基于SnF2靶样的加速器质谱测量裂变产物126Sn的方法研究

在中国原子能科学研究院HI-13串列加速器质谱系统上建立了以SnF₂为靶样,引出SnF₃^-分子负离子形式的¹²⁶Sn-AMS分析方法。介绍了用于AMS测量的¹²⁶Sn实验室参考标准的研制以及靶物质SnF₂的化学制备过程,通过引束实验确定了可将同量异位素¹²⁶Te本底干扰压低2～3个量级的SnF₃^-分子负离子引出形式,实现了¹²⁶Sn束流的传输以及同量异位素的探测和鉴别。对制备的3个标准样品（¹²⁶Sn/Sn原子个数比为1.033×10^-8、4.54×10^-9、6.43×10^-10）的测量结果显示,¹²⁶Sn/Sn原子个数比测量值与标称值呈良好的线性关系（R²=0.999）,通过测量空白样品获得系统探测¹²⁶Sn测量的灵敏度为（1.92±1.13）×10^-10。     

空心玻璃微球D2/Ne混合气体充气工艺

本工作主要研究空心玻璃微球对D₂和Ne气体渗透系数的差异，以及研究采用热扩散法在高压充气系统上向空心玻璃微球充入D₂/Ne混合气体的充气工艺。利用干涉条纹法测量了在充气和保气时Ne的气体渗透系数，它们分别为K_Ne,350℃=2.6×10^-18和K_Ne,25℃=8.0×10^-22mol•m^－1•s^－1•Pa^－1。根据D₂的气体渗透系数确定了玻璃微球充D₂/Ne混合气体的充气方法和充气平衡时间，平衡时间以充纯Ne时间为准。此外，还研究了空心玻璃微球充入混合气体后的保气性能。     

85Kr在线监测原型装置研制

用NaI（Tl）探测器和小型数字化谱仪组成一套后处理厂排放⁸⁵Kr在线监测原型装置，并开发相应的应用软件。该装置具有远程控制功能，可实现数据获取、分析及传输的远程操作，具有连续运行和间歇运行两种工作模式。在间歇运行模式下，可通过增大测量容器内的气体压力，进一步提高探测灵敏度和监测可靠性。在实验室条件下，测量时间为1200s时，装置的实际探测下限为3.4×10⁴Bq/m³，判断限为1.7×10⁴Bq/m³。当报警阈值设置为装置探测下限、测量容器内压力大于417kPa时，装置能对浓度高于8.1×10⁴Bq/m³的⁸⁵Kr气体进行可靠监测及报警。报警的漏报率和误报率均小于0.1%。     

Ed=20keV2H(d,γ)4He反应截面测量

对E_d=20keV的氘束入射到D-Ti靶上由²H（d,γ）⁴He反应产生的γ射线及由²H（d,p）³H反应产生的质子进行测量，得到分支比Γγ/Γp为(1.06±0.42)×10^-7及²H（d,γ）⁴He反应截面σ的上限值为(2.9±1.2)×10^-39m²。     

10Be/9Be标准样品的制备和加速器质谱测量

采用同位素稀释法由¹⁰Be标准参考物质SRM4325制备系列 ¹⁰Be/⁹Be标准样品,在北京HI-13串列加速器的AMS系统上对该系列标准（n(¹⁰Be)/n(⁹Be)范围为2.68×10^-11~2.38×10^-12）进行测量。测量结果显示，n(¹⁰Be)/n(⁹Be)测量值与标称值呈良好线性关系，且归一化后的测量值与标称值吻合。该系列标准可用于北京HI-13串列加速器的AMS系统对地质环境样品中¹⁰Be/⁹Be绝对比值的准确测定。     

放射性氩气中一氧化碳和甲烷的分析

以1∶1模拟了正在建造的中国实验快堆的气体回路,建立了一个放射性氩气取样系统以及氩气中杂质CO和CH₄的间断性在线分析方法。通过热导检测器使出口气体可以排放入通风系统,避免了使用氢火焰离子化检测器以后,放射性氩气扩散排放到气体分析实验室产生工作环境的放射性污染问题。分析下限（φ）为5×10^-6,精密度好于3%,与标准值相差±5%。方法能满足中国实验快堆规定的氩气中杂质CO和CH₄的分析要求。     

