钍铀核燃料循环研究

本文报道了中国科学院上海原子核研究所在开展钍铀燃料循环研究方面的进展和取得的成果。这些研究主要为克级量纯~(253)U的提取、钍基燃料后处理技术研究、新的铀钍萃取体系的研究、钍铀镤分离和分析方法研究、中子辐照ThO_2时产生有关核素的累积与中子积分通量和中子能谱的关系、钍的零功率试验等。本文还对钛的利用进行了评估和展望。     

离子交换法分离铀中的微量钍

矿石中常有铀钍伴生的情况,因此在精炼的天然铀产品中常含有微量钍。这样制成的生产堆燃料元件辐照时,铀-232俘获中子而转变为镤-233,这会使经后处理得到的铀钚产品中γ放射性过高。为此,应对前处理中得到的精炼铀产品中的钍含量加以检验和控制。此外,Thorex流程中的铀-233液流和最终铀产品中也必定含有微量钍,须进行检测。因此,建立一个简便可靠的方法来分析大量铀中的微量钍,就具有实际的意义。本文采用简     

光释光测年中铀、钍、钾的NAA分析

光释光(OSL)测年法被广泛应用于我国北方的黄土古土壤序列及其记录的气候环境变化、古地震、古人类遗址和考古研究等方面的测年和年代学研究。对中子活化分析(NAA)用于光释光测年所涉及到的地质样品中的铀、钍、钾含量的测定方法进行了优化,建立了微型中子源反应堆(MNSR)中子活化分析准确测定黄土样品中的铀、钍、钾含量的流程,为光释光测年提供了可靠的基础数据。     

氢化锆慢化熔盐堆钍铀转换性能初步分析

中子能谱对钍基燃料在熔盐堆中的利用效率及温度反馈系数等安全问题有较大影响,所以对熔盐堆新型慢化剂的研究具有重要意义。本工作基于SCALE6计算程序,对不同几何栅元结构的氢化锆栅元组件在熔盐堆的物理性能进行了研究,分别计算了中子能谱、钍铀转换比、~(233)U浓度、总温度反馈系数以及燃耗等中子物理参量。结果表明,减小六边形栅元对边距或者增加熔盐占栅元体积比可以增加钍铀转换比和改善温度反应性系数;当加入的氢化锆慢化剂体积份额为0.1时就可以将熔盐堆~(233)U初始浓度降低到2.5×10~(-2)以内;氢化锆慢化熔盐堆在超热谱条件下,其~(233)U初装载量和超铀核素产量较小,同时堆芯较为紧凑。     

铀氢锆堆中央孔道中子注量测量及校正

反应堆中央孔道中子注量值是反应堆的重要指标，也是反应堆应用的重要参数。本文简要介绍了用锆箔法测定中央孔道中子注量的方法，着重讨论和分析了影响其测量准确度的几种主要因素，并给出了铀氢锆堆中央孔道中子注量的测量结果。     

ICP-MS法测定TSP和PM2.5中痕量铀钍

采用微波消解法处理气溶胶样品,通过ICP-MS法测量大气TSP和PM2.5中痕量铀钍,测量结果分别与铀钍传统测量方法比较具有较好的一致性,ICP-MS法测量铀钍具有测量准确度高、稳定性好、检出限低等优点,可以作为辐射环境监测领域测量气体中铀钍含量的一种手段,大气TSP和PM2.5中铀钍测量数据为国内研究大气中放射性核素...     

矿物中铀、钍、金、钪的堆中子活化分析

中子活化分析具有灵敏度高、选择性好、用样量少、不破坏分析样品,且可进行多元素同时测定等优点,因此适于岩矿样品的分析。 我们利用原子能所实验性重水型反应堆进行辐照,用美国CANBERRA公司生产的SCORPIO-3000系列多道计算机系统,用仪器中子活化分析法测定了岩矿中的铀、钍、金、钪的含量,得到较为满意的结果。 一、实验1.仪器和设备体积为96厘米3的同轴Ge(Li)半导体探测器和4096道脉冲幅度分析器组成的γ谱仪,     

有源中子计数法测量铀总量方法研究

含铀物料中铀总量是核材料衡算与控制中最关注的信息之一,因非破坏性测量分析方法(NDA)不破坏样品,不产生二次废物,可对样品整体测量,因此常用作含铀物料中铀总量的测量分析.本研究基于有源中子计数法建立测量含铀物料中铀总量的新方法.对10组铀的标准样品进行测量分析,结果表明,测量误差为1.7％,小于5％,达到非破坏性分析技...     

