挂镀法制备镍-63放射源工艺研究

为了解决传统电沉积工艺制备镍-63放射源过程中出现的效率低、装置复杂等问题。以氯化镍(Ni-63)为原料,以镍为衬底,结合挂镀工艺开发了一套高效制备镍-63放射源的工艺。研究电镀液的pH、电镀温度、电镀时间、电镀电流密度对镍-63放射源产品质量的影响。在氯化镍(Ni-63)浓度为7 g/L,pH为1～3、电镀温度为常温、电镀时间为180 s、电流密度为6.5 mA/cm²的条件下,制备镍-63放射源。结果表明,该工艺与传统的电沉积工艺相比,摆脱电镀槽设计的限制,克服传统电沉积工艺中电镀器具设计复杂的缺点,可以灵活的设计放射源活性区的形状,解决了生产过程需要频繁拆卸电镀器具的问题,同时提升了生产效率。     

磁流体动力学电沉积法制备241Am α放射源

针对目前核电站安全运行实时监测中对高分辨率²⁴¹Am作为稳峰源的需求,建立了一种高分辨率α放射源制备方法--磁流体动力学电沉积法,并设计了磁流体动力学电沉积法制备放射源的装置和流程。以²⁴¹Am为研究对象,对磁流体动力学电沉积法制备放射源的工艺条件进行了优化选择：在沉积槽单侧施加磁场使沉积源片中心处的磁感应强度B=0.193 T、(NH₄)₂SO₄电解液浓度0.5 mol/L、电流密度180 mA/cm²、沉积液pH=2.0～2.5、电极间距5 mm、沉积时间1 h。结果显示,²⁴¹Am可定量沉积在不锈钢阴极源片上,沉积效率近100%,且所制源的能量分辨率较不加磁场时提高了15.0%。所制源的牢固性和均匀性检验结果表明,磁流体动力学电沉积法所制备的²⁴¹Am α放射源的牢固性和均匀性均良好。     

63Ni毒剂报警源制备工艺的研究

离子迁移谱技术是现场快速检测化学战剂的有效手段，⁶³Ni毒剂报警源是离子迁移谱技术常用的离子化源。为进行⁶³Ni毒剂报警源的制备，设计活度测量和电镀装置，优化电镀参数，并进行平行性实验和牢固性测试。结果表明，最佳电镀条件为温度20 ℃、电流密度20 mA/cm²、pH 2~3、电镀时间10 min；平行性实验和牢固性测试显示，该方法制备的放射源一次电镀合格率达100%，镀层和镍片结合牢固。该方法制备的放射源满足离子迁移谱技术对离子化源的需求。     

62Ni同位素的分离制备

微型核电池是目前航天器仪器、设备理想的电源。⁶³Ni是镍电池的核心工作物质。通过在反应堆中辐照高丰度的稳定同位素⁶²Ni,能产生放射性同位素⁶³Ni。为保证⁶²Ni的丰度达到要求,本文开展了⁶²Ni同位素的分离制备研究,进行了磁场及束流输运计算,对离子源及接收器口袋进行了改进设计,制定了电磁分离法分离高丰度⁶²Ni的工艺流程。利用现有的电磁同位素分离器,开展了用电磁分离法分离高丰度、高纯度⁶²Ni稳定同位素的实验,最终获得了丰度≥90%的⁶²Ni同位素。     

放射性核素电离空气电子离子对产生率计算

α衰变核素和β衰变核素发射的射线具有电离空气能力而被广泛应用于工业生产中。为研究α或β衰变核素对空气电离能力的大小,本研究采用蒙特卡洛方法模拟理想放射源发出带电粒子在空气中的能量沉积,并结合空气电离理论,计算放射源表面不同距离处电子离子对产生率。利用此计算方法,研究放射源形状、粒子能量、活度和粒子能量分布对电子离子对产生率的影响。结果表明,放射源表面空气中电子离子对产生率的大小主要受放射源活度的影响,而粒子能量及能谱分布等主要影响电离空气范围及电子离子对产生率衰减速率; 3.7×10⁶ Bq/cm²的α放射源最大电子离子对产生率可达10¹¹~10¹² cm^-3•s^-1量级, 3.7×10⁶ Bq/cm²的β放射源最大电子离子对产生率可达10⁹~10¹⁰ cm^-3•s^-1量级。研究结果可提供数据支持,为新的放射性同位素应用技术开发提供理论指导。     

