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以钴酞菁(CoPc)为活性组分,TiO2为载体,采用浸渍法进行负载,制备CoPc/TiO2催化剂。用正交实验得到的最佳催化剂制备条件为:CoPc负载量为TiO2的1.0%,焙烧温度600℃,浸渍时间12 h,溶剂为甲苯。将此催化剂用于CO2还原,在可见光照下,即可将CO2还原为HCOOH、CO、CH4等,其中HCOOH为主产物,产量最高可达450.64μmol/g。另外,实验中还发现了光照下产生电子转移,CoPc变为CoPc.+,而CO2在TiO2表面获得电子被还原。 相似文献
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温和条件下CoPc/TiO2光催化还原CO2 总被引:1,自引:0,他引:1
采用浸渍法制备的TiO2负载钴酞菁(CoPc/TiO2)为光催化剂,在碱性水溶液中、可见光照下,CO2可被光催化还原为产物HCOOH、CO、CH4。对催化剂的制备条件进行了考察,在m(CoPc)∶m(TiO2)=1∶100、催化剂浸渍时间12 h、浸渍溶剂为甲苯、催化剂焙烧温度200℃的条件下,还原总产物量最高可达1 075.38μmol/g-cat,其中甲酸为主产物,最高可达708.54μmol/g-cat。对催化剂进行了XRD、DRS表征,证实了CoPc在TiO2表面的负载。结果表明:用该催化剂在可见光照及常温常压下,于水溶液中就可将CO2还原。其次,实验还发现光照下可产生电子转移,实现了电荷的重新分配,以降低电子-空穴的重新结合;TiO2表面应有一定的空隙率,有利于CO2在其表面获得电子被还原。 相似文献
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原位合成CoPc/TiO_2光催化剂及其光催化还原CO_2的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用原位化学合成的新方法,在TiO2凝胶基质合成过程中以邻苯二腈为原料,通过其四聚反应将钴酞菁(CoPc)在TiO2表面原位合成,得到均匀掺杂的CoPc/TiO2光催化剂。将其用于可见光下还原CO2反应,以CO2还原效率为考察指标,用正交实验对此光催化剂的制备条件进行了优化,得出催化剂的最佳制备条件是:CoPc的负载量为TiO2的3%,焙烧温度为200℃,pH=1,搅拌时间为12 h。用此CoPc/TiO2光催化剂在可见光照射下,水溶液中即可光还原CO2为甲醇、甲醛、甲酸等产物,在光照反应10 h后总产量最高可达2903.83μmol/g催化剂。另外,采用紫外可见漫反射光谱证实了CoPc在TiO2表面的成功掺杂。 相似文献
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采用水热法制备了颗粒状单斜相钒酸铋(BiVO4)/还原氧化石墨烯(rGO)复合催化剂。采用傅里叶红外光谱、拉曼光谱、X射线衍射和紫外-可见漫反射光谱对合成的复合材料做了表征。采用透射电镜、扫描电镜和氮吸附脱附实验对复合材料的表面形貌和表面积做了分析测试。实验结果表明,BiVO4复合物能选择性将CO2还原成甲醇,石墨烯的引入能很好地改善BiVO4光催化还原CO2的性能。当石墨烯的加入量为3%(质量分数)时,在氙灯功率为600 W的条件下,光照6 h后,BiVO4/rGO复合材料光催化还原CO2生成的甲醇产量达到513.1 μmol/L,比相同形貌的纯BiVO4的甲醇产量高73.6%。 相似文献
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金属酞菁(MePcs)因其易得性和结构可调性被认为是一种很有前途的CO2减排催化剂.其中,酞菁钴(CoPc)基杂化材料用于电催化CO2还原(CO2-RR)近年来受到了广泛关注.通过制备简便的2-甲基咪唑锌盐MOF材料为前驱体,N2气氛下热解后的N-C作为载体,在DMF的超声作用下与CoPc混合制备CoPc/N-C.在三... 相似文献
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以葡萄糖为原料,经一步水热法生成葡萄糖基碳球(GCs),粒径约500nm,利用微乳液聚合法合成粒径约270nm的聚苯乙烯微球(PSs)。通过真空抽滤,制备了GCs和PSs层层组装的多级模板,TiCl4完全浸润模板并经干燥和高温煅烧,获得了空间层序多级孔结构的TiO2。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-脱附等手段表征了所制备催化剂的形貌、组分和孔结构。在饱和CO2气氛下加入H2O,利用催化剂在模拟太阳光条件进行光催化还原试验。结果表明:经过7h的光催化测试,相较于商用P25和无空间结构的TiO2,层序空间多孔TiO2生成还原产物CO的产率均得到明显提高。其中,空间复合多级孔TiO2在结构失配的情况下仍表现出较高的CO产率。结合实验结果和表征证实:纳米微球层所形成的层序空间多孔TiO2具有较高的比表面积和丰富的孔结构,有利于形成大量表面活性位点。三维网状多孔结构暴露出... 相似文献
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采用化学沉淀法制备BiVO4光催化剂并应用于光催化还原CO2/H2O体系中。通过TG-DTA、FTIR、XRD对光催化剂进行表征,研究了pH和焙烧温度等对光催化性能的影响。结果表明,pH=7并于600℃煅烧制得的单斜相BiVO4活性最高。在催化剂用量为0.6 g/L,反应时间为7 h,CO2流量为200 mL/min,反应温度为80℃,反应液中NaOH和Na2SO3的浓度均为0.10 mol/L条件下,甲醇产率高达249.18μmol/g。并对BiVO4催化剂光催化还原CO2的机理进行了探究。 相似文献
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稀土掺杂TiO2光催化还原CO2 总被引:1,自引:0,他引:1
