR) 对伊利石和高岭石的结构进行了表征。研究结果表明：伊利石和高岭石对U(Ⅵ)具有很强的吸附能力,在10 h、铀初始质量浓度为30 mg/L、吸附剂质量为0.04 g、pH=5的条件下,伊利石对U(Ⅵ)的吸附效果最好;在12 h、铀初始质量浓度为30 mg/L、吸附剂质量为0.01 g、pH=5的条件下,高岭石对U(Ⅵ)的吸附效果最好;随着温度的升高,伊利石和高岭石对U(Ⅵ)的吸附能力不断增强,尤其是伊利石;溶液中Mg²⁺、CO^2-₃、HCO^-₃显著降低了伊利石和高岭石对U(Ⅵ)的吸附效果;随着腐殖酸浓度的增加,伊利石对U(Ⅵ)的吸附能力提高,高岭石对U(Ⅵ)的吸附能力降低。     

改性稻秆吸附U(Ⅵ)的特性研究

通过静态吸附实验,以稻秆为吸附剂、含U(Ⅵ)溶液为吸附质,研究了吸附剂改性方法、吸附剂用量、溶液pH值、吸附温度等因素对稻秆吸附U(Ⅵ)效果的影响,探讨了改性稻秆吸附U(Ⅵ)的热力学、动力学性质。实验结果表明,用0.5mol/L NaOH能够对稻秆进行有效改性,在吸附pH=4.0、吸附时间为180min、改性稻秆投加量为5~8g/L、室温条件下,改性稻秆吸附U(Ⅵ)可达到较好吸附效果,U(Ⅵ)去除率达到99.72%;但随着铀初始质量浓度的增加,U(Ⅵ)去除率降低。改性稻秆吸附U(Ⅵ)的热力学过程遵循Langmuir等温吸附方程,相关系数r2=0.989 9;改性稻秆吸附U(Ⅵ)的动力学过程符合准二级动力学方程,相关系数r2达到0.999 2。     

纳米零价铁去除溶液中U(Ⅵ)的研究

采用KBH4还原Fe3+制备纳米级零价铁,去除溶液中以铀酰离子形式(UO22+)存在的六价铀[U(Ⅵ)],考察纳米零价铁(NZVI)投加量、溶液pH值、U(Ⅵ)初始质量浓度以及时间等因素对铀去除效果的影响。实验结果表明:NZVI对U(Ⅵ)有很好的去除效果,当溶液pH=5.5、投加量为1.0 g/L、U(Ⅵ)初始质量浓度为45 mg/L、吸附时间为2.5 h时,对U(Ⅵ)的去除率为98.98%,吸附量为27.22 mg.g-1。     

偕胺肟基聚乙烯无纺布的制备及其铀吸附性能

以聚乙烯(PE)无纺布为基材,通过电子束预辐射接枝甲基丙烯酸缩水甘油酯,然后依次与乙二胺、马来酸酐反应,再经过偶氮二异丁腈引发丙烯腈聚合,最后经过偕胺肟化成功地制备了一种新型偕胺肟基PE无纺布吸附材料(PE-g-AO)。通过全反射红外光谱仪、X射线光电子能谱仪和扫描电子显微镜对PE无纺布改性前后的化学结构和微观形貌进行了表征。结果表明:PE-g-AO无纺布对模拟含氟含铀溶液中铀酰离子的吸附容量为71.92 mg/g (铀初始浓度:20 mg/L;NaF:2.0 g/L;吸附剂:0.2 g/L;吸附时间:216 h);当吸附剂用量为1.0 g/L时,溶液中的铀酰离子基本被全部吸附,残留浓度为0.04 mg/L,达到国家排放标准;该吸附材料在UO₂²⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、K⁺、Na⁺多离子溶液中对UO²²⁺离子具有较好的铀吸附选择性。     

