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采用回流法合成了氧化锰八面体分子筛(K-OMS-2),采用浸渍法制备了不同Ce含量的八面体分子筛(Ce-OMS-2)催化剂,并将其用于甲苯气相氧化制苯甲醛反应;考察了Ce含量、反应温度、空速、n(空气)∶n(甲苯)对催化剂活性的影响;用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、O2程序升温脱附方法对催化剂的结构进行了表征。实验结果表明,以Ce质量分数为46.0%的Ce-OMS-2为催化剂,在反应温度723K、空速2 400h-1、n(空气)∶n(甲苯)=4.2的条件下,甲苯的转化率为14.0%,苯甲醛的选择性达85.0%,苯甲醛收率为12.0%。表征结果显示,所制备的催化剂具有结晶良好的八面体分子筛结构,且Ce-OMS-2催化剂中存在Mn3O4,CeO2,CexMn1-xO2-y物相,Ce3+/Ce4+间的氧化还原循环给活性中心Mn提供晶格氧,改善了活性中心的电子传递,提高了甲苯的转化率和苯甲醛的选择性。 相似文献
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介绍了近年来有关气相氧化甲苯制苯甲醛反应催化剂的研究进展,指出钒基或钼基的多组分氧化物体系是该反应最有前途的催化剂之一. 相似文献
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甲苯选择氧化制苯甲醛 总被引:14,自引:3,他引:11
甲苯选择氧化制苯甲醛葛欣,张惠良(南京大学化学系,南京210008)关键词 苯甲醛,甲苯,氧化1引言在食品、医药及日用化工产品等生产中,需要大量的苯甲醛。多年来,苯甲醛的来源主要是甲苯的氯化水解和液相氧化,但存在着设备腐蚀严重、产物纯度低、工艺复杂等... 相似文献
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甲苯选择性氧化制苯甲醛的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了甲苯在V-Ag系催化剂上选择性氧化制苯甲醛的反应,结果表明,当V:Ag=1:1(mol比)时,苯甲醛的选择性及收率都较高。若在催化剂中添加第三组分Ni,当V:Ag:Ni=2:2:1.5(mol比)时,苯甲醛的选择性为45.05%,收率为9.0%。若分别添加第四组分Cr或Mg,苯甲醛收率降低,但其选择性较高。 相似文献
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以介孔分子筛SBA-15为载体,采用后负载法制备出催化剂V-SBA-15,并以双氧水为氧化剂,丙酮为溶剂,对V-SBA-15催化氧化苯乙烯制苯甲醛的工艺条件进行了研究。结果表明,当钒负载量低于15%时,V-SBA-15仍保持了SBA-15高度有序的二维六方结构,具有较大的比表面积和孔体积;在V-SBA-15的钒负载量为10%,n(苯乙烯):n(双氧水):n(丙酮)为1:3:2,反应温度为70℃,反应时间为6 h的最优条件下,苯乙烯转化率为65.62%,苯甲醛选择性为81.21%,苯甲醛收率为53.29%。 相似文献
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甲苯氧化甲基化制苯乙烯新型催化剂的开发 总被引:1,自引:0,他引:1
采用共沉淀和浸渍法,制备了一系列双碱金属促进的双碱土金属氧化物催化剂,发现其在甲苯氧化甲基化制苯乙烯反应中表现出优异的性能。特别是Na+-K+/MgO-CaO(5:5:45:45mol%),在反应温度750℃,空速14000ml/g·h,原料气配比CH4:O2:C7H8:N2=11.2:2.1:1:10.4时,可实现C8(苯乙烯和乙苯)单程收率23.3%。60h的寿命试验表明,该催化剂具有良好的稳定性。 相似文献
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甲苯气相选择性氧化制苯甲醛的研究进展 总被引:1,自引:1,他引:0