采用溶胶-凝胶法制备了稀土掺杂TiO2纳米光催化剂,并应用于光催化还原CO2/H2O体系中。通过XRD对光催化性能进行表征,研究稀土离子掺杂和焙烧温度对光催化性能的影响。结果表明,稀土La和Ce的加入可以抑制TiO2的晶相转变,提高光催化性能。催化剂800 ℃焙烧可达到最好的光催化活性,在反应时间7 h、CO2流量200 mL·min-1和反应液中NaOH与Na2SO3浓度均为0.10 mol·L-1条件下,甲醇产率高达315.49 μmol·g-1。并对稀土掺杂TiO2催化剂光催化还原CO2的机理进行了探究。 相似文献
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采用浸渍还原方法制备Pd-Rh/TiO2催化剂用于常温光催化CO2氧化乙烷脱氢制C2H4。研究不同Pd/Rh比催化剂的光反应性能,利用XRD、EDX-mapping、TEM、HRTEM、XPS技术表征催化剂表面和电子特性,通过UV-Vis、PL技术考察催化剂光响应性能,采用原位红外光谱技术分析Pd-Rh/TiO2光催化CO2氧化乙烷脱氢反应机理。研究表明,Pd-Rh双金属体系可有效提高光反应活性,光照下Pd和Rh金属之间存在内部电子转移的作用,降低了Pd表面的电子云密度,促进光生电子和空穴的分离,同时促进了C2H6和CO2在材料表面的吸附。Ar替换CO2的对比实验证明,反应中的CO2消耗H2,可消除催化剂表面积碳,促进C2H4生成。 相似文献
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采用溶胶凝胶和水热法制备的石墨烯/TiO2-CeO2催化剂光催化氧化处理染料废水活性艳红X-3B,结果表明掺杂Ce和石墨烯的TiO2比纯的TiO2光催化效果更高,当石墨烯负载量为2.5%,Ce的掺杂量4%时,催化剂的催化效果最佳,在此条件下考察了催化剂的投加量、染料初始pH以及光照时间对活性艳红X-3B的降解效果的影响,得出催化剂的最佳投加量为0.05g,初始pH为4,光照时间时间为3h,废水脱色率可达99.15%。 相似文献
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以ZnSO_4·7H_2O和Ti(SO_4)_2为原料,体积分数40%的乙醇作溶剂,用共沉淀法制备ZnO/TiO_2和Nd~(3+)-ZnO/TiO_2[n(zn)∶n(Ti)=3∶10]催化剂。采用XRD和UV-Vis等技术进行表征,考察氨水浓度、Nd~(3+)掺杂量和催化剂用量对罗丹明B光催化降解的影响。XRD分析表明,稀土掺杂使催化剂中纳米TiO_2晶粒细化;UV-Vis吸收光谱表明,稀土元素掺杂后,催化剂在紫外光吸收有所加强;光催化降解实验表明,氨水浓度较低时,所得催化剂活性较高;掺杂适量Nd~(3+)能有效提高ZnO/TiO_2的光催化活性。当催化剂用量1 000 mg·L~(-1)、Nd~(3+)掺杂质量分数0.70%和浓氨水稀释10倍时,太阳光连续光照4 h,催化剂的光催化活性较高,废水COD_(Cr)去除率达90.1%。 相似文献
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《Ceramics International》2021,47(24):34106-34114
Solar-driven photocatalytic reduction of CO2 into value-added fuel is an exciting concept that can address serious global challenges such as greenhouse effect and energy crisis. However, the low sunlight utilization by the photocatalysts and their high production costs have greatly hindered their mass adoption. Herein, we proposed a facile and efficient approach to prepare the carbon nano-layer coated TiO2 as an efficient photocatalyst for the photocatalytic reduction of CO2 into CH4 and CO. By pyrolyzing linear low-density polyethylene, a carbon nano-layer was formed on the surface of TiO2. The obtained carbon nano-layer coated TiO2 was able to exhibit superior photocatalytic CO2 reduction activity as compared to its unmodified counterpart, whereby, a CH4 production rate of ~2.30 μmol · g−1 h−1 was achieved (prepared at a dwelling temperature of 600 °C). Meanwhile, a CO production rate of ~16.76 μmol · g−1 h−1 was recorded for the materials prepared at a dwelling temperature of 500 °C. The enhanced CH4 and CO production can be attributed to the elevated absorbance in the visible-light region, decreased band gap and effective restriction of photogenerated electron-hole pair recombination. Thus, based on the results, carbon nano-layer coated TiO2 can be a promising alternative for the photocatalytic reduction of CO2 into valuable fuel for large-scale application. 相似文献