层状硅酸铁吸附剂的制备及其吸附苯酚性能

采用共沉淀法制备了新型吸附剂硅酸铁,通过FTIR、XRD、SEM、N2吸附-脱附等方法对它的形貌与结构进行了表征,并考察了吸附时间、吸附剂用量、温度及溶液pH对模拟废水中苯酚吸附特性的影响。实验结果表明,硅酸铁吸附剂比表面积高达566.0 m~2/g,平均孔径为3.5 nm;当模拟废水中苯酚初始质量浓度为100 mg/L、吸附剂加入量2 g、吸附时间120min、吸附温度25℃、pH为7时,苯酚的去除率和吸附量分别为74%,3.7 mg/g;拟合的吸附等温线与Langmuir模型符合,因此对苯酚的吸附是单分子层吸附。     

改性半焦对苯酚吸附性能的研究

采用活化处理及碱处理的方法对半焦进行改性,并用于吸附苯酚研究。考察了吸附温度、时间、苯酚溶液初始浓度以及改性半焦用量等因素对改性半焦吸附苯酚过程的影响。结果表明,当吸附温度20℃,苯酚溶液初始浓度100mg/g,改性半焦质量20mg,吸附时间60min,改性半焦对苯酚的平衡吸附量为23.69mg/g。动力学研究表明准二级动力学方程能很好地拟合该吸附过程,吸附平衡研究表明该吸附过程符合Freundlich模型。     

纳米晶氧化铜的制备及其催化苯酚氧化性能

采用沉淀法制备了纳米晶氧化铜催化剂,通过XRD、TEM及N2吸附-脱附法对纳米晶氧化铜催化剂的微观结构进行了表征。表征结果显示,制备的纳米晶氧化铜的平均粒径为8.5 nm,比表面积为56.2 m2/g。研究了纳米晶氧化铜催化氧化苯酚的性能,同时对反应条件进行了优化。实验结果表明,自制的纳米晶氧化铜催化剂具有优良的催化性能,反应条件(如催化剂用量、抗坏血酸用量、溶剂中醋酸含量及反应温度)对苯二酚收率有显著影响。在苯酚浓度1.28 mol/L、催化剂用量0.572mol/L、抗坏血酸用量0.796 mol/L、20%(φ)醋酸水溶液(50 mL)为溶剂、氧气流量70~80 mL/min、反应温度308 K的优化条件下反应90 min,苯二酚收率达14.90%。     

介孔SBA-15分子筛对苯酚的吸附性能

针对废水中苯酚的脱除,研究了硅基介孔分子筛SBA-15对苯酚的吸附,并与活性炭进行了对比;采用XRD和N2吸附-脱附法对SBA-15分子筛和活性炭进行了表征。与活性炭相比,SBA-15分子筛的比表面积虽小,但其具有丰富的介孔,使其达到吸附平衡所用的时间较短且饱和吸附量较大。SBA-15分子筛对苯酚的吸附可用Langmuir和Freundlich等温吸附方程描述,其中Langmuir等温吸附方程具有更好的相关性。分别采用拟一级和拟二级反应模型考察了SBA-15分子筛对苯酚的吸附动力学,拟二级反应模型与实验数据之间有很好的相关性。热力学参数的计算结果表明,SBA-15分子筛对苯酚的吸附过程是放热和自发的过程,且以物理吸附为主。     

改性活性炭对废水中微量苯酚的吸附研究

对活性炭进行轻度氧化改性,并对氧化前后活性炭的比表面积、孔隙结构及活性基团进行研究。结果表明,氧化后活性炭的孔隙结构及活性基团均发生了较明显的变化,并测定了不同温度下的活性炭对苯酚的吸附等温线。     

有机改性蒙脱土对苯酚的吸附性能研究

通过离子交换的方法用季铵盐对蒙脱土进行有机改性,并采用静态吸附试验考察了有机改性蒙脱土对废水中苯酚的吸附性能。结果表明在有机改性蒙脱土的用量为2 g/L,吸附时间为30 min,吸附温度为60℃,苯酚初始质量浓度为250 mg/L的条件下,改性蒙脱土对苯酚的去除率可达78%。有机改性蒙脱土对苯酚的吸附过程可以通过伪一级动力学方程进行描述。     

改性煤基活性炭吸附对硝基苯酚的研究

对不同煤基活性炭、改性煤基活性炭的表面化学特性及吸附对硝基苯酚的性能进行了研究，结果表明，几种改性煤基活性炭的表面酸性官能团均有所增加，吸附对硝基苯酚的能力有较大差异，其中以H2SO4和KCr2O7联合改性效果最为显著。     