核能生产人工辐射源对中国大陆公众的辐射照射

总结了核燃料循环和核电生产放射性流出物释放对中国大陆公众的辐射照射，所涉及的活动主要包括铀矿开采和冶炼、铀转化和铀浓缩、核燃料元件生产、核反应堆发电对中国大陆公众的影响。评估结果表明，对于中国铀矿开采和冶炼、铀转化和铀浓缩、核燃料元件生产、压水堆核电生产、重水堆核电生产，按照5年期（2001—2005）平均的归一化集体有效剂量分别为0.81、5.16×10^-3、2.09×10^-3、2.91×10^-3和1.84×10^-1人•Sv/（GW•a），中国核能生产的某些环节的放射性流出物排放和所致的归一化集体有效剂量比全球平均值高，值得进一步分析和研究。     

99Tcm(CO)3-CNRGD的制备及生物学评价

合成了含异腈基团的多肽偶联物（CNRGD）,并用［⁹⁹Tc^m(CO)₃(H₂O)₃］⁺标记,得到具有与整合素α_vβ₃受体多结合位点的⁹⁹Tc^m(CO)₃-CNRGD,并对其进行了体内外生物学评价。结果表明,在优化的标记条件下,⁹⁹Tc^m(CO)₃-CNRGD的标记率达到77%,纯化后,标记物放射化学纯度大于96%。体外稳定性实验显示其具有很高的稳定性;脂水分配系数显示其具有较好的脂溶性。正常小鼠体内分布显示,⁹⁹Tc^m(CO)₃-CNRGD在血液中清除较快,主要通过肝肾代谢。荷MCF-7人乳腺癌裸鼠体内分布显示,注射1、4h后,标记物在肿瘤部位的摄取值达(2.38±0.37)%ID/g和(1.57±0.21)%ID/g,瘤/血比分别达0.71±0.09、1.15±0.15,表明该标记物在肿瘤细胞中有一定的摄取和较长的滞留时间。     

Re/99Tcm(CO)3+黄酮复合物的合成及其与Aβ斑块的结合特性

为研制新型⁹⁹Tc^m(CO)₃⁺标记的黄酮类Aβ显像剂,设计合成了同型Re/⁹⁹Tc^m(CO)₃⁺黄酮类衍生物,用荧光法研究了Re(CO)₃⁺黄酮类衍生物在体外与Aβ斑块的结合特性,并初步观察了其在昆明小鼠体内的生物分布。结果表明,Re(CO)₃⁺黄酮类衍生物的亲和常数(K_d=5.43 nmol/L)比放射性碘标记的黄酮类衍生物高。正常小鼠的动物分布结果表明,2 min内脑初始摄取较高（0.46±0.23 %ID/g）,且清除较快（120 min时为0.13±0.04 %ID/g)。以上结果表明,⁹⁹Tc^m(CO)₃⁺黄酮类衍生物有进一步研究的价值。     

光电耦合器4N49单粒子瞬态脉冲效应的试验研究

通过脉冲激光模拟单粒子效应,对光电耦合器4N49的单粒子瞬态脉冲（SET）效应进行了试验研究。在10V工作电压下,获取了4N49在特定线性能量传输（LET）值下的SET波形特征及其变化规律,得到了器件SET效应的等效LET阈值为10MeV•cm²•mg^-1,而饱和截面数值则高达1.2×10^-3cm²。试验验证了4N49的SET效应对后续数字电路的影响状况,定量研究了SET效应减缓电路的有效性,通过设计合理的电路参数可将器件在5V工作电压下的SET效应阈值由7.89MeV•cm²•mg^-1提高至22.19MeV•cm²•mg^-1。4N49的SET效应试验研究为光电耦合器SET效应的测试及防护措施的有效性验证提供了新的试验方法。     

