^99Tc在膨润土材料中扩散行为研究

对放射性核素的迁移行为和规律的研究是高放废物处置的一个极其关键问题。长寿裂变产物。^99Tc是高放废物的主要成分之一，因其毒性大，半衰期长，一直是研究的重点，在高放废物地质处置安全及环境评价中是一重要核素。     

99Tc在Ca-基膨润土中的吸附行为

用批式法研究了99Tc在Ca-基膨润土中的吸附行为.大气条件下,99Tc在膨润土中的吸附比约为1.47 mL/g,随着溶液pH值、CO2-3、Fe3+浓度的增大,99Tc在膨润土中的吸附比基本不变;随着添加剂Fe2O3和Fe3O4加入量以及Fe2+浓度的增大,99Tc在膨润土中的吸附比增大,吸附平衡后,99Tc主要以Tc(Ⅶ)的形式存在;随着添加剂Fe加入量的增大,99Tc在膨润土中的吸附比增大,吸附平衡后,99Tc主要以Tc(Ⅳ)的形式存在.低氧条件下,99Tc在膨润土中的吸附比约为84.84 mL/g,随着溶液pH值、CO2-3浓度的增大,99Tc在膨润土中的吸附比减小;随着溶液Fe2+、Fe3+浓度以及添加剂Fe、Fe2O3和Fe3O4加入量的增大,99Tc在膨润土中的吸附比增大,低氧条件下99Tc主要以Tc(Ⅳ)的形式存在.大气与低氧条件下,99Tc在膨润土中的吸附行为均可用Freundlich吸附等温式表示.     

Am在花岗岩中的吸附行为

高放废物中的一些核素（^237Np、^99Tc、^239Pu、^241Am等）毒性大、半衰期长，处置不当将会严重危害人类生存环境。采用深地质处置，随着时间的延长，由于地下水的侵蚀以及不可预见情况的发生，废物库以及废物包装体的完整性将会被破坏，高放废物中的各种放射性核素将随着地下水而迁移到生物圈中，危害到人类的安全。     

低氧条件下Tc的吸附、解吸和扩散行为研究

研究了低氧条件下Tc在花岗岩上的吸附、解吸和扩散,内容包括溶液pH、含铁矿物(还原铁粉和Fe_3O_4)、膨润土、阴、阳离子浓度(CO_3~(2-)、Fe~(3 )、Fe~(2 )对Tc在花岗岩(石英、黑云母)上吸附Kd值的影响;在解吸剂中加入H_2O_2,对Tc进行解吸,探讨其吸附机理;将扩散系数代入扩散方程的解析解,预测了10 000年后Tc的扩散距离。实验结果表明:低氧条件下Tc的行为具有如下特点。     

^99Tc在土壤中的吸附行为研究

在有氧条件下，用静态实验法研究了放射性核素＾９９Ｔｃ在各种土壤中的吸附行为，并研究了土壤的特性和土壤平衡水的ｐＨ和Ｅｈ值，选择活性炭和还原铁粉作添加剂，与砂土混合作为工土壤，研究放射性核素＾９９Ｔｃ在人工土壤中的吸附行为，结果表明，＾９９Ｔｃ在天然土壤（格列土除外）中的吸附比很低，人工土壤中的吸附比很高，并且随着添加剂的质量分数和接触时间的增大而增大。对核素吸附的物理化学过程和可能的吸附机理也进行     

^99Tc在活性炭上的吸附行为

一、前言在高放废物处置中,~(99)Tc是长半衰期的裂变产物(T_(1/2)=2.12×10~5a),多以阴离子TcO_4~-形式存在于溶液中。已经证明,一般地质介质及回填材料对锝的吸附很差,因此,研究对锝有较高吸附性的材料已经引起人们的重视。其中,人工材料活性炭对锝的吸附也进行了研究,结果表明,活性炭对锝有较高的吸附性,特别是椰壳活性炭对锝的吸附性更好。     

99Tc在膨润土中的吸附和迁移行为

在模拟处置库条件下,采用北山地下水,用批式实验法研究了99Tc在内蒙古高庙子膨润土中的吸附行为,探讨了温度、pH值,添加剂黄铁矿(FeS2)、磁铁矿(Fe3O4)、方铅矿(PbS)、稀土赤铁矿(Fe2O3),以及CO2-3、SO2-4、Fe2+、Fe3+等对吸附行为的影响.研究结果表明,高庙子膨润土对99Tc具有一定的...     

水相环境中pH对Pu在膨润土中吸附行为的影响

以高庙子膨润土和灵寿钙基膨润土、钠基膨润土、漂白土为吸附介质,通过静态模拟实验研究水相环境中pH对Pu在膨润土中吸附行为的影响特征。吸附平衡实验表明,高庙子膨润土对Pu的吸附平衡时间为4 d,漂白土、钙基膨润土、钠基膨润土为5～6 d。pH影响实验表明,水相环境中膨润土对Pu的吸附能力随着水相pH的增大而增大。酸性环境中膨润土对Pu的吸附能力极弱,碱性环境中吸附能力极强。     

