测量放射性气体氙同位素的Si-PIN β探测器研制

大气中的放射性氙是全面禁止核试验条约组织重点关注的监测对象,提高放射性氙同位素的探测灵敏度和测量准确度是目前全面禁止核试验条约监测领域研究的前沿课题。本文研制了一种采用Si-PIN半导体制作的测量放射性气体氙同位素的β探测器,其对¹³¹Xe^m的129 keV内转换电子的能量分辨率达11.2%,远优于塑料闪烁体的能量分辨率;氙记忆效应非常小,仅为0.08%。Si-PIN β探测器的优异性能将提高氙样品测量分析的核素识别能力和测量准确度。     

β-γ符合效率外推法绝对测量133Xe活度

放射性气体氙监测是全面禁止核试验条约国际监测系统关注的重点之一,准确测量放射性气体氙活度是其中的难点。本文详细介绍了β-γ符合效率外推法测量放射性核素活度的原理和方法,并绝对测量了¹³³Xe活度。结果表明,β-γ符合效率外推法作为一准确度较高的放射性核素活度绝对测量方法,可应用于气体放射性核素的活度测量;为提高测量准确度,可通过减小气体自吸收效应提高β探测效率。     

乏燃料溶解尾气中氙的取样分离及稳定同位素比的测量

采用活性炭低温收集的方法对空气中的氙（Xe）进行收集,经活性炭初步分离后,再用5Å分子筛进一步分离纯化,获得可用于气体质谱仪测量的Xe样品,然后采用气体质谱仪对Xe的稳定同位素比（R）进行准确测量。研究确定了活性炭、分子筛对Xe的分离性能与操作条件,建立了Xe的收集和纯化方法。对空气中R(¹³⁴Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³¹Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³²Xe/¹²⁹Xe)测量的相对标准偏差分别为0.32%、0.15%、0.14%(n=3)。采用该法对乏燃料剪切、溶解尾气中的Xe进行了取样、纯化、测量,并利用Xe同位素比计算了乏燃料燃耗。结果表明：采用R(¹³²Xe/¹³⁴Xe)推算的燃耗比R(¹³¹Xe/¹³⁴Xe)更接近真实值,与真实值的偏差在20%左右。     

乏燃料溶解尾气中氙的取样分离及稳定同位素比的测量

采用活性炭低温收集的方法对空气中的氙（Xe）进行收集，经活性炭初步分离后，再用5Å分子筛进一步分离纯化，获得可用于气体质谱仪测量的Xe样品，然后采用气体质谱仪对Xe的稳定同位素比（R）进行准确测量。研究确定了活性炭、分子筛对Xe的分离性能与操作条件，建立了Xe的收集和纯化方法。对空气中R(¹³⁴Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³¹Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³²Xe/¹²⁹Xe)测量的相对标准偏差分别为0.32%、0.15%、0.14%(n=3)。采用该法对乏燃料剪切、溶解尾气中的Xe进行了取样、纯化、测量，并利用Xe同位素比计算了乏燃料燃耗。结果表明：采用R(¹³²Xe/¹³⁴Xe)推算的燃耗比R(¹³¹Xe/¹³⁴Xe)更接近真实值，与真实值的偏差在20%左右。     

放射性氙叠层闪烁探测器的设计与初步实验

放射性氙的4种同位素131 Xem、133 Xe、133 Xem和135 Xe是地下核试验最重要的示踪气体,是目前CTBTO全球监测系统监测的主要核素。本文设计并研制了一种针对低水平放射性氙测量的叠层闪烁探测器,可实现放射性氙4种同位素的β-γ符合测量,简化了探测器结构。利用MCNP5工具包模拟了两种结构的探测器,获得了β闪烁层的最佳厚度,1.5mm厚塑料闪烁体BC404几乎完全屏蔽4种氙同位素的β信号,135 Xe的910keV特征β射线仅0.8%沉积在γ闪烁层CsI(Tl)中,而对133 Xe的81keV特征γ射线吸收低于6.5%;观察到明显的氙气样品自吸收效应,氙气气压由0.1 MPa增加到0.25 MPa时,氙气对133 Xe的346keVβ射线吸收增加45.6%。基于模拟结构设计,研制了用于放射性氙测量的叠层闪烁探测器,初步实验结果表明叠层闪烁探测器能有效抑制本底计数,抑制因子约96.4±1.0。     

