基于光化学锂同位素分离条件的同位素比率测量

从光化学锂同位素分离实验研究的需求出发,基于其分离条件,提出了一种测量锂同位素比率的方法。该方法利用锂原子蒸气对探测光吸收峰的峰值来计算锂的同位素比率,避开了测量原子密度时所需的吸收信号频率定标与光强随频率变化积分中积分限的选择问题。该方法还根据锂同位素吸收谱的特殊性采用具有较强吸收效应的⁶Li的D₂线对应的吸收峰峰值,可在原子蒸气中⁶Li含量较低时提高对比率的测量精度。设计并搭建了实验装置,对该方法进行了测试。同一条件下所测得的同位素比率相对标准偏差小于1%,表明该方法对光化学分离方法中锂同位素比率相对变化是敏感的。这意味着该方法可作为以原子蒸气为分离介质的激光锂同位素分离研究的诊断手段。     

TBP—煤油体系中U（Ⅵ）的光化学还原以及在铀,钚分离上的应用

文章研究了30%TBP-煤油体系中U(VI)的光化学还原以及有机相中HNO_2含量、温度对光化学过程的影响,并测定了光化学反应后有机相对铀的保留量以及对裂片元素~(95)Zr-~(95)Nb,~(103)Ru和~(153)Gd的萃取性能的影响。按照Purex过程1 B柱工艺进行了光化学还原反萃分离钚的单级试验。结果表明,铀、钚分离效果是满意的,光化学反应对铀在有机相中的保留和对裂片元素的净化没有明显影响。     

液态N2O4调价装置的研究

乏燃料后处理先进二循环流程在铀钚分离及钚的纯化过程中使用的二甲基羟胺（DMHAN）一甲基肼（MMH）是一种首次应用的无盐还原体系，为将Purex流程U／Pu分离阶段中得到的Pu（Ⅲ）氧化为Pu（Ⅳ），首先需将1BP中的还原剂N，N一二甲基羟胺和单甲基肼氧化破坏。     

液态N2O4用于Pu的调价

核燃料后处理先进二循环流程在铀钚分离及钚的纯化过程中使用的二甲基羟胺（DMHAN）-甲基肼（MMH）是一首次应用的无盐还原体系。为将Purex流程U／Pu分离阶段中得到的Pu（Ⅲ）氧化为Pu（Ⅳ），首先需将1BP槽中的还原剂N，N-二甲基羟胺和单甲基肼氧化破坏。此先进流程的主要目标之一是减少后处理过程中产生的固体废物。     

高速逆流色谱法分离镧系和锕系元素的研究进展

在放射化学领域,镧系和锕系元素分离一直是研究热点之一。为实现燃耗分析,需要对溶解液中的镧系和锕系元素进行多组分的系统分离。常用的高压液相色谱法等由于处理量较小,无法满足分离要求。而液液萃取法具有较高的处理量,分离效率却较低。高速逆流色谱法(HSCCC)是一种新型的不需要固体载体的分离方法,它结合了液液萃取和分配色谱两者优点,已被广泛应用于生物活性物质的分离。其独特的优点在放化领域也引起了研究者们的注意。为此,本文介绍了高速逆流色谱的基本结构与原理特点,并就高速逆流色谱在镧系和锕系元素分离中的研究进展进行了综述,展望其在放化领域的应用前景。     

从高放废液中分离锕系元素流程进展

本文评述了从高放废液中分离锕系元素的流程 ,简要讨论了世界上可能有应用前景的TRUEX、DIAMEX、DIDPA和TRPO流程 ,以及相关的An(Ⅲ ) Ln(Ⅲ )分离流程。     

亚硝气用于1BP料液的调价

由1BP料液制备2AF料液的过程中需要氧化去除1BP中还原剂,同时将Pu(Ⅲ)氧化至Pu(Ⅳ)。以气液并流模式在玻璃填料柱中研究了亚硝气对模拟1BP料液中还原剂的氧化情形,考察了亚硝气用量、料液停留时间、HNO_3浓度和温度对模拟1BP料液中还原剂氧化率的影响。结果表明:25℃时,在羟胺、肼浓度均约为0.08mol/L,c(HNO_3)=1.5mol/L、ρ_0(U(Ⅳ))=1.26g/L、Pu(Ⅲ)(以Fe(Ⅱ)代替)质量浓度为8.76g/L的1BP料液中,当N_2O_4液体为还原剂总量的1.2倍(摩尔比)、停留时间为3min时,1BP料液中还原剂的氧化率达到99.9%以上,Pu(Ⅲ)的氧化率在99.9%以上。     

