稀土(镧和铈)改性Pd/γ-Al2O3甲醇低温裂解催化剂的制备和性能

采用浸渍法制备稀土金属氧化物La2O3和CeO2改性的Pd/γ-Al2O3甲醇低温裂解催化剂,考察了助剂镧和铈的加入顺序、活性组份Pd的含量以及焙烧温度等制备参数和预处理条件对催化剂性能的影响,并采用BET法测定催化剂的比表面积、用X射线光电子能谱研究催化剂的表面结构.在微反装置上对催化剂进行活性评价.结果表明,以硝酸镧和硝酸亚铈溶液顺序浸渍γ-Al2O3载体、Pd负载量为3%(质量分数)、经500～600℃焙烧后的催化剂活性最高.     

稀土(镧和铈)改性Pd/γ-Al_2O_3甲醇低温裂解催化剂的制备和性能

采用浸渍法制备稀土金属氧化物La2 O3和CeO2 改性的Pd/γ -Al2 O3甲醇低温裂解催化剂 ,考察了助剂镧和铈的加入顺序、活性组份Pd的含量以及焙烧温度等制备参数和预处理条件对催化剂性能的影响 ,并采用BET法测定催化剂的比表面积、用X射线光电子能谱研究催化剂的表面结构。在微反装置上对催化剂进行活性评价。结果表明 ,以硝酸镧和硝酸亚铈溶液顺序浸渍γ -Al2 O3载体、Pd负载量为 3% (质量分数 )、经 5 0 0～ 60 0℃焙烧后的催化剂活性最高     

镧、铈氧化物对重质烃类蒸汽转化制氢催化剂性能的影响

采用常压微反装置及小型加压评价装置，对镧、铈氧化物以不同的加入方式对研制的重质烃类蒸汽转化催化剂活性、还原性能、抗积炭性能的影响进行了研究。结果表明，以共沉方式加入二氧化铈，更有利于提高催化剂的综合性能。     

CO变换催化剂、变换反应装置和气化气的精制方法

正发明了对气体中的一氧化碳进行变换的CO变换催化剂,其活性成分以钼或铁中的任意一种为主要成分、以镍或钌中的任意一种为活性助剂,以钛、锆、铈、硅、铝、镧中的任意二种或更多的氧化物为载体。催化剂制备和焙烧温度等于或     

La掺杂的Ni/-γAl_2O_3用于甲烷部分氧化反应机理

采用共沉淀法制备镧改性的Ni/-γAl2O3催化剂催化甲烷部分氧化反应,表现出较高的和活性和稳定性。BET、TPR和XRD表征说明镧的加入提高了催化剂的比表面积,降低了催化剂活性组分还原温度,提高载体稳定性。最后提出一种在La-Ni/-γAl2O3催化剂上甲烷部分氧化反应的机理。     

Ni/La-BaTiO3催化剂的低温CH4/CO2重整性能研究

镧液相掺杂合成了不同镧含量的La-BaTiO3载体,再通过浸渍负载活性组分制备出Ni/La-BaTiO3催化剂。通过CH4/CO2连续重整制合成气反应,考察常压下、700℃和750℃温度的Ni/La-BaTiO3催化剂稳定性和积炭性能;采用CO2脉冲反应评价了700℃低温重整条件下各Ni/La-BaTiO3催化剂上一氧化碳的歧化反应程度。结果表明,一氧化碳的歧化反应程度对催化剂低温CH4/CO2重整的稳定性和积炭性能影响显著,Ni/1.05%La-BaTiO3是最佳的低温CH4/CO2重整催化剂。     

合成3-甲基-2-丁酮的研究

研究了合成3-甲基-2-丁酮的轻镧系-活性氧化铝催化剂及其合成工艺,进行了载体的筛选、活性组分的筛选、焙烧实验,优化了催化剂实验条件和催化剂使用条件.结果表明轻镧系-活性氧化铝催化剂的初活性为乙酸转化率97.0%99.7%,MIPK的选择性(乙酸计)38.0%～41.3%,(异丁酸计)＞66%;较优的操作条件为温度440～470℃、液体空速1.6～2.0 h-1、异丁酸/乙酸/水(原料摩尔比)=1/1.5/1.4.     