偕胺肟聚丙烯腈对铀酰离子吸附热力学及动力学过程分析

放射性含铀废水会带来环境污染风险,合理有效处理含铀废水十分必要。本研究通过吸附实验探究偕胺肟聚丙烯腈（AO-PAN）对U（Ⅵ）的吸附特性,系统研究吸附温度、初始浓度、吸附时间对AO-PAN吸附U（Ⅵ）的影响。结果表明,随着吸附温度升高,AO-PAN对U（Ⅵ）的吸附量逐渐增加,在343 K温度时吸附量达201.6 mg/g。不同温度条件下随着吸附时间增加,AO-PAN对U（Ⅵ）的吸附量逐渐升高,吸附初始时吸附速率较快,随着吸附逐渐进行吸附曲线逐渐趋于平缓,最终达到吸附平衡。AO-PAN对铀的吸附量随溶液中初始浓度的增加而升高,温度为303 K,溶液中初始铀浓度为500 mg/L时,AO-PAN对U（Ⅵ）的吸附量达305.8 mg/g。此外,AO-PAN对铀酰离子的吸附符合朗格缪尔（Langmuir）模型,吸附热力学分析表明AO-PAN对铀酰离子的吸附是吸热和自发过程,吸附动力学分析表明AO-PAN对铀酰离子的吸附行为遵循准二级动力学模型,吸附速率控制机理分析表明AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附初始受颗粒内扩散过程控制,随着吸附不断进行吸附过程逐渐由颗粒内扩散控制变为液膜扩散过程控制。吸附实验结果表明,AO-PAN是一种优良的吸附剂,可以用于吸附废水中U(Ⅵ),吸附过程的模型方程可以用于AO-PAN对U(Ⅵ)吸附过程的分析和计算。     

偕胺肟聚丙烯腈对铀酰离子吸附热力学及动力学过程分析

放射性含铀废水会带来环境污染风险,合理有效处理含铀废水十分必要。本研究通过吸附实验探究偕胺肟聚丙烯腈(AO-PAN)对U(Ⅵ)的吸附特性,系统研究吸附温度、初始浓度、吸附时间对AO-PAN吸附U(Ⅵ)的影响。结果表明,随着吸附温度升高,AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附量逐渐增加,在343K温度时吸附量达201.6mg/g。不同温度条件下随着吸附时间增加,AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附量逐渐升高,吸附初始时吸附速率较快,随着吸附逐渐进行吸附曲线逐渐趋于平缓,最终达到吸附平衡。AO-PAN对铀的吸附量随溶液中初始浓度的增加而升高,温度为303K,溶液中初始铀浓度为500mg/L时,AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附量达305.8 mg/g。此外,AO-PAN对铀酰离子的吸附符合朗格缪尔(Langmuir)模型,吸附热力学分析表明AO-PAN对铀酰离子的吸附是吸热和自发过程,吸附动力学分析表明AO-PAN对铀酰离子的吸附行为遵循准二级动力学模型,吸附速率控制机理分析表明AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附初始受颗粒内扩散过程控制,随着吸附不断进行吸附过程逐渐由颗粒内扩散控制变为液膜扩散过程控制。吸附实验结果表明,AO-PAN是一种优良的吸附剂,可以用于吸附废水中U(Ⅵ),吸附过程的模型方程可以用于AO-PAN对U(Ⅵ)吸附过程的分析和计算。     

微生物质水热碳锰复合材料对铀的吸附行为研究

以工业啤酒酵母为碳源,采用一步法合成了微生物质水热碳锰复合材料（MHTC）,并利用XRD、FT-IR和SEM等对材料进行了表征。在此基础上,系统研究了不同C/Mn原子比、初始pH值、接触时间、初始铀浓度对MHTC吸附铀性能的影响。结果表明：C/Mn原子比为1∶10的碳锰复合材料（MHTC-10）对铀的吸附性能最优。在铀初始浓度为50 mg/L、初始pH=4.5条件下,12 h可达吸附平衡,最大吸附量为371 mg/g。吸附过程符合准二级动力学模型以及Freundlich等温模型。热力学数据表明,铀在MHTC-10上的吸附是一自发、放热的过程。该研究结果可为含铀环境中铀的分离富集提供新的思路。     

