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1.
SSZ-13分子筛因其有序孔道结构、大比表面积、高催化活性、良好水热稳定性等,近年来被广泛应用于催化合成、环境保护、新能源等多个领域。首先,介绍了水热合成法、固相研磨法、干胶转换法等SSZ-13分子筛合成方法,并指出了各自优缺点;其次,针对目前SSZ-13分子筛普遍存在积炭能力弱、催化活性不高的问题,介绍了孔道结构和晶粒尺寸等优化调控方法;再者,从模板剂的使用、合成条件、晶种等方面,阐述了降低SSZ-13分子筛合成成本和提高合成效率的调控方法。在此基础上,提出了开发绿色、环保、低成本、高效率的新型SSZ-13分子筛合成方法,而面向不同领域的多功能新型SSZ-13分子筛是当前迫切需要解决的问题。 相似文献
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以硅溶胶、硫酸铝、氢氧化钠和去离子水为原料,以N,N,N-三甲基金刚烷氢氧化铵和三乙胺为模板剂,采用传统的水热法快速合成了SSZ-13分子筛。采用X射线荧光光谱(XRF)、X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)表征产物。综合考察了碱度、水量、模板剂和晶种等因素对合成SSZ-13分子筛的影响,确定了最佳合成条件。在有晶种或无晶种条件下,通过引入辅助模板剂三乙胺,晶化2 d即可得到SSZ-13分子筛。该方法缩短了生产周期,降低了生产成本,具有广泛的工业应用前景。 相似文献
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SSZ-13分子筛由于其特殊的孔道结构和物化性质,被广泛应用于许多领域。本文综述了近年来SSZ-13分子筛的一些常规合成方法,包括水热法、固相研磨法、干胶转换法、转晶法以及超声、微波或加入晶种辅助合成,并对这些方法的优点和不足进行了评价;介绍了模板剂、原料组成及配比和晶化条件对SSZ-13分子筛合成的影响,指出寻找廉价的模板剂、明确这些因素的影响方式具有重要的研究意义;概述了金属改性和引入介孔改性对SSZ-13分子筛催化性能的影响,并提出寻找更为有效的改性方法、深化机理研究是SSZ-13分子筛今后研究的重点。 相似文献
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《化学工程》2021,49(7)
采用水热法和液态离子交换法制备了一系列硅铝比(摩尔比)不同的Cu/SSZ-13分子筛[n(Si)/n(Al)=47,30,20,15],探究了硅铝比对NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)的影响,并通过XRD,ICP,N_2吸脱附,SEM,H_2-TPR,NH_3-TPD等表征分析对样品的物化性质进行了系统研究。活性测试结果表明,不同硅铝比分子筛的NH_3-SCR性能具有显著差异,特别是低温范围,其中催化剂起燃温度T_(50)(转化效率≥50%时的温度)顺序为n(Si)/n(Al)=20 n(Si)/n(Al)=15 n(Si)/n(Al)=30 n(Si)/n(Al)=47。从表征结果可知,硅铝比会影响分子筛催化剂的表面形貌、晶体结构,进而影响样品中Cu物种的分布和数量及酸性。4种分子筛催化剂中n(Si)/n(Al)-20具有最多的孤立Cu~(2+)以及弱L酸位数量,有利于低温NH_3-SCR反应的进行。 相似文献