TEVA树脂分离-ICP-MS测量钍基体中微量铀

针对233 U提取工艺1AW钍基体中微量铀(m(Th)/m(U)=105)的分析,以TEVA树脂萃取色谱为主要分离纯化手段,以ICP-MS为测量手段,建立了一个简便快速的分析方法。上柱时模拟料液的体积为1mL、酸度为2.5mol/L,铀的洗脱液为12mL硝酸(2mol/L),方法对1AW模拟样品中铀的回收率为97.1%~100.0%,sr=1.1%(n=5)。该方法能够有效地将钍基体去除,从而实现微量铀的准确测量。     

二异丁基甲酮萃取分离-电感耦合等离子体原子发射光谱法测定磷灰石矿中的铀和钍

用溶剂萃取分离电感耦合等离子体原子发射光谱法验证了磷矿石中锕系元素(铀和钍)的测定。对铀和钍来说,由于磷灰石中钙的光谱干扰和由主要组分(磷酸钙)产生的负干扰同时出现,因此,在磷灰石矿用热硝酸处理后,需用溶剂萃取法将铀和钍从磷酸钙中分离出去。在本研究中,用1-苯基-3-甲基-4-三氟乙酰-5-吡唑啉酮(HPMTFP,pK_a=2.56)作为萃取试剂,选择二异丁基甲酮(DIBK)作为萃取有机溶剂。当pH值超过2时,铀和钍被定量萃取,并能从磷灰石组分中分离出来,有机相直接在ICP-AES光谱仪上测定。 利用该方法测定了美国佛罗里达磷灰石矿中的铀和钍含量,U(103±2.2)×10~(-6)和Th(8.84±0.19)×10~(-6)。这些结果与利用ICP-MS测量得出的结果相吻合。     

用循环活化和缓发中子计数法测痕量铀

采用10次循环活化和测量缓发中子法测定铀含量,使原测量装置对天然铀的探测极限优于5 ppb,测量一个样品的时间约为25 min。当样品含天然铀0.1ppm时,测量结果的相对误差小于5%。     

电子直线加速器驱动的光中子源装置的研制

核反应堆的安全运行、新一代反应堆设计以及核废料处理等需要精确的中子核数据。光中子源联用飞行时间谱(Time of Flight,TOF)测量是最精确的中子能量测量技术,在热中子和共振中子能区的截面测量中发挥了非常重要的作用。钍基熔盐堆(Thorium Molten Salt Reactor,TMSR)项目中15 MeV电子加速器驱动的光中子源装置(TMSR Photo-Neutron Source Phase 1,TPNS1)是专为钍-铀循环核数据测量设计和建造的,它位于中国科学院上海应用物理研究所嘉定园区内。第一阶段采用15 MeV电子直线加速器(LINAC)驱动,第二阶段拟建造电子能量约100 MeV(TPNS2)驱动的光中子源。前者建成后可提供飞行路径5 m、通量约104 n·s-1·cm-2的连续能量中子束(白光中子)及约1 MeV低能伽马射线,它们分别用于测量中子反应截面和伽马辐照研究,这是国内首台用于核数据测量的白光中子源。     

压水堆平衡堆芯钍铀燃料循环初步研究

建立WIMSD5-SN2-CYCLE3D和CASMO3-CYCLE3D物理分析系统作为钍铀燃料循环研究工具.以大亚湾第1机组压水堆为参考堆型,不改变反应堆栅元、组件和堆芯的结构与几何尺寸,设计出含36根钍棒、4.2#5U富集度的新型含钍组件,并对含钍组件和3.2%富集度的铀组件进行中子学计算和分析.模拟并分析了大亚湾压水堆12个月换料从初始循环到铀钚平衡循环的换料过程.再从平衡铀堆芯出发,逐步加入含钍组件代替铀组件,对铀钚平衡循环到钍铀平衡循环的换料过程进行了模拟与分析.计算结果表明:钍铀平衡循环比铀钚平衡循环每天节省裂变核素质量约18.4%,并减少了长寿命放射性核废料的产生.不利因素是使得循环长度减少90EFPD,缩短了换料周期,增加运行费用,并给燃料管理、安全控制以及乏燃料的处理带来困难.建议提高组件的235U富集度,在压水堆上进行钍利用研究.     