氨基酸改性尼龙66纤维的制备及其铀吸附性能

采用辐射接枝法将甲基丙烯酸缩水甘油酯（GMA）接枝于尼龙66（PA66）纤维表面以引入环氧基团,利用N-乙酰-L-半胱氨酸（NAC）与环氧基团进行开环反应,制备出氨基酸改性的PA66纤维吸附材料。利用红外光谱、热重分析、X射线光电子能谱、扫描电镜对改性前后PA66纤维化学结构、表面形貌进行表征。考察了含铀水溶液的初始pH值、初始铀浓度和吸附时间对PA66纤维吸附材料的铀吸附容量影响规律。研究表明,当溶液初始pH为8时,铀吸附效果最佳;吸附时间为100 min时达到饱和吸附;吸附材料对铀的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,吸附容量可达75.53 mg/g（铀初始质量浓度为25 mg/L）。此外纤维吸附材料在含铀等多种金属离子水溶液中具有良好的铀吸附选择性。     

红壤胶体对U(Ⅵ)的吸附性能及机理

采用静态法研究了某铀矿山附近土壤中的红壤胶体在不同pH值、离子强度、吸附平衡时间、铀溶液初始浓度、胶体用量、胶体粒径和有机质条件下对U(Ⅵ)的吸附影响,从热力学和动力学方面对吸附过程进行了分析,并通过元素分析、红外光谱（FT-IR）和扫描电镜（SEM）对吸附机理进行了初步探讨。实验结果表明：离子强度越小,胶体粒径越小,胶体对U(Ⅵ)的吸附量越大;单位质量红壤胶体对铀的吸附量随铀初始质量浓度的增大而增大,随红壤胶体用量的增大而减少;在25 ℃、pH值为3.5、离子强度为0.001 mol/L时,粒径小于1 μm的红壤胶体的饱和吸附量q_max为76.76 μg/mg。红壤胶体吸附铀酰离子前后的红外光谱表明,与吸附相关的主要基团为羟基、羰基、Si-O、Si-O-Fe等。红壤胶体对铀的吸附遵循Langmuir吸附等温线,符合准二级吸附动力学方程。     

偕胺肟基改性碳纳米管对铀的吸附性能研究

对多壁碳纳米管（MWNTs）进行偕胺肟基改性,采用透射电子显微镜（TEM）和傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）进行表征,研究了改性前后MWNTs在不同条件下对铀的吸附性能。结果表明,在pH=2～8的范围内,未改性的碳纳米管（raw-MWNTs）与偕胺肟基改性碳纳米管（AO-MWNTs）对铀的吸附容量均是先增大后降低,pH值为5时达到最大。随着铀初始浓度的增大,raw-MWNTs和AO-MWNTs对铀的吸附容量逐渐升高。当铀初始浓度为10 mg/L时,AO-MWNTs对铀振荡吸附30 min后达到平衡,吸附容量可达18.93 mg/g,而raw-MWNTs对铀振荡吸附60 min后趋于稳定,吸附容量可达9.59 mg/g。AO-MWNTs对铀的吸附符合Langmuir和Freundlich模型,最大理论吸附容量为106.38 mg/g。     

水相环境中U(Ⅵ)在伊利石上的吸附特征

以伊利石为吸附剂,通过吸附实验探究U(Ⅵ)在伊利石上的吸附特征,分别考查了接触时间、吸附剂用量、U(Ⅵ)初始浓度、pH值及温度对吸附的影响。用FT-IR和SEM对吸附前后的伊利石进行表征,研究了U(Ⅵ)在伊利石上吸附的动力学和热力学过程。结果表明：吸附过程在10 h后达到动态平衡;在U(Ⅵ)初始浓度为50 mg/L时,吸附效果最好;最佳吸附剂用量为0.03 g;pH值对伊利石吸附铀的影响显著,最佳pH值为5~6;升高温度有利于U(Ⅵ)在伊利石上的吸附;准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型对U(Ⅵ)在伊利石上的吸附过程拟合效果较好,吸附过程主要为表面络合作用,属于单层吸附。     