电沉积法制备226Ra α样品源的优化研究

α能谱法是一种直接测量α衰变的方法,具有探测限低、分析时间相对较短等优点。电沉积法制备的α样品源均匀且厚度可忽略,是目前最理想的制备²²⁶Ra的α样品源的方法。为制得较高电沉积率的²²⁶Ra的α样品源,本文对草酸氨/盐酸电沉积液中氯铂酸用量、电流密度、电沉积时间、草酸氨溶液的初始pH值和浓度等条件对²²⁶Ra电沉积率的影响进行了优化研究。结果表明,在氯铂酸用量为700 μg、电流密度为0.225 A/cm²、电沉积时间为60 min、草酸氨溶液浓度为0.05~0.13 mol/L、草酸氨溶液的初始pH值为1.0~2.5等电沉积条件下,²²⁶Ra电沉积样品源的电沉积率大于95%。     

电沉积 LEU UO2 靶件生产医用99Mo的工艺研究

⁹⁹Mo是一种重要的医用放射性同位素。采用低浓铀（LEU）靶件生产裂变⁹⁹Mo是发展趋势。本工作进行了电沉积UO₂靶件制备、靶件溶解以及⁹⁹Mo化学分离等工艺研究,确定了电沉积LEU UO₂靶件制备医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程。研究表明,于不锈钢管内壁上电沉积UO₂,在pH=7、电流0.5~2 mA/cm²、温度75~90 ℃、镀液中U浓度5 mg/mL条件下,经过约210 h电沉积,不锈钢管内壁上UO₂沉积层质量达到42 mg/cm²;采用6 mol/L HNO₃溶解UO₂镀层。采用α-安息香肟沉淀法实现⁹⁹Mo与大量裂变产物的初步分离,采用阴离子交换法与活性炭色层法联用实现⁹⁹Mo的纯化;纯化后的⁹⁹Mo溶液中,杂质¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、¹⁰³Ru、²³⁸U活度与⁹⁹Mo活度比值分别为4.47×10^-6%、7.40×10^-7%、8.67×10^-7%、2.57×10^-6%、1.69×10^-14%,均小于《欧洲药典》规定值,满足医用要求。本工作建立了电沉积LEU UO₂靶件生产高纯医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程,为今后采用LEU技术生产医用裂变⁹⁹Mo,进而实现其自主规模化生产打下了基础。     

称重法测量强63Ni薄膜源活度的研究

为解决因⁶³Ni源的β射线能量低,使强⁶³Ni源活度难以直接测量的问题,依据放射性物质活度和质量的关系,利用称重法对化学镀镍工艺制备的强⁶³Ni源活度进行间接测量。结果显示,不同编号的⁶³Ni镀层质量为0.92~2.16 mg,根据⁶³Ni比活度、镀层中Ni含量计算对应镀层活度为4.1×10⁸~9.6×10⁸ Bq。考虑天平、Ni含量分析的系统误差,该活度数据的可靠性较高。     

高剂量率近距离治疗源井型电离室校准

对高剂量率⁶⁰Co近距离治疗放射源参考空气比释动能率进行测量并校准井型电离室。根据国际原子能机构推荐方法利用指型电离室测定参考空气比释动能率标准值,进而对井型电离室校准。参考空气比释动能率标准值为1.061 3×10^-2 Gy·m²·h^-1,井型电离室的校准因子为9.391×10⁵Gy·m²·h^-1·A^-1;⁶⁰Co放射源的参考空气比释动能率标准值的不确定度为2.11%(k=2),井型电离室校准因子的不确定度为2.6%(k=2)。实现了⁶⁰Co近距离治疗放射源参考空气比释动能率的测量及其井型电离室的校准,为高剂量率⁶⁰Co近距离治疗源的临床质控提供了量值保障。     

废放射源近地表处置活度限值推导

以我国低中放固体废物北龙处置场和西北处置场为参考场址,针对钻探景象和钻探后景象,考虑了几个重要放射性核素,推导了废放射源在两个场址中处置的活度限值。除¹³⁷Cs的关键景象为钻探景象外,其他所选核素的关键景象均为钻探后景象。且单个废物包中的废放射源活度限值不受处置场的限制,推荐了适合于近地表处置的单个废物包内废放射源的接收限值,⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²³⁸Pu、^63Ni、²⁴¹Am、²²⁶Ra和²³⁹Pu分别为2.0×10¹⁰、6.0×10⁹、1.0×10⁶、1.0×10¹¹、1.0×10⁷、1.0×10⁶和8.0×10⁶Bq。     

压水堆核电厂液态流出物中55Fe的排放与监测方法

本文调研分析压水堆核电厂液态流出物中排放⁵⁵Fe的来源、排放的统计参考值和⁵⁵Fe的分析方法,提出开展核电厂液态流出物中⁵⁵Fe监测的建议。统计分析了美国41座压水堆核电厂在2005～2017年液态流出物中⁵⁵Fe的排放量,其发电量归一化排放量的几何平均值范围为5.18×10^-6～8.14×10^-5 GBq/GWh,所有压水堆电厂液态流出物中⁵⁵Fe排放量的几何平均值为1.52×10^-5 GBq/GWh,各年度⁵⁵Fe排放量在液态流出物中占比在12%以上,排第1至第4位。根据我国典型压水堆核电厂液态流出物排放体积,估算了液态流出物中⁵⁵Fe的排放浓度,约10.7 Bq/L。建议推进核电厂液态流出物中⁵⁵Fe监测方法的建立和完善。通过对⁵⁵Fe监测方法的调研,推荐采用固相萃取树脂的快速分析方法。     