CARR堆冷中子瞬发伽玛活化分析系统及实验研究

利用中国先进研究堆（CARR）在国内首次开展了冷中子瞬发伽玛活化分析（CNPGAA）实验,采用定制加长的电制冷高纯锗（HPGe）探测器和先进的数字多道谱仪DSPEC®-502进行测量,获得了NH₄Cl样品中元素冷中子瞬发伽玛谱和本底谱等数据,同时利用伽玛放射源¹⁵²Eu、¹³⁷Cs、⁶⁰Co以及NH₄Cl产生的瞬发伽玛射线对探测器在宽能区0.1~8 MeV进行能量刻度。为降低环境辐射本底,HPGe探测器外围采用环形锗酸铋（BGO）康普顿谱仪,10 cm铅以及含⁶Li和¹⁰B材料对中子束流准直屏蔽。此外,利用金片活化法测量了CARR堆运行功率为15 MW时有无冷源情况下冷中子导管B(CNGB)末端1 m处的中子注量率,结果显示有冷源时中子注量率可提高一个量级。     

国内外放射性惰性气体氙的来源及排放水平分析

放射性氙同位素活度浓度作为判断核爆炸的重要标志,准确评估其来源和活度对禁核试具有重要意义。核爆炸时,最主要关注的4种放射性氙同位素分别为^131mXe、¹³³Xe、^133mXe、¹³⁵Xe,然而在核电站下风向及医用同位素生产设施环境中也经常能探测到放射性氙气体。因此对核爆炸和民用来源的放射性氙加以区分是核爆炸监测中的重要问题之一。本文对放射性氙的来源及排放水平的相关研究进行了搜集、整理和规律统计分析,总结归纳了放射性氙监测技术及核爆炸判断分析技术,旨在为核爆炸判断提供理论参考。     

熔盐堆135Xe和135Xem迁移效应对反应性的影响

熔盐堆采用液态燃料盐作为燃料,¹³⁵Xe作为反应堆中较重要的中子毒物,会随燃料盐的循环而在一回路流动。同时熔盐堆采用氦泡鼓气系统将裂变产物中的氪、氙等气体裂变产物吹出堆芯,提高中子经济性。根据TENDL—2021关于¹³⁵Xe^m热中子吸收截面的评估,其大于¹³⁵Xe的截面。为更准确地预测氙对反应性的影响,本文基于集总体积法,考虑燃料盐的流动效应,在模型中加入¹³⁵Xe^m热中子吸收截面相关数据,并采用美国8 MW熔盐实验堆(MSRE)的实验结果进行了验证。结果表明,模型计算结果与实验结果符合良好。将包含和不包含¹³⁵Xe^m影响的氙毒在²³³U或²³⁵U为燃料的情况下进行了对比,结果表明,¹³⁵Xe^m对稳态氙毒会产生一定的影响,且随功率的增大影响逐渐增大。最后通过石墨与氦泡之间的相互作用,评估了石墨、燃料盐和氦泡对氙毒的贡献,结果...     

符合效率外推法绝对测量131Xem活度

放射性气体氙是全面禁止核试验条约组织重点关注的监测对象,准确测量放射性氙的活度是其中的难点之一。本文详细介绍了β-γ符合效率外推法测量放射性核素活度的原理和方法,使用该方法绝对测量了¹³¹Xe^m活度,测量不确定度为0.3%(k=1)。根据外推法原理推导了参数法测量¹³¹Xe^m活度的计算公式,外推法与参数法活度结果相差2.0%。实验中同时用HPGe γ谱仪对¹³¹Xe^m进行了活度比对测量,其结果与符合外推法测量结果相差2.7%,二者结果在置信水平(k=1)区间范围内一致。以上结果表明,β-γ符合效率外推法显著提高了¹³¹Xe^m活度测量的准确度。     

济南微堆退役场址的终态检测

采用γ谱测量和低本底β谱测量的方法对济南微堆退役场址中¹³⁷Cs、⁶⁰Co、⁶⁵Zn和⁹⁰Sr的放射性水平进行了终态检测。所有样品中均未检测出⁶⁵Zn;水池中⁶⁰Co的最高值在原堆芯正下方的池底,达49.3 Bq/kg,由中子活化而产生;其他检测单元中,¹³⁷Cs、⁶⁰Co和⁹⁰Sr的最高值分别为5.7、6.8和8.1 Bq/kg,分别出现在运输通道、堆厅和土壤中,这些核素可能为退役活动污染所致。检测结果表明：所有样品的放射性水平均低于基于年有效剂量为10 μSv所导出的清洁解控水平和可接受水平,其中大部分样品接近本底水平。检测方法对¹³⁷Cs、⁶⁰Co和⁶⁵Zn的探测下限分别为1.1、1.0和1.3 Bq/kg,检测结果的不确定度小于33.0%,标准物质GBW08304a的测量值与标准值的相对偏差小于3%。     

