中子俘获反应截面在线测量技术研究

利用γ全吸收型4π BaF₂探测装置,对中子俘获反应截面进行了在线测量。基于HI-13串列加速器提供的脉冲化质子束,通过⁷Li(p,n) ⁷Be反应产生中子,构建了keV能区中子源实验条件,经屏蔽准直后的中子轰击样品,应用4π BaF₂装置在线测量(n,γ)反应复合核退激时释放的瞬发γ射线级联,测量了Au、C、Nb、空白等样品。通过计算⁹³Nb(n,γ)⁹⁴Nb和¹⁹⁷Au(n,γ)¹⁹⁸Au两个反应的截面数据比值并与文献数据比对,检验了4π BaF₂探测装置和(n,γ)反应截面在线测量技术,为在中国散裂中子源（CSNS）上顺利开展(n,γ)反应截面数据测量工作提供了技术支持。     

用于n/γ混合场测量的涂硼电离室研制

研制了一种能同时测量混合场中γ和中子注量率的涂硼电离室,并实验测试了其性能。涂硼电离室由两个大小和结构一致的腔室组成：1个仅对γ灵敏,另1个对γ与中子均灵敏。用强度为2.7×10⁷ s^-1 的Am-Be源测得电离室的中子灵敏度达9.2×10^-16 A/(cm^-2•s^-1),在剂量率为5.24 μGy/h的¹³⁷Cs γ场中,电离室的γ灵敏度达7.36×10^-16 A/(MeV•cm^-2•s^-1)。涂硼电离室I-V曲线坪长为600 V,坪斜小于4%/100 V,在工作电压为-400 V时,其γ补偿修正系数<5%,可用于核设施周围的混合场监测。     

医院中子照射器中子束流出口处热中子注量率的测量

医院中子照射器是基于微型反应堆而设计的专门用于硼中子俘获治疗（BNCT）的核反应堆装置,其额定功率为30 kW。在堆芯相对两侧分别设有一条热中子束流和超热中子束流用于病人照射,在热中子束流内引出一条实验用热中子束流,用于瞬发γ法测量病人血硼浓度。本工作利用²³⁵U裂变靶和白云母探测片测量了热、超热和实验用热中子束流出口处的热中子绝对注量率。结果显示,在30 kW额定功率运行时,热、超热和实验用热中子束流出口处的热中子注量率分别为1.67×10⁹、2.44×10⁷和3.03×10⁶ cm^-2•s^-1。以上结果达到了BNCT设计要求,并能满足瞬发γ测量血硼浓度的要求。     

30%TBP-煤油-HNO3体系的α辐解行为Ⅰ.溶剂辐解生成DBP/MBP的规律

用气相色谱法研究了²³⁸Pu为α源的30%TBP-煤油-HNO₃体系的辐解产物DBP和MBP的生成情况,研究了反萃剂、反萃条件和钚等因素对DBP/MBP分析的影响,考察了辐照累积剂量、剂量率和稀释剂等因素对DBP和MBP生成量的影响。结果表明：DBP和MBP生成量随吸收剂量、剂量率的增加而增大;在剂量率73.7Gy/min、累积剂量5×10⁵Gy时,DBP浓度达到7.09×10^-2mol/L,MBP浓度达到9.84×10^-3mol/L;在吸收剂量5×10⁵Gy时,加氢煤油、正十二烷和特种煤油中的DBP生成量分别为4.45×10^-2、4.44×10^-2 、4.35×10^-2mol/L,MBP生成量为3.52×10^-3、3.50×10^-3、3.52×10^-3mol/L,在吸收剂量5×10⁵Gy时,三种稀释剂的DBP和MBP的生成量近似相等;在吸收剂量5×10⁴Gy时,α辐照的DBP和MBP的生成量分别为5.57×10^-2mol/L和5.10×10^-3mol/L,对应的γ辐照的为2.50 ×10^-3mol/L和3.14×10^-4mol/L,α辐照产生的DBP和MBP的生成量明显大于γ辐照的。     

