用于加速器质谱测量的长寿命核素182Hf标准样品的制备

介绍了用于加速器质谱(AMS)测量的182Hf标准样品的研制过程.主要包括四个步骤:1、放射性核素的人工合成;2、同位素比值的准确测定;3、标准样品的稀释;4、AMS测量样品HfF4的制备.目前,合成标样的起始同位素比182Hf/180Hf的TIMS测定结果为(2.33±.07)×10-6,并研制出了一系列标准样品,182Hf/180f的比值从10-6到10-13,并且给出了不同比值标准样品的不确定度.     

~(182)Hf的AMS测量研究

182Hf是一长寿命放射性核素,其半衰期约为9×106a。测量环境样品中的182Hf对核天体物理学的研究具有重要的意义。AMS作为一超高灵敏核分析技术,可以测量样品中极其微量的182Hf。本工作研究了HfF4样品的制备以及去钨流程,并在中国原子能科学研究院HI-13串列加速器AMS装置上对182     

ABS测量中HfF4与Ag的混合比例对引出^180HfF5ˉ束流大小的影响

加速器质谱（AMS）测量某些核素时，为了提高样品的导热性和导电性，需在样品中掺入一定量的某种导电介质。在对^182Hf的AMS测量研究中，我们一般在所测样品中掺入高纯银粉作为导电介质。由于引出^180HfF5ˉ的束流大小随着HfF4和银粉的不同混合比例而变化，     

AMS测量用HfF4样品的干法制备

在HfF4样品的测量中，样品中氧含量越高，HfF5负离子的引出束流则越小。而且如果样品中含有氧，则易形成类似WF4^18OH^-的离子引出形式，起不到压低W的作用。因此，要求将样品制成纯的HfF4形式，并尽可能降低样品中氧的含量。通常制取氟化物时采用液相反应（称之为“湿法”），“湿法”制备遇到的主要问题是氟化物中的氧含量高。     

69 ^36Cl AMS标准样品的研制

^182Hf在待测样品中的含量一般很低。加速器质谱（AMS）是实现其高灵敏测量的有效方法，因AMS是一种相对测量方法，需要制备标准样品。W、Ta严重干扰^182Hf的AMS测量，可采用阴离子交换法消除标准样品制备过程中W、Ta的干扰。具体方法如下。     

钨在树脂上的吸附行为研究

某些样品中182Hf的含量测量至关重要。182Hf半衰期为9×106a,由两次180Hf(n,γ)反应产生,生成含量极低,对它的分析必须采用AMS。对182Hf进行AMS分析之前,必须以很高的去污因子对钨进行去污,以消除同量异位素182W的干扰。借鉴前人的研究成果,本工作采用离子交换法进行分离。应用     

~(182)W(n,n′α)~(178)Hf~(m2)反应截面研究

对当前有关182W(n,n′α)178Hfm2反应截面的实验测量值和理论计算值相差100倍这一分歧进行了样品成分活化分析和仔细的理论分析。所得结果排除了实验所用样品存在Hf杂质影响这一推论。理论和实验值的分歧依然存在,可能原因是现有的理论计算程序还不能对高角动量激发态进行很好的理论预言     

Sorption Behaviour of W on Ion Exchangers

The half-life of 182Hf is long (T1/2=9×106 a) and the content of 182Hf is very low,accelerator mass spectrometry(AMS) must be used to detect it. However,the stable isobar 182W is a main interference for the AMS measurement of 182Hf. Therefore,the researc…     

加速器质谱测量用HfF4样品的制备研究

研究了用于加速器质谱(AMS)测量的HfF4样品的制备方法.通过分离纯化流程和HfF4的制备流程,将HfO2样品制成符合加速器质谱测量用的HfF4.流程去杂质能力很强,特别是对钨的去污,样品基本满足测量要求.全流程产额约为70%,对钨的去污系数约为106.     