F-T合成催化剂Ce-Co/SiO_2的性能研究

采用浸渍法制备了系列添加不同量的铈助剂的Ce-Co/SiO_2催化剂,探究其用于F-T合成反应制燃料油的性能。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、程序升温还原(H_2-TPR)、程序升温脱附(H_2-TPD)等表征方法 ,分析了催化剂的物理化学特性,研究了铈负载量对催化剂结构和性能的影响。发现在CeO_2质量分数为4%~8%时,催化剂的活性最好,CO转化率可达75%左右,C_5~+产物的选择性可达85%左右。主要归因于在助剂的作用下活性组分分散均匀、颗粒直径较小、更容易被还原,活性中心对H_2有合适的吸附能。     

甲烷部分氧化制合成气中助剂对Ni基催化剂性能的影响

在固定床微反应器流动反应系统中,测定了添加助剂铈、镧和钙对催化剂反应性能的影响并对催化剂进行了热失重和比表面的测定,研究结果表明,对于以a Al2O3为载体的镍基催化剂,添加助剂后,CO的选择性和CH4的转化率均有明显提高。而对于以γ Al2O3为载体的镍基催化剂,添加助剂后的效果不如前者那么明显。助剂铈对催化剂的性能改善最好。     

铈锆固溶体的制备及其负载金催化剂的CO氧化性能

以共沉淀法制备的不同铈锆原子比的CexZr1-xO2为载体,采用直接阴离子交换法(DAE)制备了Au/CexZr1-xO2催化剂。通过X射线衍射、N2物理吸附和H2程序升温还原等技术分别对载体和催化剂进行了表征,同时评价了Au/CexZr1-xO2催化剂的CO氧化活性。结果表明,以硝酸铈铵为前驱体可制备单相铈锆固溶体,Zr的加入提高了CeO2的比表面积,改善了其孔结构。负载Au有利于促进铈锆固溶体的还原。在Au/CexZr1-xO2系列催化剂中,Au/Ce0.75Zr0.25O2催化剂表现出最佳的CO氧化性能。     

铝盐加入方式对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂性能的影响

用XRD,TD-DTG,TPR,N2吸附及N2O滴定法考察了铝盐的加入方式对CuO／znO／A12O3系催化剂前体及催化剂物相组成的影响;用加压微反评价装置考察了其对合成甲醇反应性能的影响。实验结果表明,铝盐的加入方式对催化剂前体物相组成及催化剂的反应活性有明显影响。Cu-Zn和Zn-Al分别沉淀有利于提高催化剂的低温活性;而Cu-Zn-Al三元共沉淀由于形成较多的类尖晶石相(Cu,Zn)Al2O4,降低了催化剂的低温反应活性,但提高了催化剂的热稳定性。保持催化剂中(Cu,Zn)Al2O4含量在适当水平对提高催化剂的整体性能至关重要。     

ZnO对合成甲醇Cu/ZnO/Al2O3催化剂性能的影响

用高速碰撞共沉淀法制备ｎ（ＣｕＯ）／ｍ（ＺｎＯ）／ｍ（Ａｌ２Ｏ３）比分别为６０／３０／１０和３０／６０／１０的１＾＃和２＾＃催化剂,结果表明高ＺｎＯ的２＾＃催化剂活性较好,分散度较大。ＸＰＳ测试表明２＾＃催化剂表面ＺｎＯ吸附的中间体（ＣＨｘ或ＣＨｘＯ）较多且表面的Ｃｕ＾＋１浓度较高,从而促进ＣＯ加氢合成甲醇的活性。     

CuO/ZnO/Al2O3和ZSM-5双功能复合催化剂在苯与合成气烷基化制甲苯中的研究

制备了由共沉淀法制备的CuO/ZnO/Al2O3催化剂与ZSM-5混合形成的用于合成气与苯在液相中直接合成甲苯的烷基化反应的双功能复合催化剂,并采用H2-TPR、XRD对催化剂进行了表征。在浆态床反应器中考察反应温度、反应压力、催化剂投加量、ZSM-5硅铝比、ZSM-5与CuO/ZnO/Al2O3的比例对催化剂性能的影响。结果表明:当反应温度为250℃、反应压力为1MPa、苯和催化剂投加量分别20mL和2g、ZSM-5硅铝比为130、ZSM-5与CuO/ZnO/Al2O3的催化剂质量比为1:1时,可达到最佳的反应效果,在8h的反应中,CO的转化率为85.79%,甲苯的选择性为44.91%,甲苯的产量为1.77g。     

焙烧温度对超细CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂性能及结构的影响

草酸盐胶体共沉淀法超细催化剂的后处理条件（焙烧温度）明显影响催化剂的性能，发现焙烧温度为３５０℃的催化剂活性最高。催化剂的结构分析表明，ＺｎＯ２和Ｃｕ４Ｏ３２种物相对催化剂活性有重要影响。     

