聚乙二醇对旋转填充床制备La_(0.5)Pb_(0.5)MnO_3载体的影响

采用旋转填充床液液相共沉淀法制备了钙钛矿复合氧化物La0.5Pb0.5MnO3,以其作为载体制备了0.5%Pd(质量分数)/La0.5Pb0.5MnO3催化剂合成碳酸二苯酯。为了提高催化剂的活性,采用聚乙二醇(PEG)为分散剂对载体表面改性,通过XRD,SEM,BET手段对其物性进行表征,并对催化剂进行了活性评价。结果表明:PEG良好的空间位阻效应可以增加载体的分散度和比表面积,提高催化剂的活性。PEG10 000浓度为0.001 5 mol/L时效果最佳,载体比表面积达53.73 m2/g。反应温度65℃,总压5 MPa,p(CO)∶p(O2)=94∶6,反应3 h,DPC收率达13.30%。反应9 h,该条件下DPC收率可达21.90%。     

压缩成型法制备TiO_2成型载体

以偏钛酸为原料,采用压缩成型的方法制备TiO2成型载体,考察制备过程中成型压力、造孔剂含量、硅助剂含量、焙烧温度等对TiO2成型载体性能的影响.采用X线衍射仪（XRD）、比表面检测定仪（BET）、热质量-差示扫描量热法（TG-DSC）和扫描电子显微镜（SEM）等手段对载体进行表征.结果表明：成型压力可显著提高TiO2成型载体的抗压强度,但是同时会导致载体的比表面积和孔容的下降.造孔剂的加入有助于提高载体的比表面积和孔容,当甲基纤维素质量分数为4%时,孔径最小;加入硅溶胶可提高载体抗压强度,并能提高载体的热稳定性;提高焙烧温度可提高载体抗压强度,但焙烧温度超过700℃时,载体的比表面积和孔容急剧下降,载体的锐钛型晶型结构逐渐转变为金红石型;在成型压力为100 MPa、造孔剂质量分数为4%、硅助剂质量分数为3%、焙烧温度达到600℃时,所制得的TiO2成型载体抗压强度为89.2 N/cm,比表面积和孔容分别为29.23 m2/g和0.17 cm3/g.     

焙烧温度对TiO2成型载体性能的影响

以偏钛酸为原料,采用挤条成型的方法制备TiO₂成型载体。考察焙烧温度对TiO₂成型载体抗压强度、比表面积、孔容、孔径分布和晶相结构等的影响,采用XRD、BET、TG-DSC和SEM等手段对载体进行表征,并采用浸渍法制备了用于粗对苯二甲酸加氢精制的Pd/TiO₂催化剂。结果表明,提高焙烧温度有利于提高成型载体的侧压强度,但会使成型载体的比表面积和孔容降低,孔径分布向大孔方向位移。焙烧温度超过800 ℃,锐钛型TiO₂成型载体的晶型结构发生相变,逐步转变成金红石型。600 ℃制备的TiO₂成型载体的侧压强度在110 N·cm^－1以上,比表面积达60 m²·g^－1。并用TiO₂成型载体制备了质量分数0.5%Pd/TiO₂催化剂,用于对苯二甲酸加氢精制过程,4-CBA转化率达99%以上,为对苯二甲酸加氢精制催化剂研究提供了新的载体。酸     

钼镍磷催化剂丙烯加氢中试评价的研究

以三氧化钼、碱式碳酸镍、磷酸为原料制备钼镍磷(Mo-Ni-P)浸渍溶液,以三叶草型γ-Al2O3为载体,采用喷淋饱和浸渍法制备了Mo-Ni-P/γ-Al2O3催化剂。考察了不同胶溶剂、焙烧温度、浸渍方法等条件对Al2O3载体物化性质的影响。实验表明,胶溶剂种类影响Al2O3载体的比表面积,对比孔容影响较小,柠檬酸或硝酸作为胶溶剂,Al2O3比表面积增大,而醋酸或磷酸作为胶溶剂时,Al2O3比表面积减小。在100mL反应装置上,以含体积分数11%丙烯的丙烷为原料,对Mo-Ni-P催化剂的丙烯加氢性能进行了评价实验。实验表明,预硫化能改善钼镍磷催化剂的丙烯加氢反应性能,在1 100h的评价实验中,钼镍磷催化剂的催化活性一直没有明显的变化,说明钼镍磷催化剂具有良好的稳定性。     

骨架镍催化剂制备及其催化烯基芳烃加氢性能的研究

考察了成型时拟薄水铝石和合金粉的比例、胶溶剂硝酸质量分数,水粉比及焙烧温度对骨架镍催化剂侧压强度的影响,采用XRD和TG-DTA等手段对催化剂进行表征。结果表明,催化剂侧压强度随着拟薄水铝石和合金粉的比例、胶溶剂硝酸质量分数、水粉比以及焙烧温度的提高呈现先增加后减小的规律,在拟薄水铝石与合金粉质量比1.5、胶溶剂硝酸质量分数6%和水粉比0.21 mL.g-1条件下成型,860℃空气中焙烧,得到侧压强度最好的催化剂,以苯乙烯、甲基苯乙烯加氢为探针反应,对催化剂的加氢性能进行评价,结果表明,在反应压力2 MPa、温度80℃、原料空速2 h-1和V(H2)∶V(油)=300∶1条件下,苯乙烯与甲基苯乙烯在考察的500 h运转周期内,转化率接近100%,且催化剂活性保持稳定。     