胺类萃取剂高效分离Hf(Ⅳ)与W(Ⅵ)的方法研究

针对某些环境样品中182Hf的加速器质谱(AMS)分析,以N1923和TOA为萃取剂,研究了不同无机酸、酸浓度、络合剂浓度、萃取剂浓度、稀释剂类型等因素对Hf(Ⅳ)与W(Ⅵ)萃取行为的影响,建立了胺类萃取体系分离Hf(Ⅳ)与W(Ⅵ)的方法。该法对Hf(Ⅳ)的回收率大于90%,对毫克量级W(Ⅵ)的去污因子为4.4×107。     

182Hf的AMS测量技术研究

为实现对¹⁸²Hf岩石样品的AMS精确测量,基于HI-13串列加速器对测量技术和方法等进行了系统的改进,主要包括：¹⁸²Hf空白样品的制备、偏置束流的同时监测技术、加速器系统稳定性检验、交替测量方案的实施、¹⁸²W扣除方法的改进、模拟样品测量检验、岩石样品测量检验及测量结果可信度检验等。实验结果表明,对于1×10^-10(¹⁸²Hf/¹⁸⁰Hf)水平的模拟样品,测量结果的相对不确定度约为12%,基本达到岩石样品的测量要求。岩石样品的测量不确定度较大,主要原因是岩石样品中W的含量较高。     

∑HfF（5,-） current monitoring with off-axis Faraday cup in AMS measurement of ^（182）Hf at CIAE

In order to reduce the systematic uncertainties caused by the sequential injection in AMS measurement of ¹⁸²Hf,a technique for instantaneous monitoring of off-axis∑HfF₅^- current was developed in the AMS laboratory at China Institute of Atomic Energy（CIAE）.The stability and reliability of this method have been experimentally verified.As a result,the accuracy for AMS measurement of¹⁸²Hf was significantly improved.     

从核结构的有序性理解180，182Hf核形状演化

对于发生在同1个原子核中的从一种高激发模式向着低激发模式演化的物理图像,给出了一种新的理解：被布居到高角动量态的高有序激发核,以E2跃迁的方式先行退耦到转晕带,再退耦到共存区(或临界点)时释放了有序的结构能,诱发价核子对耦合强度改变,重新组合出低有序的激发模式基准态,实现了基准态结构的过渡;从微观上看,这是一种既温和而又平稳的转变。这种共存区(或临界点)在不同核素中位置的改变,就是研究基态量子相变的理论基础。文章阐述了连续发生两次这类相变的可能,并以180,182Hf核为例作了深入探讨。     

~(175)Hf的半衰期测量

~(175)Hf现有的半衰期数据偏少且分歧较大,对核参数的准确使用不利。本实验通过加速器质子束流轰击~(175)Lu,并使用HDEHP萃淋树脂进行离子交换,得到无载体无~(181)Hf干扰的高纯度~(175)Hf液体测量源,对其中的杂质~(65)Zn与~(56)Co的去污因子分别为5.2×10~3与2.3×10~3;引入一固定位置的监督源~(137)Cs与~(175)Hf进行了40d的连续测量,对343keV以及661keVγ射线计数率的比值关于测量时间进行线性拟合,得到~(175)Hf的半衰期为(70.73±0.25)d,并对测量结果进行了相关检验。     

~(176)Hf(n,2n)~(175)Hf反应截面测量

采用相对测量技术,以活化法对13.4～14.8MeV范围内的176Hf(n,2n)175Hf反应截面进行了测量。样品固定在距离D-T中子源20cm处的圆环的不同位置上进行中子辐照,采用93Nb(n,2n)92Nbm作为监测反应,活化产物采用高纯锗探测器进行了测量,所得14MeV附近的176Hf(n,2n)175Hf反应截面实验值为(2100±85)mb,对实验结果与公开文献值和ENDF/B6.8评价库数据进行了比对。     