TBP-TEVA萃取色层分离-α能谱法测定辐照镎靶溶解液中痕量236Pu的可行性

²³⁶Pu的含量控制是钚热源的一项重要参数,通过α能谱准确测量镎靶溶解液中痕量²³⁶Pu,建立镎靶辐照靶件溶解液中钚的分离方法。根据杂质组成特点采用TBP-TEVA萃取色层双柱分离,用氨基磺酸亚铁以及亚硝酸钠对钚进行调价,对靶件溶解液中的Al、Fe、U、Th和Np等进行分离,去污系数均大于10⁴,钚的回收率为90.7%。研究大量²³⁸Pu对α能谱测定²³⁶Pu的干扰,结果表明,大量²³⁸Pu会造成仪器本底升高,²³⁸Pu能谱峰分辨率降低;在7 500 Bq ²³⁸Pu干扰下,测量4.3 h 时,²³⁶Pu的最小可检测活度为1.20×10^-2 Bq（当量质量为6.11×10^-16 g）。计算结果表明,镎靶溶解液样品中钚的同位素比值n(²³⁶Pu)/n(²³⁸Pu) ≥4.63×10^-8时,取合适的样品量使得电沉积源中²³⁸Pu 活度在 450~7 500 Bq范围内,均可测量其中的痕量²³⁶Pu,同时可准确测定同位素比值n(²³⁶Pu)/n(²³⁸Pu)。     

BRISOL钠同位素放射性核束的产生

北京放射性核束装置在线同位素分离器（BRISOL）采用100 MeV、200 μA回旋加速器提供的质子束打靶产生中、短寿命放射性核束,在线分析后供物理用户使用,其质量分辨率好于20 000。为开展²⁰Na核的奇异衰变特性研究,研制了氧化镁靶,并采用100 MeV质子束轰击氧化镁靶在线产生了^20～26Na⁺的钠同位素放射性核束。当质子束流强为8 μA时,²⁰Na⁺离子束的最大产额为2×10⁵ s^-1,²¹Na⁺离子束的最大产额为4×10⁸ s^-1。完成了北京放射性核束装置首个放射性核束物理实验,累计供束近200 h。     

SLEGS嬗变长寿命裂变产物135Cs的模拟

结合激光康普顿散射模拟程序4D-MCLCSS和Geant4软件包，模拟基于上海激光电子γ源（SLEGS）的γ光产生及其对长寿命裂变产物¹³⁵Cs的光核嬗变过程，研究嬗变率随嬗变靶几何参数的依赖关系，并初步诊断基于SLEGS的光核嬗变产物分布，获得¹³⁵Cs嬗变靶的最佳靶厚和半径分别为55 cm和0.6 cm，对应的嬗变率为1.62×10⁶ s^-1。研究结果表明，基于SLEGS的光核嬗变率较强激光驱动的轫致辐射的高1个量级，SLEGS非常适用于开展¹³⁵Cs等长寿命裂变产物的光核嬗变研究。     

GIC4117串列加速器外束PIXE/PIGE分析系统

本文介绍在北京师范大学GIC4117串列加速器上建立的外束PIXE/PIGE分析系统,和基于此系统的薄样品外束PIXE/PIGE定量分析方法。给出了2010年Teflon滤膜采集的361个气溶胶样品外束PIXE分析得到的各元素平均探测限和最低探测限,并同真空PIXE分析探测限进行了比较。利用标准样品给出了激发曲线不同坪区薄样品外束PIGE分析F和Na的探测限,通过测定¹⁹F(p, p′γ)¹⁹F激发的197 keV γ射线得到的F的探测限可达73.9 ng•cm^-2,Na的探测限可达198.9 ng•cm^-2。     

14 MeV快中子照相准直屏蔽系统的设计与优化

基于强流氘氚中子源科学装置HINEG设计了一套快中子照相准直屏蔽系统。采用中子输运设计与安全评价软件系统SuperMC和ENDF/B-Ⅶ.0数据库计算了准直中子束的中子能谱及注量率、γ射线能谱及注量率、直射中子注量率与γ射线注量率比值（φ_d/φ_γ）、直射与散射中子注量率比值（φ_d/φ_s）、准直束中子注量率的不均匀度等特性参数,并采用MCNP5程序进行了对比验证。研究了准直屏蔽系统的内衬材料、尺寸等对特性参数的影响规律,并通过优化获取了最优设计方案。计算结果显示,在同等计算条件下,SuperMC计算结果与MCNP计算结果相对偏差小于1%,准直屏蔽系统的φ_d/φ_γ为50.1,φ_d/φ_s为5.7,在Φ30 cm视野范围内的中子注量率为4.80×10⁷ cm^-2•s^-1,其中直射中子注量率为4.09×10⁷ cm^-2•s^-1,中子注量率不均匀度为5.8%,满足快中子照相对准直束特性参数的要求。     