放射性核素核查氙总量分析及不确定度评估

氙总量分析是放射性核素核查的重要技术内容。本文针对国际监测系统（IMS）放射性核素台站惰性气体氙取样监测设备归档样品的特点,研究了热导池检测器（TCD）测量氙气体样品的进样条件,建立了实验室测量分析惰性气体样品中氙总量的标准流程及其不确定度评估方法。以国际惰性气体实验（INGE）传递样品的分析为例,评估了样品中氙总量分析结果的相对合成标准不确定度,结果为1.96%。     

广州核素台站惰性气体氙监测数据的统计规律研究

在分析广州核素台站惰性气体氙日常监测数据的基础上,分析了广州核素台站惰性气体监测数据的有效性,初步研究了4种惰性气体氙同位素131Xem、133Xe、133Xem和135Xe的活度浓度和最小可探测浓度的统计规律。结果表明：4种惰性气体氙同位素的最小可探测浓度和活度浓度均呈高斯分布。该研究可为评估放射性核素台站4种惰性气体氙同位素监测阈值和惰性气体样品的分级提供参考。     

钍基液态燃料熔盐实验堆氙毒分析

熔盐堆作为第四代核能系统堆型之一,液态燃料形态的特点使其可以实现在线处理和在线添料。为了提高中子经济性可以利用在线处理的氦鼓泡法,将氦气通入反应堆一回路,去除堆芯内的裂变气体(如Xe、Kr)。基于钍基熔盐液态堆(Thorium Molten Salt Reactor-Liquid Fuel1,TMSR-LF1)概念设计,结合熔盐实验堆(Molten Salt Reactor Experiment,MSRE)氙毒模型,分析了鼓泡法去除氙毒中~(135)Xe扩散规律和去除效率对氙毒的影响,并给出了对应的初始有效增殖因子的变化规律。分析结果表明,虽然存在~(135)Xe会大量向石墨扩散的可能性,但是鼓泡法仍然可以有效去除TMSR-LF1堆芯内的~(135)Xe,减小堆芯毒性,提高反应性。     

低温下活性炭吸附分离Kr和Xe

研究了低温下活性炭吸附分离Kr和Xe的方法。Kr和Xe混合气在-78 ℃活性炭吸附柱上进行富集,根据Kr、Xe在活性炭柱上脱附条件的差异实现了Kr和Xe的分离。结果表明,Kr和Xe的回收率均大于90%,Kr样品中Xe的去污系数达10⁴以上,Xe样品中Kr的去污系数达10³以上。     

133Xe活度浓度的绝对测量

惰性气体氙监测是全面禁止核试验条约（CTBT）国际监测系统（IMS）的关注重点,其中,放射性氙同位素的活度浓度主要采用HPGeγ能谱法和β-γ符合法测量,如何准确刻度系统的探测效率是放射性氙测量的难点。本工作介绍了一种采用内充气正比计数管长度补偿绝对测量放射性氙活度的原理和方法,对¹³³Xe活度浓度进行了绝对测量,其活度浓度测量结果为21.36×（1±1.5%）Bq/mL。     

提高HPGe γ能谱法测量131Xem和133Xem探测灵敏度的方法研究

放射性氙同位素（¹³¹Xe^m、¹³³Xe^m、¹³³Xe和¹³⁵Xe）具有化学惰性、裂变产额大、易释放的特点,是监测核试验尤其是地下核试验最关键的核素之一。¹³¹Xe^m和¹³³Xe^m的γ射线发射概率小,X射线能量完全相同,致使HPGe γ能谱法测量¹³¹Xe^m和¹³³Xe^m活度的探测灵敏度低。针对这一技术难题,本文研究建立了¹³¹Xe^m和¹³³Xe^m活度测量的X/γ射线交互分析方法。利用贝叶斯方法推导了γ能谱中净峰面积概率分布,根据得到的¹³¹Xe^m和¹³³Xe^mX射线和γ射线净峰面积分布构建了活度分布的似然函数,采用最大似然法得到了¹³¹Xe^m和¹³³Xe^m活度。相对于仅用γ射线分析,提高了¹³¹Xe^m和¹³³Xe^m的探测灵敏度。     

基于RELAP5的氦氙流动换热计算模块开发与验证

反应堆热工系统分析程序是开展热工水力计算与安全评价的重要工具。为开发适用于氦氙气冷空间堆的热工系统分析程序,本文在RELAP5/MOD40程序中拓展了氦氙混合气体（He Xe）物性计算模块,添加了适用于He Xe的传热关系式,将拓展后程序计算值与实验值进行对比。结果表明：程序默认的Sutherlands定律用于He Xe物性计算时将引入较大误差;Dittus Bolter公式对He Xe对流换热时的Nu预测偏高,将导致不保守的壁温计算结果。拓展后的程序对He Xe压降和换热计算结果均与实验值吻合较好,验证了程序开发的正确性以及程序用于He Xe流动换热计算的功能。本研究可为系统层面程序开发奠定基础。