大连化物所研制乙烷与CO_2制乙烯催化剂

乙烷与ＣＯ2 反应可高转化率、高选择性制乙烯 ,是一个新催化反应 ,也是一条探索烯烃来源的重要途径。由于ＣＯ2 参与乙烷脱氢反应转化为ＣＯ ,可降低传统乙烷水蒸气裂解的反应温度 ,减少乙烷水蒸气裂解过程中的积炭 ,提高乙烷转化率和乙烯选择性。中国科学院大连化学物理研究所研制出Ｃｒ/Ｓｉ 2和Ｆｅ Ｍｎ/Ｓｉ两种催化反应性能较好的催化剂 ,得到乙烷转化率6 9%、乙烯选择性 93%、乙烯单程收率 5 7%的好结果 ,并显示出很好的催化反应稳定性。炼油厂催化裂化装置尾气中有一定量乙烷 ,可通过该方法制取乙烯。大连化物所研制乙烷与CO_2制…     

天然气中甲烷和乙烷直接转化制乙烯

天然气中的甲烷和乙烷可以同时在Ｎａ２ＷＯ４－Ｍｎ／ＳｉＯ２催化剂上得到活化生成乙烯。在甲烷转化率为２０％时，原料甲烷氧化偶联反应生成Ｃ２＋的选择性为～８０％，原料乙烷反应的转化率为～８５％，选择性为～７０％。     

锰系催化剂上湿天然气中乙烷氧化脱氢

在Ｍｎ２Ｏ３／ＳｉＯ２催化剂上,当总空速为２０００ｈ－１,ｎ（Ｃ２Ｈ６）／ｎ（Ｏ２）＝１,反应温度为７５０℃时,乙烷生成乙烯的收率达４５７６％;温度为８８０℃时,乙烯收率为６１４３％。添加水蒸汽可使催化剂活性稳定。根据该反应的宏观动力学研究,推出动力学方程为ｒＣ２Ｈ４＝ｋｐ２Ｃ２Ｈ６,并对反应机理进行了讨论。     

用二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯的研究

采用表面反应改性法制备了ＭｏＯ３－ＳｉＯ２表面复合物,用等体积浸渍法制备了ＭｏＯ３－ＳｉＯ２担载的Ｃｕ－Ｎｉ双金属催化剂,用ＩＲ、ＴＰＤ、ＴＰＳＲ和微反技术研究了ＣＯ２和ＣＨ３ＯＨ在催化剂表面上的化学吸附与反应性能。结果表明,Ｃｕ－Ｎｉ／ＭｏＯ３－ＳｉＯ２催化剂对ＣＯ２和ＣＨ３ＯＨ反应具有良好的催化反应活性,ＣＯ２和ＣＨ３ＯＨ在催化剂表面上的反应产物主要为碳酸二甲酯（ＤＭＣ）、ＣＨ２Ｏ、ＣＯ和Ｈ２     

ABO_3钙钛矿复合氧化物催化剂上甲烷和乙烷选择氧化制乙烯

研究了钙钛矿复合氧化物ＣａＴｉｌ－ ｘＬｉｘＯ３ － δ催化剂用于炼厂干气中甲烷和乙烷选择氧化制乙烯的催化性能。通过加入ＭｎＣＯ３ 和负载Ｐｔ 改善催化性能,并考察了空速和催化剂装填量的影响。结果表明ＣａＴｉ０－８Ｌｉ ０－２Ｏ３ － δ中加入质量分数为３０ ％ 的ＭｎＣＯ３ ,在７７５ ℃甲烷和乙烷的转化率略有增加的同时乙烯的选择性增加１０ ％ 以上,乙烯收率可达５５ ％ 。３０ ％ ＭｎＣＯ３／ＣａＴｉ０－８Ｌｉ０－２Ｏ３ － δ催化剂再负载质量分数为０－２ ％ 的Ｐｔ 可进一步提高乙烯选择性,最佳乙烯收率可达６３ ％ 。单纯甲烷氧化偶联和单纯乙烷氧化脱氢试验表明,ＭｎＣＯ３ 的加入可以提高甲烷氧化偶联反应中甲烷的转化率和乙烷氧化脱氢反应中乙烯的选择性。     