固体超强酸Fe_2O_3/SO_4~(2-)催化合成硝基苯工艺的研究

硝酸铁溶于氨水得到Fe(OH)3后再用硫酸浸泡,经过滤、焙烧制得固体超强酸催化剂Fe2O3/SO42-。以固体超强酸Fe2O3/SO42-为催化剂、苯和硝酸为原料合成硝基苯。通过正交设计考察了不同工艺条件下苯硝化反应的收率影响因素,最佳反应条件为:催化剂活化温度500℃,反应温度75℃,n(硝酸)∶n(苯)=2,m(苯)∶m(催化剂)=20,反应时间3 h,收率达83.9%。     

TiO_2-SiO_2复合氧化物载体的pH值和焙烧温度对催化剂的辛烷异构化性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备TiO_2-SiO_2复合氧化物载体,通过超声浸渍法制备Ni O和WO3改性负载的Ni O-WO3/TiO_2-SiO_2催化剂,考察不同p H值和焙烧温度条件下制备的载体对催化剂辛烷异构化性能的影响。结果表明,制备的Ni O-WO3/TiO_2-SiO_2催化剂呈多孔结构,平均孔径约5 nm,平均晶粒尺寸(10~20)nm。以焙烧温度500℃和p H=2条件下制备的TiO_2-SiO_2为载体,制得的催化剂比表面积达322.51 m2·g-1,在辛烷异构化反应中,正辛烷转化率为28.3%,选择性85.1%。     

镁碱沸石分子筛催化剂的制备

采用自制镁碱沸石分子筛为活性组分,考察不同用量拟薄水铝石为黏结剂、不同用量田菁粉为助挤剂、不同温度下焙烧的催化剂径向抗压碎力和正丁烯骨架异构性能,并对比以乙酸和硝酸为胶溶剂时催化剂的物化性能。采用XRD和NH₃-TPD表征催化剂,分析其结构和酸性,测定径向抗压碎力,并在固定床反应器上进行正丁烯骨架异构化反应评价,对比采用不同成型条件制备的催化剂物化性能差异。结果表明,硝酸胶溶效果优于乙酸,在黏结剂拟薄水铝石质量分数为20%、助挤剂田菁粉质量分数为3%、胶溶剂质量分数为2%硝酸和柠檬酸（硝酸与柠檬酸物质的量比为2∶1）条件下,催化剂径向抗压碎力高于70 N·cm^-1,正丁烯异构化反应活性高,异丁烯选择性和稳定性良好。     

硝酸胶溶剂对CuO/HZSM-5成型催化剂性能的影响

催化剂CuO/HZSM-5在氧化亚氮(N2O)催化分解领域有着重要地位,完成对催化剂成型条件的探索是其工业实际应用的重要步骤。在CuO/HZSM-5成型过程中,胶溶剂的用量对成型催化剂的机械强度,催化活性以及其他物化性质有重要的影响。通过机械强度测定、活性评价、X射线衍射分析(XRD)、孔结构分析、氨气程序升温吸附脱附分析(NH3-TPD)、氢气程序升温还原分析(H2-TPR)等手段对催化剂性能进行分析。机械强度测定与NH3-TPD分析结果显示,胶溶剂用量对成型催化剂机械强度和酸量影响较大,胶溶剂用量为体积分数2%时,机械强度最高为135.8 N·cm^-1,而催化剂酸量在胶溶剂用量为体积分数7%时最高。XRD与孔结构分析结果显示胶溶剂用量由0增长至体积分数7%,催化剂的孔容积改变幅度较小,但比表面积由277 cm^2·g^-1增至293 cm^2·g^-1,HZSM-5的特征峰变化较小。活性评价与H2-TPR分析结果显示,胶溶剂用量为0的催化剂与添加胶溶剂后的成型催化剂,N2O完全分解的温度提高幅度最大为20℃,活性下降,且H2-TPR中还原峰提高幅度最大为27℃,可还原性变差。而胶溶剂用量由体积分数2%提高至7%,成型催化剂CuO/HZSM-5的催化活性以及可还原性差异较小。     

陕北中低温煤焦油提酚工艺废水的处理

为了确定通过浸渍法制备的载铜活性炭的焙烧温度,并了解其催化氧化的处理效果,利用热重-红外光谱联机分析方法对载铜活性炭(Cu-AC)前驱物Cu(NO3)2/AC进行分析,确定Cu-AC的最佳焙烧温度为700℃。并以自制的Cu-AC为催化剂,H2O2为氧化剂,在m(H2O2)∶m(COD)=1.4,m(Cu-AC)∶m(H2O2)=1.5条件下,对中低温煤焦油提酚废水进行催化湿式过氧化法处理,COD去除率达到91.8%,取得了良好效果。     