改性煤基活性炭吸附对硝基苯酚的研究

对不同煤基活性炭、改性煤基活性炭的表面化学特性及吸附对硝基苯酚的性能进行了研究,结果表明,几种改性煤基活性炭的表面酸性官能团均有所增加,吸附对硝基苯酚的能力有较大差异,其中以H2SO4和K2Cr2O7联合改性效果最为显著。     

Au/CeO_2、Pd/CeO_2和Au-Pd/CeO_2催化剂甲醇部分氧化制氢性能的研究

采用沉积沉淀法制备了Au/CeO2、Pd/CeO2和Au-Pd/CeO2催化剂,研究了催化剂的甲醇部分氧化制氢性能,并运用XRD、UV-Vis、TPR、H2-TPD和CO-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,与Pd/CeO2和Au/CeO2相比,Au-Pd/CeO2双金属催化剂显示出较高的催化活性和较高的氢产率,这是由于Au和Pd的相互作用减少了Pd对反应产物H2的吸附,有利于活性中心再生,且减小了H2的深度氧化,同时Au和Pd相互作用使金粒子较稳定、不易聚集,有利于高温时H2选择性的稳定。     

纳米MoS_2催化剂的制备及其加氢脱氧性能研究

采用机械活化法,以MoO3和硫的球磨混合物作为反应物,在400～800℃氩气气氛中硫化80 min制备出纳米MoS2催化剂。采用BET,XRD,SEM,TEM方法对催化剂进行了表征,以4-甲基苯酚为模型化合物考察了纳米MoS2催化剂的加氢脱氧性能。实验结果表明,所制得的MoS2催化剂具有典型的低堆垛层状结构,这些层状结构排列成纳米片,其长度约为100 nm,厚度小于10 nm,并具有单分散性和高比表面积(83.6 m2/g左右)。当硫化温度为500℃时,纳米MoS2催化剂的活性最高,4-甲基苯酚的加氢脱氧转化率为58.2%。4-甲基苯酚的加氢脱氧反应主要按直接脱氧路径进行,随硫化温度的升高,纳米MoS2催化剂对加氢路径的选择性逐渐提高。     

水中苯酚和邻苯二酚在磁性氧化石墨烯表面的吸附

使用制备的磁性氧化石墨烯纳米复合材料研究其对水中苯酚和邻苯二酚的吸附行为。系统考察接触时间、溶液酸碱条件、离子强度等因素对磁性氧化石墨烯吸附苯酚和邻苯二酚的影响。利用吸附等温线和吸附动力学探讨吸附机理和可能的吸附控速步骤。结果表明,磁性氧化石墨烯对苯酚和邻苯二酚的吸附量随时间变化不断增加,60 min为适宜的吸附时间。过大的无机盐离子强度会降低磁性氧化石墨烯对苯酚和邻苯二酚的吸附。磁性氧化石墨烯适合在弱酸性条件下对苯酚和邻苯二酚进行吸附。吸附等温线的结果表明,苯酚和邻苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附行为可用Langmuir型等温方程描述。磁性氧化石墨烯吸附苯酚符合准一级动力学模型,而磁性氧化石墨烯吸附邻苯二酚符合准二级动力学模型。     

苯酚甲醇气相催化甲基化合成邻甲酚和2,6-二甲酚

筛选苯酚甲醇气相催化甲基化合成邻甲酚和２，６－二甲酚的催化剂，以Ｖ２Ｏ５－Ｆｅ２Ｏ３系催化剂性能最佳，并通过添加助催化剂ＣｕＯ、ＰｂＯ２、Ｃｒ２Ｏ３和ＣｅＯ２等进行性能调变，进行工艺条件试验和寿命运转，反应温度３００～３５０℃，原料配比苯酚甲醇水为１４３（摩尔比）。空速２５０ｈ－１，苯酚转化率７０％，邻甲酚收率５０％，催化剂寿命＞８００ｈ。     

用于N_2O一步氧化苯制苯酚的Fe-ZSM-5催化剂的积碳及再生研究

考察了Fe-ZSM-5分子筛催化剂对N_2O一步氧化苯制苯酚反应的催化性能以及催化剂的积碳和再生过程。通过TG分析得出,在不同空速下,65min内催化剂上的积碳量(质量分数)都接近5%。催化剂的活性评价结果表明,不同空速下形成的积碳对催化剂活性的影响不同,高空速下形成的积碳更易使催化剂失活,低空速下形成的积碳对催化剂活性的影响相对较小。采用非等温法研究了失活Fe-ZSM-5分子筛催化剂的烧炭动力学,得出了烧炭动力学方程,其中烧炭活化能为138.15kJ/mol,烧炭反应级数为7.2。分析结果表明,烧炭过程中的失重量变化率对烧炭速率影响极大,内扩散是烧炭反应的控制步骤。     