甲烷和乙烷共同转化制乙烯的研究

甲烷和乙烷可以同时在Ｗ－Ｍｎ／ＳｉＯ２催化剂上得到活化生成乙烯。原料乙烷和甲烷体积比在０．１１～０．２５的范围内，当甲烷转化率为２０％左右时，共进料反应产物中乙烯体积浓度为８％～１２％，达到炼油厂催化裂化干气中乙烯的浓度。     

乙烷氧化裂解制乙烯

】乙烷氧化裂解制乙烯与传统的热裂解制乙烯相比,变吸热反应为放热反应,降低了能耗。乙烷氧化裂解制乙烯适宜的反应条件为：温度８００ ～８５０ ℃;原料气停留时间１－０ ～１－５ ｓ ;ｎ（Ｃ２ Ｈ６）／ ｎ（Ｏ２） ＝ ２ ;惰性气体摩尔分数为５０ ％～７０ ％ ;乙烷转化率可达９３－６ ％ ,乙烯选择性为６２－６ ％ ,乙烯收率达５８－６ ％ 。     

在K－Fe－MnO／Silicalite－2催化剂上合成气转化为低碳烯烃的研究Ⅱ．MnO助剂的作用

在Ｓｉｌｉｃａｌｉｔｅ－２分子筛担载的Ｋ－Ｆｅ／Ｓｉ－２催化剂体系中添加ＭｎＯ助剂，可明显提高ＣＯ／Ｈ２转化为低碳烯烃的选择性及催化活性。ＭｎＯ助剂能促进Ｋ－Ｆｅ／Ｓｉ－２催化剂中铁的还原，增加催化剂表面活性中心位，从而提高催化剂对ＣＯ的吸附容量，提高催化剂活性；ＭｎＯ助剂能抑制催化剂表面乙烯、丙烯加氢反应，从而有利于提高低碳烯烃选择性。     

在K—Fe—MnO／Silicalite—2催化剂上合成气转化为低碳烯…

在Ｓｉｌｉｃａｌｉｔｅ－２分子筛担载的Ｋ－Ｆｅ／Ｓｉ－２催化剂体系中添加ＭｎＯ助剂，可明显提高ＣＯ／Ｈ２转化为低碳烯烃的选择性及催化活性，ＭｎＯ助剂能促进Ｋ－Ｆｅ／Ｓｉ－２催化剂中铁的还原，增加催化剂表面活性中心位，从而提高催化剂对ＣＯ的吸附容量，提高催化剂活性；ＭｎＯ助剂能抑制化剂表面乙烯，丙烯加氢反应，从而有利于提高低碳烯烃选择性。     

硅铝比对水热处理后改性ZSM-5催化裂化性能的影响

以ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３＝２５、３８、４６的ＮａＺＳＭ－５为原料，用ＨＣｌ、ＮＨ４Ｃｌ、ＬａＣｌ３进行改性，并对改性样品进行水热处理（７３０℃、５ｈ、１００％水蒸气）。采用正十六烷裂解反应考察改性样品水热处理后催化性能的差异。结果表明，对硅铝比（ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３）相同的ＮａＺＳＭ－５，经ＮＨ４Ｃｌ交换得到的ＨＺＳＭ－５（Ｎ），其活性均高于ＨＣｌ交换的ＨＺＳＭ－５。ＨＺＳＭ－５（Ｎ）的活性以原料ＮａＺＳＭ－５中的ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３排序为：ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３＝４６＞ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３＝２５＞ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３＝３８。ＨＺＳＭ－５的活性以原料ＮａＺＳＭ－５中的ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３排序为：ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３＝４６＞ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３＝３８＞ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３＝２５。对ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３＝２５、２８的ＨＺＳＭ－５（Ｎ）经ＬａＣｌ３改性后活性提高，对ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３＝４６的ＨＺＳＭ－５（Ｎ）经ＬａＣｌ３改性后活性不变，但气体选择性下降，汽油选择性提高。