陈化对超细CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂性能及结构的影响

草酸盐胶体共沉淀法超细催化剂的后处理条件（前体沉淀的陈化时间）明显影响催化剂的性能，发现陈化时间为２ｈ的催经剂活性最高。本系列催化剂的结构分析表明，ＺｎＯ２和Ｃｕ４Ｏ３２种物相对催化剂活性有着显著影响。     

Ag助剂对C_4烃选择加氢Ni基催化剂的影响

采用金属Ni作为C4烃选择加氢活性组分,在一定反应条件(70℃、1.3MPa、液态空速18h-1、n(H2)∶n(C4)=30)下考察了助剂种类(K,Co,Ag,Ce,Mg,Pb,Cu)以及Ag助剂含量对Ni基催化剂选择加氢活性的影响。实验结果表明,Ag助剂能明显提高Ni基催化剂的选择加氢活性,而其他助剂对催化剂的加氢活性没有促进作用,适宜的n(Ni)∶n(Ag)=5。通过XRD,XPS,TPR等手段对催化剂的表征结果显示,Ag助剂能改善催化剂中NiO的分布状态,促进NiO在Al2O3载体表面的团聚,还原后Ag的存在增加了催化剂中Ni晶粒分布的不规整度,从而提高了催化剂的选择加氢活性。     

甲烷蒸汽重整反应中表面修饰载体对Ni基催化剂抗氧化性能的影响

在甲烷蒸汽重整反应中,Ni基催化剂在高温下生成NiAl2O4尖晶石是催化剂失活的一个重要原因。本实验利用单层分散负载耐高温ZrO2作载体表面修饰,再浸渍Ni制备成催化剂。经过900℃或1200℃的高温焙烧后,利用甲烷蒸汽重整反应的活性实验和催化剂表征考察载体表面修饰对催化剂抗氧化能力的影响。结果表明,载体表面修饰的催化剂具有较好的抗氧化能力,特别是掺杂Y2O3的ZrO2修饰在载体上具有更好的抗氧化能力。     

磷对MoCoNi/Al2O3催化剂性能及活性结构的影响

研究磷对MoCoNi/Al2O3催化剂反应性能及活性结构的影响。结果表明,添加磷的MoCoNiP/Al2O3催化剂在渣油加氢反应中具有更高的杂质脱除能力,而且催化剂加氢活性的提升改善了加氢后产品作为催化裂化原料的整体性能。DRS及TPR表征结果显示,添加磷的MoCoNiP/Al2O3催化剂活性组分的低温还原性提高,增加了八面体配位钼物种的数量,从而提高了催化剂活性。添加磷的MoCoNiP/Al2O3催化剂的孔体积和比表面积有所损失,不利于催化剂容金属能力的提升,但反应后催化剂表面的积炭量没有发生变化,说明催化剂的抗积炭性能得到了保持。     

铜基甲醇合成催化剂的表征及铜、锌组分间的相互作用

利用XRD、TPD、IR等实验手段对纯ZnO、纯CuO、CuO Al2 O3二组分样品、CuO ZnO二组分样品、CuO ZnO Al2 O3三组分甲醇合成催化剂进行了表征 ,这些结果及甲醇合成活性数据均表明了铜基催化剂中铜和锌组分间存在的相互作用。当Cu/Zn/Al比例一定时 ,以Zn(Ac) 2 代替Zn(NO3) 2 作原料制得的铜基甲醇催化剂 ,其锌组分更分散 ,铜、锌组分间的相互作用较强 ,活性也较高。     

沉淀pH对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂前体性质的影响

用并流共沉淀方法制备了一系列CuO／ZnO／Al2O3催化剂前体及催化剂,用XRD,TG-DTG,TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀pH对催化剂前体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况。研究表明,沉淀pH主要对催化剂前体的物相组成有重要影响,在不同的沉淀pH下,前体中的物相组成不同。在pH为7的情况下,前体中存在碱式硝酸铜Cu2(NO3)(OH)3、碱式碳酸铜Cu2CO3(OH)2、类碱式碳酸锌(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6及类孔雀石(Cu,Zn)2CO3(OH)2等多种物相;在pH为8-9时,前体中主要存在(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相,且其结晶度较低,在此范围内催化剂的活性最好,TPR实验表明,此时催化剂中形成了较多的CuO-ZnO固溶体。实验结果表明,(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相对提高催化剂的活性至关重要。