Pd/CuO-Ce0.5Mn0.5O2催化剂氧化羰基化合成碳酸二苯酯

采采用2种CuO引入方法制备了CuO-Ce0.5Mn0.5O2载体,再通过沉淀法负载活性组分Pd得到了0.5%Pd/CuO-Ce0.5Mn0.5O2催化剂,以XRD, SEM, BET等手段对催化剂进行了表征. 将该催化剂用于苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯的反应,考察了引入CuO对催化剂催化活性的影响. 结果表明,采用溶胶-凝胶法添加不同含量的CuO时,载体的孔结构及活性组分在载体表面的分散都得到了不同程度的改善;在CuO添加量为9%(w)的条件下,反应在温度75℃、压力5 MPa下进行12 h,碳酸二苯酯收率可达17.06%.     

球形铅-锰复合氧化物载体制备及性能评价

通过油氨柱成型法制备了球形铅-锰复合氧化物载体,并利用X射线衍射（XRD）、BET法比面积测试等技术对球状载体进行了表征。结果表明,在焙烧温度为450 ℃、活性炭添加量为2%（质量分数）条件下,制得的球状载体的性能最优。此时,载体的主要成分为氧化锰和四氧化三铅;同时,前驱体碳酸盐完全分解生成的二氧化碳气体,在逸出的过程中在载体内部形成了大量的孔道结构,使得载体的比表面积达到129.80 m2/g;同时,载体的机械抗压强度达到17.8 N,使得反应后的载体仍具有完整的球状形貌。以氯化钯溶液为钯源,利用沉淀法将球形铅-锰复合氧化物载体负载0.5%（质量分数）钯后,用于苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯的催化反应,碳酸二苯酯的收率可达14.34%,选择性在99.20%以上。     

尖晶石锰酸锂的柠檬酸辅助溶胶-凝胶法合成及电化学表征

以醋酸锰、氢氧化锂为原料,以柠檬酸为络合剂,n(柠檬酸):n(锂)=1:1,采用柠檬酸辅助溶胶-凝胶法制备了富锂尖晶石Li1+xMn2O4 (x=0,0.02,0.05,0.07),采用TG-DTA、XRD、SEM分别对前驱体和目标材料进行了表征,采用恒流充放电及循环伏安(CV)测试对材料进行了电化学性能表征,考察了不...     

Pd-Cu/La_(0.5)Pb_(0.5)MnO_3上氧化羰基化合成碳酸二苯酯

针对氧化羰基化合成碳酸二苯酯反应过程在低氧浓度下催化剂活性低的特点,研制出一种高效负载型双金属催化剂Pd-Cu/La0.5Pb0.5MnO3,并采用向反应体系中连续通入CO、O2的混合气体对苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)。实验表明,Pd-Cu/La0.5Pb0.5MnO3催化剂适宜的n(Cu)∶n(Pd)=1∶1,在苯酚50 g,催化剂1.0 g,通氧速度15 mL/min,CO进料速度285 mL/min,反应压力1.0 MPa,反应温度80℃条件下,反应5 h时,DPC产率达16.4%。     

BaFe9(Ti0.5Mn0.5)3O19铁氧体粉末的合成及磁性能研究

采用溶胶-凝胶自蔓延法合成了BaFe9(Ti0.5Mn0.5)3O19铁氧体粉末,利用XRD、TEM和VSM对样品进行表征及磁性能研究。结果表明,合成样品为均匀单一的纳米级铁氧体粉末,平均粒径80nm,焙烧温度对磁能影响显著,焙烧温度过高不利于提高样品磁性能。     

柠檬酸微波加热法合成纳米二氧化锡

以SnCl4·5H2O为原料,用柠檬酸微波加热法制备了金红石结构的纳米SnO2粒子。用DSC、TGA、XRD、TEM和IR等技术对SnO2粒子进行了表征。结果表明,焙烧温度、金属与柠檬酸摩尔比对粒径影响较大,而焙烧时间、微波加热时间对粒径影响较小,对结晶度影响较大;在600℃,Sn4+与柠檬酸的摩尔比为1∶2时,制备的SnO2粒子平均晶粒尺寸为17.4nm,平均颗粒尺寸为22nm。     

溶胶-凝胶法制备氧化铈粉体及其对晶粒度的影响

实验采用以柠檬酸为配体的溶胶-凝胶法制备二氧化铈粉体,并研究了硝酸铈和柠檬酸的配比、硝酸铈浓度、成胶温度、焙烧温度及时间对其成胶时间及晶粒度的影响。结果表明:在硝酸铈与柠檬酸的物质的量之比为1∶2、Ce(NO3)3的物质的量浓度为0.5 mol/L、成胶温度60℃、成胶时间16 h,500℃下焙烧3 h的条件下,可制备晶粒度为22.5 nm的二氧化铈粉体。