Radio-HPLC分析方法测定治疗用碘［131I］化钠胶囊的放射化学纯度

为建立放射性-高效液相色谱分析方法测定治疗用碘［¹³¹I］化钠胶囊放射化学纯度,采用十八烷基硅烷键合硅胶填充的色谱柱（4.6 mm×250 mm×5 μm）,以5.85 g/L氯化钠溶液（加入0.65 mL正辛胺并用稀磷酸调pH至7.0）-乙腈（V∶V=20∶1）为流动相,串联紫外-可见分光检测器（检测波长为220 nm）与放射性流量检测器,柱温为25 ℃,运行40 min,1.5 mL/min进行等度淋洗,可有效地将主峰碘［¹³¹I］化物与放射性化学杂质碘［¹³¹I］酸根进行分离,碘［¹³¹I］化物和碘［¹³¹I］酸根分别在0.19~92.50 GBq/L和0.15~4.81 GBq/L活度浓度范围内线性关系良好,相关系数r分别为0.993和0.997,碘［131I］化物和碘［131I］酸根的检测限分别为3.21×10^-2 GBq/L和4.74×10^-2 GBq/L,定量限分别为9.63×10^-2 GBq/L和7.91×10^-2 GBq/L,回收率为70.0%～125.0%,耐用性和精密度良好。该法适用于治疗用碘［¹³¹I］化钠胶囊的放射化学纯度测定,为制定该类药物的质量控制标准提供了技术参考。     

Effects of 160 MeV Ni ion irradiation on polypyrrole conducting polymer electrode materials for all polymer redox supercapacitor

Electronically conducting polymers are suitable electrode materials for high performance supercapacitors, for their high specific capacitance and high dc conductivity in the charged state. Supercapacitors and batteries are energy storage and conversion systems which satisfies the requirements of high specific power and energy in a complementary way. Ion beam {energy > 1 MeV} irradiation on the polymer is a novel technique to enhance or alter the properties like conductivity, density, chain length and solubility.

Conducting polymer polypyrrole thin films doped with LiClO₄ are synthesized electrochemically on ITO coated glass substrate and are irradiated with 160 MeV Ni¹²⁺ ions at different fluence 5 × 10¹⁰, 5 × 10¹¹ and 3 × 10¹² ions cm⁻². Dc conductivity measurement of the irradiated films showed 50–60% increase in conductivity which is may be due to increase of carrier concentration in the polymer film as observed in UV–Vis spectroscopy and other effects like cross-linking of polymer chain, bond breaking and creation of defects sites. X-ray diffractogram study shows that the degree of crystallinity of polypyrrole increases in SHI irradiation and is proportionate to ion fluence. The capacitance of the irradiated films is lowered but the capacitance of the supercapacitors with irradiated films showed enhanced stability compared to the devices with unirradiated films while characterized for cycle life up to 10,000 cycles.     

临港工业区建设对核电厂液态流出物稀释扩散的影响

临港工业区建设会导致核电厂取排水口局部潮流场发生变化,影响液态流出物稀释与扩散。以中国北部湾的廉江港为例,采用二维数值模拟计算核电厂2台机组投入运行后,考虑和不考虑临港工业区两种情况下夏季中潮¹³¹I和⁶⁰Co在取排水口附近海域的浓度分布和时空变化。结果表明:临港工业区建设前,¹³¹I和⁶⁰Co主要随潮流运动,¹³¹I和⁶⁰Co稀释10倍的浓度平均值包络面积分别为0.9×10^-3 km²和1.2×10^-3 km²,高浓度区主要分布于排水口所在的安铺湾。临港工业区建设后,潮流场仅在工业区附近发生变化,变化幅度工业区东侧明显大于西侧,并在东侧形成回流区,挑流作用使附近水域的流动减弱,贴近工业区受影响最大,流速、流向均有较明显的改变。¹³¹I和⁶⁰Co稀释10倍的浓度平均值包络面积分别为1.0×10^-3 km²和3.0×10^-3 km²,稀释1 000倍的浓度平均值包络面积分别为109.21 km²和265.41 km²。对比工业区建设前,¹³¹I和⁶⁰Co的高浓度区分别增加了11.1%和150%,而低浓度区分别减小了12.5%和3.2%,说明工业区建设后不利于液态流出物的稀释扩散。计算结果为优化取、排水工程方案、避免出现漫滩排放及局部浓度累积、以及减小液态流出物排放对环境的影响方面提供了技术支撑。     