含油污泥基多孔炭材料的制备及其CO2吸附性能

含油污泥热解能实现危险固体废弃物的资源化利用,热解后的油、气可作为化工原料,热解焦因具有良好的孔隙结构可用作吸附材料。以烘干的含油污泥为原料,KOH为活化剂,在N2气氛下通过水平管式热解炉制备多孔炭材料,采用扫描电子显微镜、比表面积及孔隙分析仪等手段对活化温度为600 ℃、700 ℃以及800 ℃下炭材料的比表面积、孔隙结构及CO2吸附性能进行全面分析,系统研究并总结不同活化温度与酸洗条件对多孔炭材料物理结构和CO2吸附特性的影响规律。结果表明,粒径在0.074 mm以下经酸洗处理的油泥热解焦与KOH掺混加热到700 ℃制备出的炭材料CO2吸附性能最好,达到1.36 mmol/g。这种低成本、高效率的制备方法既能得到高吸附性能的多孔炭材料,又能充分利用油田生产过程中产生的危险固体废弃物,最大限度地实现环境保护,具有重要的现实意义。     

金属氧化物催化尿素与苯酚合成水杨酰胺

在反应釜中考察了几种金属氧化物催化尿素与苯酚反应合成水杨酰胺的活性,并对催化活性较高的ZnO和CaO的催化机理进行了探讨。实验结果表明,ZnO和CaO都具有较高的催化能力,这是因为两者都有利于尿素热分解形成活性中间体异氰酸。ZnO能与异氰酸配位使其活化,高效合成水杨酰胺;CaO能稳定苯酚中的苯氧负离子,高效地活化苯酚。ZnO是该合成反应均相催化剂的前体,CaO是该反应的多相催化剂。在相同反应条件下,ZnO的催化活性高于CaO。研究ZnO与CaO混合物的催化效果发现,二者的混合物能同时活化两个反应物从而起到协同作用,达到最佳的催化效果。以0.10 g ZnO和0.10 g CaO的混合物为催化剂,在反应温度240℃、反应时间12 h、尿素用量6 g、苯酚用量94 g的条件下,水杨酰胺的收率为54.3%。     

分子筛脱硫剂的制备及其吸附脱硫性能研究

利用铵盐离子交换的方法对NaY分子筛进行改性制备了HY型分子筛,HY型分子筛分别采用与硝酸铜溶液进行二次离子交换和浸渍法制得两种CuY型分子筛脱硫剂A和脱硫剂B。利用改性的Y型分子筛脱硫剂进行直馏柴油静态吸附脱硫实验,结果表明,HY型分子筛经过浸渍法和离子交换法两种改性方法制备的脱硫剂其脱硫效果又进一步增强,其中以硝酸铜溶液离子交换法制备的脱硫剂A脱硫效果最好,其脱硫率接近70％。     

凹凸棒土的改性及其对二甲苯异构体的吸附性能

采用酸化处理和十六烷基三甲基溴化铵对凹凸棒土进行改性,利用N₂吸附-脱附和FT-IR对所得凹土样品进行表征,并通过静态吸附实验研究了它们对二甲苯异构体的吸附行为,考察了初始质量分数、处理方式等对其吸附性能的影响。结果表明,凹土对二甲苯异构体的平衡吸附量随着异构体初始质量分数的增大而增大,相同条件下间二甲苯在凹土上的吸附量大于其他异构体;经过酸化处理和有机物改性后的凹土对二甲苯异构体的吸附性能优于原土,对间二甲苯的吸附量可达到74.06 mg/g。二甲苯异构体在凹凸棒土上的吸附符合Langmuir方程。     

MeAPO-11的合成及其在苯酚羟基化反应中的催化性能

 采用气相转移法合成了一系列杂原子磷铝分子筛MeAPO-11（Me为Cu、Fe、Zn、Mn）,并利用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、热重-差热分析（TG-DSC）、漫反射紫外-可见光谱(DR UV-Vis)和等离子发射光谱（ICP）对其进行了表征,同时考察了它们对苯酚羟基化反应的催化性能。结果表明,采用气相转移法合成的MeAPO-11分子筛具有较高的结晶度和稳定性,杂原子可以通过同晶取代Al进入分子筛骨架。CuAPO-11具有较高的苯酚羟基化反应催化活性;MnAPO-11催化苯酚羟基化反应中,邻苯二酚选择性较对苯二酚选择性高许多。