AMS-14C样品制备系统的研制及其性能研究

为了开展加速器质谱仪（accelerator mass spectrometry, AMS）在¹⁴C测量方面的研究,研制了可采用锌法、氢法、氢化钛法制备¹⁴C样品的装置,该制样系统以石英玻璃为主要结构材料,分为以下三个单元：系统真空维护单元、CO₂纯化单元和CO₂还原单元。为验证此装置的可靠性,进行了系列 ¹⁴C样品的制备实验,得到的石墨产率基本达到80%,同时对商业碳粉、树木的含碳量与实验过程中测量区域对应的CO₂量进行了线性拟合,结果呈现明显的线性关系。对一批标准样品和本底样品进行AMS测试,结果显示每个样品¹²C^-的引出束流均大于20 μA,系列空白样品的测量结果表明,¹⁴C/¹²C丰度比平均值为1.061×10^-15,样品制备系统稳定且在制样过程中引入的碳污染较小,符合制样要求,现代木头样品的AMS绝对测量值为（9.13±0.05)×10^-13,与预期值~9.0×10^-13相符合。上述结果表明,该系统结构紧凑,能避免相互污染,高效且便于操作,满足AMS对¹⁴C样品的测试要求。     

Development of a fraction collector for coupling gas chromatography with an AMS facility

It has been shown that microscale ¹⁴C measurements are possible by using a gas handling system and a gas ion source [T. Uhl, W. Kretschmer, W. Luppold, A. Scharf, AMS measurements from microgram to milligram, Nucl. Instr. and Meth. (2005) 474 (240th ed.), T. Uhl, W. Luppold, A. Rottenbach, A. Scharf, K. Kritzler, W. Kretschmer, Development of an automatic gas handling system for microscale AMS (¹⁴C) measurements, Nucl. Instr. and Meth. (2007) 303 (259th ed.)]. In Erlangen a gas handling system was especially developed for environmental and biomedical investigations. For the separation of the compound of interest a standard gas chromatograph (GC) is used. To minimize the sample contamination and sample loss we have designed a fraction collector that connects a GC and an elemental analyzer (EA) directly. The selected compound is combusted in the EA and the resulting CO₂ is then transferred into the gas handling system for AMS measurements. From the beginning of GC preparation up to the AMS measurement the sample is in a closed line. All operations are fully automated, so no manual operations are necessary. This guarantees high cleanness and maximum sample yield. Preliminary measurements are done using modern and old ethyl alcohol (from fermentation and of petrochemical origin, respectively). The results are consistent with their expected values although cross contamination and background signal increased as the sample mass was decreased.     

岩石样品中铪的无载体分离

本工作从岩石样品的溶解出发,考察了N-苯甲酰-N-苯基羟胺对铪的萃取以及阴阳离子树脂对铪的分离效果,以同位素¹⁸¹Hf为示踪剂,结合γ谱测量技术对这些过程进行了表征。初步建立了10 g岩石样品的混合溶样（先碱熔再酸溶）方法,建立了以萃取和阴阳离子交换为分离手段的铪的无载体分离纯化流程,并对各步流程的放化回收率进行了测定。溶样过程的放化回收率约为94％,分离流程的化学回收率约为52％。     

Nuclear Data Sheets for A=182

Nuclear spectroscopic information for known nuclides of mass number 182 (Lu,Hf,Ta,W,Re,Os,Ir,Pt,Au,Hg, Tl,Pb) with Z=71 to 82 and N=111 to 100 have been evaluated and presented together with adopted energies and Jπ of levels in these nuclei. No excited state data are yet available for ¹⁸²Lu, while only limited structure information is available for ¹⁸²Pb and ¹⁸²Tl. Rotational band structures are known for ¹⁸²Hg and ¹⁸²Au but spin-parity assignments remain largely tentative. The decays of ¹⁸²Lu, ¹⁸²Hg, ¹⁸²Au and ¹⁸²Tl are not well established. The ¹⁸²Hf isotope is of geophysical and astrophysical interest. This evaluation supersedes previous full evaluations of A=182 published by 1988Fi05 and 1975Sc13, and a selected (mainly high-spin) update of A=182 published by 1995Si04.