准直D-T中子束穿过大块板状聚乙烯样品积分实验

本文介绍了中国原子能科学研究院建立的准直中子束积分实验装置。该装置利用T(d,n)⁴He反应产生14.8 MeV脉冲中子束,经1.1 m厚重水泥屏蔽墙上的准直孔道后与样品作用,用飞行时间法测量样品不同方向的泄漏中子谱。首次测量了样品厚度分别为4.5、9、18和27 cm的大块板状聚乙烯样品在30°和50°方向的泄漏中子谱;考虑靶结构、源中子能谱和角分布、脉冲束宽度及探测器效率,利用MCNP程序模拟计算了相同实验条件下的泄漏中子飞行时间谱。实验结果与模拟结果符合较好。     

大面积氘/氚靶制备及中子产额分析

大面积氘/氚靶是实现高产额强流中子源的关键部件,是氘、氚中子源广泛应用的前提条件。本工作采用磁控溅射镀膜与多弧离子镀结合的方式,制备以铜或钼为基底、直径大于500 mm的大面积钛膜。针对制备的钛膜,采用自研的氘/氚靶生产系统,经过除气、净化、高温吸氘/氚、尾气回收等流程,生产了氘/氚钛原子比大于1.85的氘靶、氚靶,采用Ф22 mm的小靶片,进行氘束流加速器中子产额测试,研制的氘靶中子产额达到8.0×10⁸/s,根据氘靶与氚靶反应截面计算氚靶中子产额,相同条件下,氚靶的中子产额在1.0×10¹¹/s以上。以上测试结果表明,本工作研制的Ф500 mm大面积氘/氚靶,可实现强流中子源的高产额中子输出,达到国际先进水平。     

金属铋靶件制备研究

采用高温化学萃取法可以从反应堆辐照后的金属铋（²⁰⁹Bi）中分离²¹⁰Po。设计了两种规格的金属铋靶件,用MCNP程序模拟靶件在中国先进研究堆（CARR）中的中子注量率及核发热情况,对两种靶件的传热进行计算。用氩弧焊对金属铋靶件进行焊接,对焊接后的靶件进行密封性检查。结果表明：两种靶件在CARR反应堆中满功率60 MW运行时中子注量率最大为5.21×10¹⁴ n/cm²·s,靶件总发热量分别为1 707 W和2 220 W,经传热计算后靶件中心温度分别为163.5 ℃和191.8 ℃,低于金属铋的熔点（271.3 ℃）。焊接后的靶件经密封性检查,泄漏率小于3.2×10^-9 Pa·m³/s,金属铋靶件可用于CARR反应堆辐照制备²¹⁰Po核素。     

用0.5 MV端电压的串列AMS装置开展10Be测量方法研究

本文通过对¹⁰Be离子在加速器质谱计（CAMS）高能端束流传输进行模拟计算,确定了¹⁰Be离子束流传输的优化设计。设计安装了测量⁹Be束流的法拉第筒、能量吸收膜（SiN膜）装置、ΔE-E_res气体探测器等,结果表明,改进后的CAMS可进行¹⁰Be测量,¹⁰Be测量总传输效率约为2%,测量本底约为4×10^-14。     

AB-BNCT中子靶物理设计分析

质子加速器适用于为硼中子俘获治疗提供中子源,其中子源强及能谱较反应堆中子源更具可调性。中子靶物理计算分析是加速器中子源设计的基础,为其提供粒子能量、流强等参数需求分析,并为靶体结构尺寸设计、中子慢化和屏蔽分析等提供前端参数。本文利用MCNPX蒙特卡罗程序,通过对质子打靶的中子产额和能谱、靶体能量沉积、打靶后靶材放射性活度和中子出射空间角分布等进行研究,提出能量2.5 MeV质子轰击100～200 μm锂靶的设计,并用模拟计算数据论证其合理性。该设计中子源在1 mA流强质子轰击下,源强可达9.74×10¹¹ s^-1;拟设计15 mA、2.5 MeV质子束产生的中子源,在治疗过程中靶材放射性活度累积最大值约为1.44×10¹³ Bq。     

利用测热技术测量核反应堆中子通量密度

一种新型中子探测器被研究,其原理是利用带电离子在矿物中沉积的能量退火时会以热量的方式释放出来,通过测量释放的热量而确定中子通量密度。对新型中子探测器进行刻度,在反应堆内某位置测量的热中子通量密度为5.108×10¹¹ cm^-2•s^-1,与标定的热中子通量密度(5.000×10¹¹ cm^-2•s^-1)在2%内符合,说明该探测器可测量中子通量密度。本文方法制作的探测器体积小,可制作成不同形状,便于反应堆不同环境下的中子通量密度测量。选取相应中子能量反应截面较大的元素,该探测器还可测量不同中子能量的通量密度。     