核燃料中添加锕系元素对反应堆的影响

文章的主要目的是研究核燃料中添加MA后对不同堆型的影响以及各种堆型嬗变MA的可行性.本文采用MCNP4C程序进行模拟,结果显示核燃料中添加MA后对不同的堆型产生不同程度的影响,相对于快堆而言,热堆的反应性、中子通量以及中子能谱受MA的影响很大.研究表明快堆和高通量热中子堆在嬗变MA核素方面具有很高的研究价值.     

大直径UO_2球球形度与尺寸的控制方法

在溶胶凝胶法制备尺寸范围为2~3 mm、球形度≤1.10的大直径UO2球过程中,对影响UO2球的球形度以及球尺寸的因素进行了试验研究,其中影响UO2球的球形度的因素包括胶凝介质、表面活性剂、胶凝温度和溶胶密度;影响UO2球尺寸的因素包括分散头与载带流液面间的距离、载带流流量及流动稳定性和溶胶流量。最终确立了最佳工艺参数,经过试验验证,制得UO2球尺寸在2~3 mm范围内合格率达到93%以上,球形度小于1.1的比例平均达到89%以上,满足球型反应堆UO2技术要求。     

多孔金属膦酸盐及其在轻锕系元素分离领域的应用北大核心CSCD

轻锕系元素的分离在核工业、环境放射化学、核取证等领域均具有举足轻重的地位。固相萃取法是分离轻锕系元素的主要方法之一,其核心在于选择吸附性能优异且物化稳定性优良的吸附剂。多孔金属膦酸盐是由金属中心和有机膦酸配体结合形成的一类无机-有机杂化材料,它们不仅具备比表面积高、活性位点丰富、物化稳定性好等优点,而且膦酸基团对轻锕系元素优异的结合能力赋予其良好的吸附性能,因此有望用作轻锕系元素的吸附剂。本文综述了多孔金属膦酸盐的合成途径与结构,重点关注了此类材料在轻锕系元素分离领域的应用进展,包括金属膦酸盐对轻锕系元素的吸附性能、吸附机理、材料稳定性与实用化处理方法等方面,并对该领域的发展进行了展望。     

乏燃料后处理湿法工艺技术基础研究发展现状

为了保持核能可持续发展,必须相应发展乏燃料后处理技术,以实施快堆闭合核燃料循环。湿法后处理工艺仍以PUREX流程为基础,从乏燃料元件首端处理工艺、萃取工艺的简化和无盐调价等方面开展相应的研究。同时随着动力堆乏燃料元件燃耗的增加,Np、Pu以及高产额裂变产物元素Ru、Tc、Zr等在水法后处理工艺中的行为及形态等影响日趋凸显。本文针对上述问题进行了论述,并提出了相应的研究重点。     

添加微量元素制备大晶粒UO_2芯块

介绍了添加微量元素制备大晶粒UO2芯块的研究情况。添加的三种微量元素是:普通级Al2O3／SiO2、纳米级Al2O3／SiO2和Cr2O3。得出了阶段性的结论:添加这三种微量元素均促进UO2芯块晶粒的增加。控制适当的添加量,其性能完全满足现有的技术条件。     