微陶材料对铀的吸附特性

采用多种方法对微陶材料进行了表征,分别采用静态法和动态法研究了溶液pH、吸附时间、铀初始浓度、吸附剂用量、解吸流速、吸附剂粒度等因素对微陶材料吸附铀的影响;探究了微陶材料对模拟放射性废水的处理能力。实验结果表明,扫描电镜显示微陶材料底部为层状结构,能谱显示其表面主要成分为铝元素,还有少量(质量分数6.00%)的铁元素;XRD结果显示微陶材料表面无明显Fe的衍射峰;红外光谱显示微陶材料对铀进行了吸附;当pH=5、吸附时间为1h、铀初始质量浓度为100μg/L、微陶材料用量为50mg时,微陶材料对铀的吸附率达到95%以上;动态法中流速和粒度对吸附影响较小;微陶材料对铀的吸附等温线符合Freundlich吸附等温模型;采用准二级反应动力学模型描述微陶材料对铀的吸附,吸附过程主要为化学吸附;微陶材料对模拟放射性废水中铀的吸附率均在90%以上,对锶、铯也有一定的吸附能力。     

地质特种水泥对模拟含铀废液的静态吸附动力学研究

针对含铀废液这类具有放射性的特殊废液,本实验选用养护28 d、粒径为200-220μm的水泥颗粒作为吸附剂,通过改变吸附时间t以及pH值,获得地质特种水泥对含铀溶液的静态吸附规律。实验结果表明,地质特种水泥对不同浓度含铀溶液(20 mg·L~(-1)、30 mg·L~(-1)、40 mg·L~(-1))的静态吸附均在第1.5 d基本达到吸附平衡,最大吸附量(q_e)分别达到40.257 mg·g~(-1)、60.423 mg·g~(-1)、80.386 mg·g~(-1),最终静态平衡吸附率高达99.95%;保持铀溶液浓度一定(30 mg·L~(-1)),改变吸附体系的pH值(5、7、9),地质特种水泥对U(Ⅵ)的吸附率均可达到99.50%,无显著差异。以上结果表明,在本实验设定的环境条件下,地质特种水泥对U(Ⅵ)有极强的吸附能力,且其吸附效果基本不受含铀溶液浓度和pH值的影响。同时,静态吸附动力学模型研究表明,伪二级动力学模型能很好地描述地质特种水泥静态吸附铀的全过程(t=0-41 d),其相关系数R~2高达99.99%,表明地质特种水泥对U(Ⅵ)的吸附机理为:吸附速率按照与吸附驱动力(q_e-q_t)的平方呈正比关系进行演变。     

功能化石墨烯吸附模拟反应堆冷却剂中银的研究

设计合成了四氧化三铁/石墨烯/聚乙烯亚胺复合材料（PMRGO）,通过红外光谱、透射电镜、拉曼光谱和XPS等手段表征了PMRGO的化学组成和结构,并研究了该材料在模拟压水堆冷却剂环境下对银离子和银胶体的吸附性能。结果表明,PMRGO在模拟冷却剂条件下对银有良好的吸附性能,对银的吸附在pH=3~8范围内随pH值的升高而增大。随着银初始浓度的增大,PMRGO对银的吸附率逐渐升高。当银初始浓度为5 mg/L时,PMRGO对银离子吸附24 h后基本达到平衡,吸附量可达136 mg/g;对银胶体吸附30 min后基本达到平衡,吸附量可达169 mg/g。吸附等温线符合Langmuir方程,吸附动力学可用准二级动力学方程来描述。