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采用干胶转化法合成了整体式SSZ-13分子筛,先成型后晶化,系统地考察了物料配比及晶化条件对合成结果的影响,通过X射线衍射(XRD)、X射线荧光(XRF)、热重-差热分析仪(TG-DTA)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气的程序升温吸附-脱附(NH3-TPD)、傅里叶红外光谱仪(FI-IR)、液体核磁共振谱(NMR)对产物进行表征分析,并讨论了混合模板剂N,N,N-三甲基-1-金刚烷氢氧化铵和氯化胆碱在晶化过程中起的作用。结果表明,合成的整体式SSZ-13分子筛具有典型的介孔堆积孔、较大的比表面积,在空气中热稳定性良好。氯化胆碱加速了分子筛晶化,缩短了晶化时间,提高产物的结晶度,明显降低了N,N,N-三甲基-1-金刚烷氢氧化铵的使用量,起到了辅助结构导向的作用,且混合模板剂均填充产物孔道。 相似文献
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由于微孔分子筛SSZ-13具有独特的物理化学性质,使其在越来越多的领域显示出广阔的应用前景,近年来成为研究的热点。本文综述了利用不同模板剂制备SSZ-13分子筛的研究进展,并评价了这些方法的优缺点,从而为降低N,N,N-三甲基金刚烷铵(TMADa+)的用量或者完全替换为廉价模板剂,最终实现SSZ-13分子筛的工业化生产提供思路;总结了SSZ-13分子筛在脱除汽车尾气NOx、甲醇制低碳烯烃(MTO)以及气体分离吸附过程中的应用研究进展,尽管SSZ-13分子筛在这些领域显示出很好的性能,但仍存在SCR高温催化活性有待进一步提高、MTO反应中易积碳等问题。最后指出,对SSZ-13负载双金属、降低酸性中心强度以及进行机理研究等将成为SSZ-13分子筛今后研究的重点。 相似文献
8.
CoAPO-5分子筛的水热合成研究 总被引:3,自引:0,他引:3
以拟薄水铝石、质量分数85%的正磷酸、四水合醋酸钴为原料,N,N-二乙基乙醇胺为模板剂,水热法合成了CoAPO-5分子筛。考察了模板剂用量、晶化温度和晶化时间对水热法合成CoAPO-5的影响以及焙烧条件对CoAPO-5分子筛性状的影响。结果表明,模板剂用量对产物纯度有较大影响,R/Al2O3为 1.25时,可在较宽的温度范围内(150~200 ℃)合成出CoAPO-5纯相。较高温度下晶化得到的晶体晶粒度较大,但过高的晶化温度又会导致杂质相的生成,同时晶化时间过长也将导致致密相杂质的生成,在200 ℃下晶化48 h,能得到晶粒度达24.244 nm的分子筛纯相。焙烧温度和时间决定CoAPO-5分子筛最终的物化性能,焙烧温度低于500 ℃不能有效去除模板剂,而高于600 ℃将导致分子筛骨架的破坏,Co2+向Co3+转化是一个逐渐转化的过程,550 ℃下焙烧10 h,能较好地去除模板剂和结合水及实现Co2+的转化。 相似文献
9.
NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR)是目前最有应用前景的柴油车尾气净化技术,该技术的核心是开发具备优异催化性能的催化剂。以具有菱沸石(chabazite,CHA)结构的小孔分子筛SSZ-13为载体制备的Cu/SSZ-13催化剂,因具有优异的催化性能和水热稳定性能而受到广泛关注。制备了系列Cux/SSZ-13催化剂,并通过CO原位漫反射红外光谱(DRIFT)和H2-TPR等方法能够确定具有高催化活性的铜离子在SSZ-13分子筛上的落位和存在状态。CO红外吸附实验发现,采用Cu(NO3)2水溶液离子交换法制备的Cu/SSZ-13催化剂上存在多种落位的Cu+活性中心。在较低的Cu+交换度条件下,Cu+优先落位于SSZ-13分子筛的八元环位置,随着交换度的提高,Cu+开始落位于SSZ-13分子筛双六元环的位置。H2-TPR结果表明Cux/SSZ-13催化剂上也存在大量落位在八元环位置不稳定的Cu2+,这些Cu2+很容易被还原为Cu+。Cux/SSZ-13催化剂经800℃水蒸气连续老化16 h,分子筛骨架崩塌程度随着Cu含量的增加而提高,骨架铝的脱除,导致Cu物种发生团聚,而第二金属Ce元素的引入能够在一定程度上提高Cu/SSZ-13的水热稳定性。催化剂构效关系研究表明,具有一定量稳定存在的Cu+,并且拥有大量不稳定存在Cu2+的催化剂具有较宽温度范围的脱硝性能。 相似文献
10.