237Np（V）在膨润土上的吸附行为研究

以甘肃红泉膨润土为预选的缓冲、回填材料,研究了核素237Np在该材料中的吸附行为。在大气和低氧(氧含量低于5×10-6mol/mol的Ar气气氛)两种条件下,分别测定了237Np在混合型、Mg 型、Ca 型三种膨润土上的吸附分配比Kd值;并以混合型膨润土为例,研究了pH值和CO2-3浓度对Kd值的影响。得到如下主要结果:(1)大气条件下,237Np在混合型、Mg 型、Ca 型膨润土上的吸附分配比Kd分别为:47.3,52.0,42.4mL/g;低氧条件下分别为:89.3,38.8,29.0mL/g;(2)低氧条件下,混合型膨润土在最终pH<9.2时,随着pH的升高,Kd值增大,在pH=9.2时,出现最大值;(3)在大气和低氧两种条件下,在Np(V)的浓度低于NaNpO2CO3的溶解度时,随着CO2-3浓度增加Kd值减小。结果表明,混合型膨润土对Np(V)有较好的吸附能力。     

^239Pu,^241Am,^99Tc和^137Cs在高压实缓冲材料中的扩散系数

本文从物质的一维非稳态扩散规律出发，在常温，纯氮条件下，测定了＾２３９Ｐｕ，＾２４１Ａｍ，＾９９Ｔｃ和＾１３７Ｃｓ在作为高放废物深地质处置库缓冲材料的高压实钠质膨润土中的扩散系数，９０ｄ的实验测定结果表明，在膨润土的干密度为１．９ｇ／ｃｍ＾３时，＾２３９Ｐｕ，＾２４１Ａｍ扩散系数为在１０＾－１５ｍ＾２／ｓ，＾９９Ｔｃ约为１０＾－１３ｍ＾２／ｓ，而＾１３７Ｃｓ约为１０＾－１２ｍ＾２／ｓ，都随缓冲材料     

放射化学分离裂变产物中^79Se的新流程

因加速器质谱法（ＡＭＳ）测定＾７９Ｓｅ半衰期的需要，建立了一个从裂变产物中放化分离＾７９Ｓｅ的新流程。流程以硝基苯萃取－二氧化硫沉淀为主要步骤，避免了经典的ＳｅＢｒ４蒸馏法带来的＾７９Ｂｒ对＾７９Ｓｅ的同量素污染。流程的化学回收率大于６０％，对所要分离的各种放射性核素的去污能力满足要求。采用液闪方法测量＾７９Ｓｅ的放射性活度，并对影响活度测量的各种因素进行了详细的研究。用本流程获得的＾７９Ｓｅ可成     

磷酸盐对Se(Ⅳ)在高庙子膨润土中扩散的影响

高放废物地质处置环境中存在大量的磷酸盐,势必会影响放射性核素的迁移行为。采用贯穿扩散(through-diffusion)法研究了磷酸盐对Se(Ⅳ)在高庙子膨润土中扩散行为的影响。采用自编扩散参数分析程序获得有效扩散系数(De)约为(0.61~1.3)×10-11 m2/s,岩石容量因子(α)约为0.16~0.58。结果表明:磷酸盐浓度对Se(Ⅳ)的扩散行为影响不明显。酸性条件下,Se(Ⅳ)的有效扩散系数和岩石容量因子均升高。由于Se(Ⅳ)能够吸附在膨润土的表面,使得表观扩散系数(Da)降低。而碱性条件下,岩石容量因子小于总孔隙率,Se(Ⅳ)不吸附在膨润土表面。     

超铀元素Am在膨润土上的吸附行为研究

以甘肃北山BS03井地下水为水相,研究了Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附行为,讨论了多种因素,如pH值、Na 、总CO32-、SO42-、腐殖酸、Am(Ⅲ)浓度等对吸附的影响,并就可能的吸附机理进行了探讨。结果表明:膨润土对Am(Ⅲ)具有较强的吸附能力,并与Am(Ⅲ)在水相中的存在形态有关;Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附机理为界面配合,且为不可逆吸附;地下水中无机离子(Na 、SO42-和CO32-)浓度增大,不利于膨润土对Am(Ⅲ)的吸附;水相中腐殖酸的浓度增大,Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附能力明显降低。Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附可用Freundlich吸附等温式描述。     

Th(Ⅳ)在高庙子膨润土上的吸附行为

采用静态批式法研究了Th(Ⅳ)在高庙子膨润土上的吸附行为。探讨了接触时间、pH、离子强度、固液比以及腐殖酸对吸附的影响。测定了293.15 K下的吸附等温线。实验结果表明,pH和离子强度对Th(Ⅳ)吸附的影响很大,腐殖酸在低pH下促进Th(Ⅳ)在高庙子膨润土上的吸附,而在高pH下几乎没有影响;Th(Ⅳ)在高庙子膨润土上的吸附主要通过表面络合和离子交换进行;Langmuir方程可以很好的拟合吸附等温线。     

8 模拟地下水与北山地下水的比较

在高放废物深地质处置的处置库场址确定及环境安全评价中，预选场场址地下水的作用是一个极其关键的因素。本工作通过对实验室制备的放置不同时间的模拟地下水和北山3号孔及4号孔地下水样品的数据分析和比较，评价模拟地下水和北山3号孔及4号孔地下水是否具有一定的代表性，以及3种水样之间的差别。结果表明：在惰气环境中经过5年的水岩作用，模拟地下水的化学成分基本稳定.