综述了近年来甲苯气相选择性氧化制苯甲醛反应的研究进展,重点对负载型钒氧化物、钒基复合氧化物、含钒分子筛、钼基复合氧化物和其他金属元素复合氧化物等各类催化剂进行了评述,认为催化性能和稳定性较好的含钒或钼的多组分复合氧化物催化剂应为今后的研究重点;同时对反应机理进行了讨论,认为氧化物催化剂表面的亲核氧物种有利于甲苯选择性氧化生成苯甲醛,而亲电氧物种则使甲苯完全氧化生成碳氧化物。此外,值得关注的是将膜反应器应用于甲苯气相选择性氧化制苯甲醛的反应,可打破反应平衡限制,提高甲苯转化率。 相似文献
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制备了一系列碘改性的介孔复合氧化物催化剂,利用XRD、N2吸脱附、TEM、H2-TPR和元素分析等手段对其进行了表征,并以O.2为氧化剂,考察其在甲苯选择性氧化合成苯甲醛反应中的催化性能。结果表明:所制备的碘改性的介孔复合氧化物催化剂具有良好的介孔结构;其元素组成显著影响其催化性能;以乙腈为溶剂,甲苯(0.1 mol)与O.2(1.0 MPa)在I/CuMgAlO催化剂0.2 g、120 ℃下反应6 h后,甲苯转化率最高可达33.7%,苯甲醛选择性为98.5%。I/CuMgAlO催化剂可重复使用多次。 相似文献
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Cu-OMS-2催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯 总被引:1,自引:0,他引:1
采用固态离子交换法制备了Cu-OMS-2催化剂,并通过XRD,SEM,XPS对催化剂进行了表征,将其用于甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应,分析了催化剂的物相和形貌对其催化活性的影响。实验结果表明,Cu-OMS-2催化剂对合成DMC有较好的催化性能,其原因是:(1)CuCl以薄片形式均匀堆积排列分布在载体表面,有利于反应物的吸附;(2)催化剂中Cu2+和Cu+以合适的比例存在时有利于DMC的合成。采用CuCl负载量(质量分数)为25%、500℃下焙烧5h制备的Cu-OMS-2催化剂,在优化的反应条件下,DMC的收率达84.6%。 相似文献
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KOAc/NaY催化合成邻甲基苯甲醚 总被引:2,自引:2,他引:0
以KOA c/NaY为催化剂,在连续流动固定床反应器内,邻甲基苯酚(OC)与碳酸二甲酯(DMC)经过气固相催化反应合成了邻甲基苯甲醚(OM)。考察了内、外扩散对KOA c/NaY催化剂活性的影响。实验结果表明,当气流线速度大于30cm/m in时可消除外扩散对合成反应的影响;当KOA c/NaY催化剂的平均粒径在0.30~0.75mm(20~80目的颗粒)时能消除内扩散对合成反应的影响。在消除内、外扩散效应后,还考察了反应温度、原料配比、空速对合成反应的影响,得到较佳的反应条件:催化剂5mL,反应温度548K,反应压力0.6M Pa,空速0.6h-1,n(DMC)∶n(OC)=1,在线评价时间7h。在此条件下,OC的转化率高达85.7%,OM的选择性大于99%。 相似文献
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采用溶胶-凝胶法合成了尖晶石型铁酸锶,利用苯乙烯选择性氧化为探针反应,对其进行了催化活性评价,结果表明,金属原子数的最佳配比为n(Fe):n(Sr)= 2:1,催化活性最高。通过XRD检测,铁酸锶的最佳焙烧温度为973K,揭示了铁酸锶的内部结构和规律性。在常压和催化剂用量0.5g的前提下,最佳反应条件:n(H2O2):n(Styrene)=1:1;反应温度343 K;反应时间9h;苯甲醛的选择性达到了65.7%,收率为34.3%。该工艺路线拥有反应条件温和,产物性能优异等优点,为开拓其应用提供了实验数据和科学依据。 相似文献
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