采用硅溶胶为硅源、偏铝酸钠为铝源、四甲基氢氧化铵(TMAOH)和N,N,N-三甲基金刚烷氢氧化铵(TMAdaOH)为混合模板剂,通过微波加热方式在8 h内快速合成结晶度良好的纳米SSZ-13分子筛。结合XRD和SEM理化性质表征,考察了微波辅助晶化时间、晶化温度、初始凝胶中TMAdaOH用量、硅源和铝源类型等因素对合成SSZ-13分子筛的影响,进一步通过离子交换的方式负载铜离子制备Cu-SSZ-13催化剂。结果表明,在中低温(175~350℃)区域NOx转化率达99%,NH3-SCR脱硝性能满足中低温脱硝催化剂的要求。 相似文献
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以分离漂珠和酸溶性金属化合物后的粉煤灰尾渣为原料,经高温碱融水热法合成13 X分子筛,通过使用超声震荡,并引入13X晶种,有效降低了晶化时间.以Ca2+交换能力为指标,并运用XRD,SEM,FT-IR,TG-DTG对生成的13X分子筛进行了探究.结果表明:在700℃下碱融活化3 h后,粉煤灰的石英和莫来石晶体结构被完全破坏.碱度(n(Na2O):n(SiO2))=2.0,碱融温度700℃,晶化温度80℃,晶化时间8 h,在此条件下生成了纯净的13X分子筛,粒径约为0.7μm,钙离子的交换能力为281.68 mg/g. 相似文献
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以具有一定活性的偏高岭土兼作铝源与硅源、正磷酸作磷源、三乙胺作模板剂,水热法合成了SAPO-5分子筛。考察了晶化时间、三乙胺用量、HF的添加、体系中水含量等因素对产物晶相组成及结构的影响。利用X射线衍射分析(XRD)、红外光谱分析(FTIR)、扫描电镜(SEM)、X光电能谱(XPS)等手段对产物结构与组成进行了表征分析,研究结果表明原料最佳配比为MK:P2O5:2.5TEA:0.1HF:45H2O,在200℃下,晶化24h可获得结晶度较高、晶体形貌规整的SAPO-5分子筛。 相似文献
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水热晶化法合成Ti-MCM-41分子筛的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
采用水热品化法合成了含钛中孔分子筛Ti-MCM-41,系统考察了凝胶pH值、表面活性剂浓度、表面活性剂链长对所合成Ti-MCM-41分子筛结构的影响。采用XRD、UV-Vis及N2吸附-脱附等温线等分析测试方法表征了分子筛结构。比较研究了Ti-MCM-41与微孔分子筛TS-1、TS-2对烯烃的催化氧化性能。结果表明:凝胶pH在11~12之间,表面活性剂C16TMABr浓度为25%(70%,表面活性剂所含碳原子数在12~16时有利于合成有序度较高的六方中孔结构Ti-MCM-41分子筛。与微孔分子筛TS-1、TS-2不同,Ti-MCM-41分子筛可以催化较大分子烯烃的液相氧化. 相似文献
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具有纳米级颗粒尺寸的介孔分子筛因其双纳米性质,不仅具有传统介孔分子筛大比表面积、规整孔道结构的特点,而且具有性能优良的纳米级颗粒尺寸,在大分子有机物的催化反应中具有更好的应用潜力。主要介绍了纳米介孔分子筛的合成进展及其在催化领域的应用概况,同时也对未来的发展状况和应用前景作了预测和展望。 相似文献
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微孔-介孔复合分子筛由于兼有微孔分子筛和介孔分子筛的优点,而且可在一定程度上弥补各自的缺点,已成为近年来倍受关注的催化新材料之一。文章综述了近年来微孔-介孔复合分子筛的合成方法和催化应用研究进展,重点介绍了单模板剂法、双模板剂法、微孔沸石硅源法、孔壁晶化法、附晶生长法等方法及其催化应用情况,并对微孔-介孔复合分子筛的应用前景进行了展望。 相似文献
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