加速器质谱测量岩石样品中41Ca的初步研

⁴¹Ca在核天体物理及地质年代学方面可能具有较高的应用价值。为测量天然岩石样品中⁴¹Ca的本底水平,探讨了⁴¹Ca-AMS测量中岩石样品的CaF₂制备,提出了二次氟化的制备方法。在此基础上,通过对导电介质与靶锥的改进,设计了一种提高CaF^-₃束流引出强度的方案。该方案可有效提高CaF^-₃束流引出强度。实验结果表明,天然岩石样品中⁴¹Ca/⁴⁰Ca（⁴¹Ca、⁴⁰Ca原子个数比）的本底水平低于8×10^-14。     

利用缓发中子法测量235U裂变数的实验研究

缓发中子伴随核裂变产生,通过对它的测量估算核裂变数是一需实验检验的新方法。在中国原子能科学研究院微堆辐照²³⁵U样品,采用³He正比计数器测量缓发中子,并通过缓发中子数反推得到铀样品的总裂变数。利用高纯锗γ谱仪测量被辐照样品发射的缓发γ射线,通过缓发γ射线数得到样品总裂变数。对两种测量方法得到的结果进行了对比和分析,结果表明,用缓发中子法和缓发γ法对同一样品测量的结果一致,缓发中子法可作为一种辅助诊断方法。     

LiCl-KCl熔盐中钍的电极过程研究

通过循环伏安法和计时电位法,研究LiCl-KCl熔盐中Th⁴⁺在723～803 K内在Mo电极上的电极过程。结果表明,Th⁴⁺在Mo电极上的电极过程受离子扩散步骤控制,扩散系数D随温度T变化的经验公式为ln D＝33.94-2.879×10⁴/T,形式电位的经验公式为E _vsCl-^0′/Cl²＝-3.45+7.5×10^-4T。     

锦屏深地核天体物理实验(JUNA)进展

锦屏深地核天体物理实验（JUNA）项目将利用中国锦屏深地实验室（CJPL）的良好条件,在天体物理伽莫夫能量窗口开展核天体关键反应²⁵Mg(p,γ)²⁶Al、¹⁹F(p,α)¹⁶O、¹³C(α,n)¹⁶O和¹²C(α,γ)¹⁶O的直接测量。目前已成功完成400 kV强流加速器和ECR离子源的研发,获得了400 keV、10 mA的质子束流和一价氦离子束流及800 keV、2 mA二价氦离子束流。大功率固体靶的研制及实验数据获取系统的建立也已成功完成。超低本底快中子探测器、4π BGO探测器阵列以及大立体角带电粒子探测器阵列已研制组装完成,并测量了地面和锦屏地下实验室的本底水平。总体来说,JUNA项目整体进展顺利,完成了中期设立的目标并通过了基金委评估（A级）和国际评估。     

电沉积 LEU UO2 靶件生产医用99Mo的工艺研究

⁹⁹Mo是一种重要的医用放射性同位素。采用低浓铀（LEU）靶件生产裂变⁹⁹Mo是发展趋势。本工作进行了电沉积UO₂靶件制备、靶件溶解以及⁹⁹Mo化学分离等工艺研究,确定了电沉积LEU UO₂靶件制备医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程。研究表明,于不锈钢管内壁上电沉积UO₂,在pH=7、电流0.5~2 mA/cm²、温度75~90 ℃、镀液中U浓度5 mg/mL条件下,经过约210 h电沉积,不锈钢管内壁上UO₂沉积层质量达到42 mg/cm²;采用6 mol/L HNO₃溶解UO₂镀层。采用α-安息香肟沉淀法实现⁹⁹Mo与大量裂变产物的初步分离,采用阴离子交换法与活性炭色层法联用实现⁹⁹Mo的纯化;纯化后的⁹⁹Mo溶液中,杂质¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、¹⁰³Ru、²³⁸U活度与⁹⁹Mo活度比值分别为4.47×10^-6%、7.40×10^-7%、8.67×10^-7%、2.57×10^-6%、1.69×10^-14%,均小于《欧洲药典》规定值,满足医用要求。本工作建立了电沉积LEU UO₂靶件生产高纯医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程,为今后采用LEU技术生产医用裂变⁹⁹Mo,进而实现其自主规模化生产打下了基础。