HI-13串列加速器能量重新刻度

为消除HI 13串列加速器由于升级改造可能引起的分析磁铁常数K的变化所带来的影响，利用共振核反应¹²C(p,α₀)⁹B对常数K进行了重新刻度。重新刻度的K为(43.5282±0.0007)eV•Hz^-2，较原始刻度值降低了0.652%，能量分辨为ΔE/E=（1.56±0.25）×10^-4，基本无变化。     

Pu(OH)4(am)与碳酸根的配位行为研究

为了解在惰气环境Pu(OH)_4(am)与碳酸盐溶液中HCO^-₃，CO^2-₃的配位行为，考察了放置时间对Pu总浓度的影响；同时也考察了pH值、碳酸根总浓度变化对碳酸盐溶液中Pu的主要存在形态及溶解总浓度的影响。实验结果表明，HCO^-₃离子与Pu(OH)_4(am)生成[Pu(OH)₄(HCO₃)₂]^2-（lg K=-2.61±0.18, lgβ=54.25±0.18）或[Pu(OH)₂(CO₃)₂]^2-（lgK=-2.61±0.18, lgβ=46.91±0.18）；CO^2-₃离子与Pu(OH)_4(am）生成[Pu(OH)₄(CO₃)₂]^4-（lgK=-3.52±0.11, lgβ=53.33±0.11）。可能的配位反应方程式为： Pu(OH)_4(am)+2HCO^-₃ = [Pu(OH)₄(HCO₃)₂]^2-, Pu(OH)_4(am)+2HCO^-₃ =[Pu(OH)₂(CO₃)₂]^2-+2H₂O, Pu(OH)_4(am)+2CO^2-₃=[Pu(OH)₄(CO₃)₂]^4-。     

近临界系统中子倍增时间行为的实验测量

为确定近临界系统内中子倍增因子随时间的变化与系统的反应性的关系,为反应堆启动提供参考,实验测量了中心中子在1个快中子临界装置3个次临界状态的中子倍增的时间行为,在反应性ρ=-2.27×10^-3和-4.79×10^-4的两个次临界状态下,阶跃加入反应性,分别等待180和450s后,中子密度（正比于中子倍增因子）才达到稳定值。与单群缓发中子假设计算的变化曲线比较表明,实验测量的中子倍增因子的变化比理论预估的变化快。即使如此,在反应堆启动中,仍需考虑中子倍增的延迟,以便推算正确的反应性。     

涂硼电离室中子探测效率和灵敏度

从电离室工作原理导出了平板型涂硼中子电离室探测效率及灵敏度的计算公式,并求得其热中子探测效率和灵敏度。电离室对热中子探测效率饱和值为1.35%,灵敏度饱和值为9.65×10^-14A•cm^-2•s^-1,与已有公式所得结果8.43×10^-14A•cm^-2•s^-1相近。α粒子和Li离子对探测效率的贡献相差不大,但α粒子对灵敏度的贡献占主导地位。适当的硼膜厚度、慢化快中子、选用浓缩硼均有利于提高涂硼电离室探测效率和灵敏度。     

氨基羟基脲与Pu(Ⅳ)的还原动力学研究

研究了氨基羟基脲(HSC)与Pu(Ⅳ)的还原反应动力学,其动力学方程式为：-d_c（Pu(Ⅳ)）/d_t=kc（Pu(Ⅳ））c^1.06（HSC）c^-0.43（H⁺）c^-0.58（NO₃^-）,在22.1℃时反应速率常数k＝(11.8±1.1)（mol/L）^-0.046•s^-1,活化能为(71.0±1.0)kJ/mol。研究了氨基羟基脲浓度、H⁺浓度、硝酸根浓度、Fe³⁺浓度、UO₂²⁺浓度对氨基羟基脲与Pu(Ⅳ)还原反应速率的影响,增加氨基羟基脲浓度,降低H⁺浓度、硝酸根浓度,Pu(Ⅳ)还原速度增加;UO₂²⁺浓度和Fe³⁺浓度对Pu(Ⅳ)还原速度基本无影响。     