Np在Np-水-膨润土平衡体系中的形态及价态分布

采用批式法和溶剂萃取法,研究了Np在Np-水-膨润土平衡体系中的形态及价态分布以及pH值对形态及价态分布的影响。结果表明：在Np-水-膨润土平衡体系中,水相中的Np全部为Np(Ⅴ),固相中的Np为Np（Ⅳ）、Np(Ⅴ);pH=8~9时,随着pH值的升高,固相中Np的比例升高,pH＞9时,固相中Np的比例降低;随着CO^2-₃浓度的升高,固相中Np的比例降低。PHREEQCI计算结果表明：pH＜9时,Np在水相中的主要形态为NpO⁺₂,pH＞9时NpO₂OH逐渐成为Np在水相中的主要形态;在高CO^2-₃浓度条件下,NpO₂（CO₃）^3-₂、NpO₂（CO₃）^5-₃是Np在水相中的主要形态;pH值对Np在水相和固相中的价态分布无影响。     

Photochemical Reactions of Uranium(VI) in Aqueous Phosphoric Acid Solutions

Photochemical reactions of U(VI) ion with halogen and pseudohalogen anions. I^?, Br^?, Cl^? and NCS^?, were studied in aqueous phosphoric acid solutions under irradiation of nitrogen laser. The formation of U(IV) was observed in the reactions with I^?, Br^? and NCS^?, but not with CI^?. The yield of U(IV) increased in the order Br^?<NCS^?<I^?. This order was the same as the quenching rate constants of the excited U (VI) ion with these anions, but the reverse of their standard redox potentials. These facts are consistent with the electron transfer mechanism between excited U (VI) and these anions. The rates of the formation of U (IV) in the presence of Br^? were measured by the spectrophotometric method. It was found that the rate equation was first order in both U (VI) and Br^?. The results were reasonably interpreted by a series of reaction processes involving U(V) and Br radical. The photo-oxidation of tris(1, 10-phenanthroline)-Fe (II) ion by U (VI) was also studied in the same procedures. Based on the rate law, we proposed a one-electron transfer mechanism involving U(V) as an intermediate.     

环境样品中锕系核素的快速分析方法及辐射防护应用

介绍了国内外锕系核素快速化学分析方法的研究进展, 包括对样品的化学预处理、常用的分离纯化方法及对各种测量技术的简要概述, 以及这些方法在辐射防护领域如内照射剂量评估、核应急分析、环境放射性监测与调查、核反恐等研究和实践中的应用。     

原子激发光化学同位素分离理论计算

简要介绍了原子激发光化学同位素分离方法的基本原理,应用速率方程建立了双能级原子在激光作用下与气体分子相互作用的数学模型,并利用该模型进行了模拟计算。在分析了该方法的选择性之后,重点讨论了激光功率和激光中心频率对分离效果的影响。结果表明,原子光化学分离方法具有很高的分离选择性;不同同位素原子在反应腔内的消耗速率差异很大,当采用单光子失谐激发时,随着失谐量绝对值的增大,浓缩系数先增大后减小。     

离子液体在镧系锕系元素萃取分离应用中的理论计算研究进展北大核心CSCD

离子液体在核燃料后处理萃取分离过程中被认为具有一定的应用前景。常规的萃取剂在离子液体中展现出比传统溶剂体系更优异的萃取分离性能,因此离子液体自身在其中的角色和作用值得研究。本论文综述了以分子动力学模拟和量子化学计算方法研究离子液体体系萃取分离镧系锕系元素的相关研究工作,重点关注金属离子和金属配合物在离子液体中与离子液体阴阳离子之间的相互作用。     

Al_2O_3纯化闪烁液过程中的放射性污染

Al_2O_3可用于纯化闪烁液,但在纯化过程中有可能引入放射性污染。本工作对Al_2O_3纯化闪烁液过程中氡及Al_2O_3本身放射性对闪烁液的污染问题进行了研究。研究结果表明:通过Al_2O_3与闪烁液的混合澄清实验,发现若有细小Al_2O_3颗粒悬浮于闪烁液中会对闪烁液产生污染。但经过滤实验,发现过滤纯化闪烁液过程中的放射性污染主要来源于环境空气中氡的溶解,Al_2O_3过滤柱能阻挡绝大部分Al_2O_3中的放射性核素随着极细颗粒进入闪烁液。排除氡的影响后,在标准偏差范围内,未过滤与经Al_2O_3过滤后的闪烁液的放射性计数率无明显变化,说明Al_2O_3样品中的放射性对闪烁液的影响已低于液闪的探测灵敏度。