用二阶导数分光光度法同时测定铀和钍

木文研究了以4-(2′—噻唑偶氮)二羟基苯乙酮肟作试剂,用二阶导数分光光度法同时测定铀和钍,该法可测定0×10~(-6)—10.0×10~(-6)的铀和钍,相对误差<4％。普通阴离子和阳离子即使大量存在也不干扰测定。然而,过渡金属离子即Cu、Nu、Pd和Pt容限<100×10~(-6)。     

用于铀微粒年龄测量的铀钍氧化物混合微粒SIMS测量研究

放射性材料的年龄信息是一项重要的溯源指纹特征,铀微粒年龄测量研究对于核取证技术应用具有重要意义。本工作通过使用二次离子质谱（SIMS）、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量自制单分散铀钍氧化物混合微粒获得了单个微米级微粒中铀钍比值的相对灵敏度因子（RSF_Th/U）,结合扫描电子显微镜（SEM）等常规分析技术,确定了最佳测量条件,探索了微米级铀钍混合微粒的SIMS测量方法。测量结果表明,对于粒径为2~3 μm的混合微粒,不同微粒间²³²Th/²³⁸U比值的相对标准偏差小于3%(n=12),平均RSF_Th/U为1.259±0.032。通过测量年龄已知的铀同位素固体标准物质CRM970对RSF_Th/U进行了验证。结果表明,对于粒径为5~10 μm的CRM970铀粉末样品,年龄测量结果准确,相对标准偏差为3%(n=16)。该方法受干扰信号影响较小,测量结果稳定,可用于微米级铀微粒年龄的测量。     

紧凑型压水堆钍-铀燃料长寿期堆芯物理特性研究

针对棒元件正方形栅格组件,进行均匀混合钍-铀燃料中子学分析。分析表明:钍-铀燃料能够使组件反应性随燃耗变化曲线更平缓,非常有利于提高反应性控制能力。在此基础上,以紧凑型压水堆为对象,进行钍-铀燃料长寿期堆芯方案概念设计研究并进行评价。计算表明:堆芯燃耗寿期可达到1000等效满功率天(EFPD),235U利用率可达到51.3%。研究表明:紧凑型压水堆应用钍-铀燃料,是实现长寿期设计的重要技术途径之一。     

定时DT中子源驱动铀部件的相关函数测量

由于铀部件自发中子强度弱,特征γ射线能量较低,对密封容器中铀部件高置信度认证是当前军控核查研究中的一个难点和热点。本研究利用加速器定时DT中子源,通过高速数据采集系统与多道分析器完成了铀部件相关函数测量。测量了多个质量不同的半球壳高浓铀、贫化铀及铅部件,获得了中子源-探测器之间的相关函数C12(τ)和C13(τ),以及探测器-探测器的互相关函数C23(τ)。结合n-γ分辨技术,获得了不同铀部件的瞬发中子衰减常数α。由测量参数能够有效地区分不同质量或浓缩度的铀部件。     

缓发中子计数法测铀装置的改进

我院缓发中子测铀装置从1983年底投入使用至今的两年里,分析了一万多个含微量铀的样品,其中绝大多数是地质化探样品,特别是水系沉积物和土壤样品。这些样品的铀含量一般在零点几到几个ppm之间,用化学荧光比色法很难测得准确,而缓发中子计数法测微量铀的相对统计误差可小于5％。本方法在地质化探方面的效果是很显著的,图1和图2是荧光比色法和缓发中子计数法同时分析某地区地质化探样品后标出的铀含量的等值图。在图1中荧光比色法标出了8个铀含量高于3ppm的异常     

偶氮氯磷Ⅲ双波长分光光度法同时测定铀矿石中钍和铀

对偶氮氯膦Ⅲ和钍、铀在磷酸体系中的显色行为作了研究,提出以TRPO-G.D.X-301萃取色层分离稀土、钛、锆等干扰元素、用双波长分光度法同时测定铀矿石中钍和铀的方法。测定钍和铀时,测量波长、参比波长分别为690nm、608nm和670nm、707nm,工作曲线在0～50μg/25ml内成线性。测定矿石中0.03%～0.5%的钍和铀时,误差小于10%。本法可用于复杂样品中钍和铀的同时测定。     

循环活化和缓发中子计数法测痕量铀的改进:多晶和单晶硅铀含量的测定

我院改进前的缓发中子测铀装置10次循环活化分析的探测极限为5ppb左右,这对植物、牧草、粮食等样品的分析是有效的,然而对高纯物质的分析(如单晶硅中的铀的分析)就不够了。据国外报道大规模集成电路存贮器的单晶硅片要用高纯的单晶硅,否则会出现软错误。其原因是单晶硅片中的~(238)在天然衰变时会释放出几个MeV能量的α粒子,它破坏了存贮器里的讯息。高纯单晶硅的钠含量比普通单晶硅(ppb级)低2—3个数量级。为了能测定高纯物质中的铀含量,对测量装置和方法作了一些改进,使灵敏度提高了约一个数量级。