GaN器件辐伏同位素电池的电输出性能研究

利用⁶³Ni和3H源分别辐照两种可作为辐伏电池换能单元的GaN基PiN结型器件,其输出短路电流（I_sc）和开路电压（V_oc）分别为：对于⁶³Ni源,I_sc＝5.4 nA,V_oc＝771 mV;对于3H源,I_sc＝10.8 nA,V_oc＝839 mV。其开路电压显著优于单晶硅基器件辐伏电池的输出结果,但与理论值有一定的差距。可能是GaN材料生长过程中产生的缺陷、电极欧姆接触不良以及器件结构等原因,导致短路电流和开路电压未能达到期望值。这些是提升GaN换能单元辐伏电池的电输出性能应解决的重要技术问题。     

丝状真菌F54的分离鉴定及其对铯的吸附特性

从新疆放射性污染土壤样本中,采用微生物分离方法,结合压力试验及吸附实验,获得一株对放射性核素污染具有修复能力的土著丝状真菌F54。通过形态学、分子生物学鉴定及Biolog碳源利用实验,F54为镰刀霉菌属真菌,与Fusarium oxysporum strain ATCC MYA-3931同源性最高。最适宜生长条件是:马铃薯葡萄糖培养基,30℃,pH=7.0。菌株F54吸附Cs+的最佳条件是:pH=7.0,30℃,伴随生长进行吸附约3~4d,吸附率最高能达到约84%,常见金属阳离子K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、Al~(3+)、Fe~(3+)对其吸附均有一定的抑制作用。菌株F54能够耐受10kGy的钴源照射,对重金属离子Ni~(2+)、Cr~(3+)、Zn~(2+)、Co~(2+)、Pb~(2+)、Hg~(2+)均有较高耐受性,对放射性137 Cs的吸附率为62%。菌株F54在有较高的重金属离子混合污染的放射性环境中具有一定的修复应用潜能。     

兰州大学的中子发生器研制及应用展望

1988年兰州大学成功研制了3×10¹² s^-1的ZF-300强流中子发生器,主要用于核数据测量、材料辐照损伤等研究。为进一步开展活化法中子核数据测量、裂变物理等研究,兰州大学启动了基于倍压加速器的ZF-400强流中子发生器研制工程,该中子发生器的设计指标为D束流能量400 keV、D束流强度大于30 mA、D-D中子产额大于5×10¹⁰ s^-1,D-T中子产额大于5×10¹² s^-1。在裂变物理研究方面,已成功发展了描述裂变核断点裂变势的势驱动模型（potential-driving model）,并开展了中子诱发典型锕系核素裂变发射中子前裂变产物的质量分布计算研究;将potential-driving model植入Geant4程序,发展了用于裂变发射中子后裂变产物质量分布、动能分布、裂变中子能谱等模拟的蒙特卡罗方法,并开展了可靠性评估研究;研制了一套用于裂变产物实验测量的双屏栅电离室（TFGIC）,并完成了初步实验测试。在中子应用技术方面,为满足小型化中子应用技术系统的研发需求,兰州大学成功研制了长度984 mm、直径234 mm的紧凑型中子发生器,通过在引出加速电极和靶之间加电阻的方式产生偏置电场,实现对靶上二次电子的抑制。在自注入靶条件和150 keV氘束流能量下,D-D中子产额可大于5×10⁸ s^-1,该中子发生器已具备产生D-T中子产额大于10¹⁰ s^-1量级的潜力。完成了基于紧凑型D-T中子发生器的快中子准直屏蔽体的设计,并研发了基于微通道板的快中子成像探测器,初步D-T快中成像测试显示,图像空间分辨率约为500 μm。开展了基于紧凑型D-D中子发生器的核燃料棒²³⁵U富集度及均匀性检测系统研发,仿真研究表明,在D-D中子产额5×10⁸ s^-1条件下,对核燃料棒中10%范围内的²³⁵U富集度相对变化的检测置信度可达到99%。     

水溶液中Np、Pu、Am和Cm同时电沉积制备α测量源

为制备高分辨率Np、Pu、Am和Cm的α混合测量源,研究了电沉积液介质浓度、pH值、电流密度、电沉积时间等条件对电沉积效率及沉积源质量的影响。结果表明,在pH为2.0~2.5的0.2mol/L硫酸铵介质中,电流密度为0.40~0.50A/cm2,室温条件下电沉积60min,~(237)Np、~(238)Pu、~(243)Am和~(244)Cm在阴极不锈钢片上的电沉积效率均大于96%,制备的α测量源能量分辨率较好。