一种测定裂变谱中子引起的~(241)Am(n,γ)~(242)Am~(g,m)反应截面的新方法

针对不同评价数据给出的裂变谱中子引起的241Am(n,γ)242Amg,m反应截面存在很大差异的状况,本文提出了一种利用钚材料实验的有关数据推算241Am(n,γ)242Amg,m反应截面的方法,两次实验得到的结果分别为0.506×10-24cm2(4.1%)和0.505×10-24cm2(4.1%)。     

钨-铜合金影锥屏蔽体屏蔽性能的MCNP程序计算

利用MCNP程序对影锥屏蔽体的屏蔽性能进行计算和深入分析。结果表明：影锥屏蔽体对于周围及样品造成的散射中子本底影响低于1.4%。中子穿透影锥屏蔽体而产生的γ射线泄漏率为10^-16～10^-14数量级，对于中子散射微分截面的实验测量，其影响可以忽略不计。W-Cu合金影锥屏蔽体的设计模型符合设计标准，就飞行距离为4～10 m的范围而言，影锥屏蔽体可使源中子注量衰减10^-7，屏蔽效果显著。     

APOR流程1B槽中镎的走向行为研究

从Np(Ⅴ,Ⅵ)与二甲基羟胺(DMHAN)、单甲基肼(MMH)反应动力学及有机相中Np(Ⅵ)的反萃动力学两方面实验考察了APOR流程1B槽中镎的走向行为。结果表明:DMHAN还原Np(Ⅵ)的速率很快,动力学方程为-dc(Np(Ⅵ))/dt=kc(Np(Ⅵ))c(DMHAN)/c0.6(H+),25℃时,反应速率常数k=289.8(mol·L-1)-0.4·min-1;进一步还原Np(Ⅴ)的速率则很慢,其中,DMHAN还原Np(Ⅴ)的动力学方程为-dc(Np(Ⅴ))/dt=kc(Np(Ⅴ))c(DMHAN)c(H+),25℃时,k=0.0236(mol·L-1)-2·min-1;MMH还原Np(Ⅴ)的动力学方程为-dc(Np(Ⅴ))/dt=kc(Np(Ⅴ))c0.36(MMH)c(H+),25℃时,k=0.0022(mol·L-1)-1.36·min-1。所以,1B槽中Np主要以Np(Ⅴ)形式存在。在扩散控制模式下,DMHAN和MMH对Np(Ⅵ)的反萃动力学方程分别为:dca(Np(Ⅵ))/dt=k(V/S)co0.,05(Np(Ⅵ)).co-0.14(TBP)ca-0.32(NO3-),25℃时,k=2.29×10-4(mol·L-1)0.96·cm-1·min-1;dca(Np(Ⅵ))/dt=k(V/S)co0.,063(Np(Ⅵ))co-0.27(TBP)ca-0.34(NO3-),25℃时,k=6.24×10-4(mol·L-1)0.98·cm-1·min-1。可见,DMHAN-MMH存在下,Np可被快速反萃入水相。基于以上的动力学参数以及工艺过程参数,可计算出1B槽中95%的Np进入水相。     

掺钕钙钛锆石、榍石组合矿物固化体的浸出性能

以硅酸锆(ZrSiO4)、碳酸钙(CaCO3)、二氧化钛(TiO2)、氧化铝(Al2O3)和氧化钕(Nd2O3)为原料,采用固相反应工艺,制备掺钕钙钛锆石、榍石组合矿物固化体,借助X射线衍射(XRD)、背散射二次电子像(BSE)、荧光光谱(FS)、能谱(EDS)等分析手段,研究掺钕钙钛锆石、榍石组合矿物固化体的化学稳定性。结果表明,钙钛锆石、榍石的组合矿物能很好地固溶Nd,固化体具有良好的化学稳定性;在90℃,第42d,CZ15-1260、CZA15-1260、CA15-1260固化体样品的平均归一化浸出率分别为1.82×10-4、1.38×10-4、1.48×10-4g·m-2·d-1;固化体的较佳烧结温度为1260℃。