冷等离子体作用下CO2-CO的转化

常温常压下,研究了在脉冲电晕等离子体条件下CO2的转化以及添加气H2对CO2转化的影响.分别考察了V(H2)/V(CO2)、放电电压峰值、放电频率以及功率对CO2转化的影响.结果表明在脉冲电晕等离子体作用下CO2转化为CO和O2,另有少量积炭产生;引入H2后,CO2的转化率和产物CO的选择性均明显高于纯CO2时的情况,同时积炭减少.而且随着H2/CO2比值增加,CO2转化率、CO选择性及产率升高;随着脉冲电压峰值、放电频率的升高,CO2转化率、CO产率增大,CO选择性略有降低.随着注入功率的增加,CO2转化率升高,CO产率增大.另外还对脉冲放电等离子条件下的CO2活化与转化机理进行了探讨.     

射频放电等离子体作用下CO_2-H_2的转化研究

在低压室温下,研究了在射频放电等离子体作用下CO2-H2体系的转化。分别考察了H2/CO2摩尔比、激发电压、原料气总流量对CO2转化的影响,分析了CO2转化的能量效率。结果表明:在射频放电等离子体作用下CO2与H2反应,得到的主要产物有CO、CH3OH和CH4。随着激发电压的增加,CO2转化率、甲烷的选择性及产率增大,CO的选择性明显下降,甲醇的选择性呈现先增大而后减小的趋势;当原料气中CO2含量不断增加时,CO2的转化率、产物甲醇和甲烷的选择性和收率显著下降,相应地CO的选择性却随之而增大。随着总流量的增加,CO2的转化率、产物甲烷和甲醇的选择性和产率减小,而CO的选择性在缓慢增加,但其产率是在不断减小的。整个反应过程中,CO2的转化率最高可达87.46%。     

热等离子体和催化剂协同作用重整甲烷和二氧化碳制备合成气

在常压下,利用15kW的实验室装置,以氮气为工作气体,进行了等离子体与催化剂协同作用下甲烷和二氧化碳重整制备合成气的实验。实验着重考察进料气V(CH4)/V(CO2)为4:6、氮气流量1.7m3/h、放电功率9.6kW条件下,原料气总流量变化对反应转化率、产物选择性及能量效率的影响。结果表明:随原料气总流量的增加,反应物转化率逐渐降低,产物选择性基本不变。在等离子体与催化剂协同作用下,反应物转化率、产物选择性及能量产率都比单独的等离子体作用提高大约15%~20%。尤其是能量产率比先前的文献报道值高出150%。热等离子体与催化剂协同作用重整反应处理量大、能量产率高,有较好的应用前景。     

热等离子体重整天然气和二氧化碳制合成气实验研究

常压下利用15 kW的实验室装置,进行了天然气和二氧化碳在氢等离子体射流作用下重整制合成气的实验。考察输入功率、原料气流量和甲烷与二氧化碳的配比对反应转化率、选择性的影响。结果表明:转化率主要由输入功率和原料气流量决定，产品的选择性与原料气的配比密切相关。如在等离子体输入功率8.5 kW，原料气进量1.3 m³/h，原料配比CH₄/CO₂为4∶6条件下，甲烷转化率为87.98%，二氧化碳的转化率84.34%，一氧化碳的选择性82.27％，能量产率达到1.63 mmol/kJ。与电晕放电、介质阻挡放电等离子体过程相比，热等离子体射流重整反应具有处理量大,产物单一的优点，而且能量产率较高，显示出良好的应用前景。     

甲烷和氮气在微波等离子体下的转化研究

运用微波等离子体技术研究了甲烷和氮气的化学反应。考察了反应条件对产物选择性和甲烷转化率的影响。甲烷转化率随着微波输入功率的增大和反应物配比 (n(CH4) /n(N2 ) )的减小而增大 ;在最佳条件下 ,甲烷转化率达96 2 %。HCN选择性随着n(CH4) /n(N2 )比的增大而降低 ;在n(CH4) /n(N2 ) <0 995时 ,HCN为主产物 ,且HCN的选择性随微波输入功率的增大而减小 ,在最佳条件下 ,HCN选择性达 91 4% ;在n(CH4) /n(N2 ) >0 995时 ,C2 H2 为主产物 ,然而HCN选择性随着微波输入功率的增大而增加。C2 H2 选择性随着微波输入功率的增大而增加 ,随着n(CH4) /n(N2 )的增大出现极大值 ;在最佳条件下 ,C2 H2 选择性达 72 77%。C2 H2 和C2 H6 的选择性随着微波输入功率的减小和n(CH4) /n(N2 )的增大而增加。对甲烷、氮气等离子体的电子温度和电子密度进行了诊断 ,并运用自由基反应理论解释了反应条件对甲烷转化率和产物选择性的影响。     

结合深度神经网络的大气压脉冲放电转化CO2研究

为了提高等离子数值模拟在放电等离子体转化利用CO₂研究中的计算效率，提出了采用具有多个隐藏层的深度神经网络(DNN)来研究大气压脉冲放电转化CO₂的放电特性与等离子体化学性质，经过训练的DNN能够极大地提高计算效率。DNN预测结果表明：当外加电压幅值不变时，增加脉冲上升率可以提高放电电流密度和击穿电压，同时增强鞘层区域的电场；脉冲坪区宽度的增加会提高介质板表面电荷密度，增强反向感应电场的强度，进而提高脉冲下降阶段的放电电流密度。此外，提高脉冲上升率和坪区宽度都会提高CO、O₂等产物的密度，导致CO₂转化率的增加。基于有限的训练集，DNN能快捷、准确地给出海量的数据以揭示CO₂放电的演化特性与转化规律，这为研究放电等离子体技术转化CO₂提供了新的计算工具。     

介质阻挡放电法直接气相合成环氧丙烷

研究了介质阻挡放电等离子体对分子氧和丙烯直接合成环氧丙烷(PO)的活化作用.丙烯、氧等离子体是在室温和大气压下、在筒(线)-筒式反应器中通过介质阻挡放电产生的.实验中主要考察了介质阻挡放电电压、不同正放电电极及反应气总流量对丙烯转化率、PO选择性的影响.)反应物及各产物通过在线色谱法进行分析.实验数据表明在室温和大气压下,用介质阻挡放电法可转化丙烯和氧气直接生成PO.采用不锈钢正电极(φ3),在总反应气流量为160.8 ml/min,介质阻挡放电电压为21 kV,介质阻挡放电频率为1.38 kHz,O2/C3H6=200/1的条件下,丙烯转化率及PO的选择性分别为81.59%和30.61%.     

等离子体对合成低碳含氧化合物用铑基催化剂的影响

以辉光放电等离子体为促进手段制备了铑基催化剂,进行了XRD、XPS、H2-TPR、H2-TPD及CO-TPD表征,并以CO加氢合成含氧化合物为模型反应考察了其催化性能。表征结果显示,等离子体处理后,催化剂活性组分平均粒径减小,分散度提高,并发生了活性组分的表面富集,同时活性组分与助剂的相互作用发生改变,催化剂的还原性能和吸附性能得到了提高。反应结果表明,经等离子体促进后,催化剂的CO加氢活性显著提高,转化率最高提高了78.62%,含氧化合物的时空产率提高了51.96%,同时烃类选择性有所增加。在产物分布方面,随等离子体处理强度加大,甲醇、乙醇选择性升高,乙醛选择性降低。     

低温等离子体二氧化碳和生物质炭协同反应特性

提出了生物质炭增强CO₂低温等离子体裂解反应的新方法，将碳作为CO₂裂解反应的还原剂，利用低温等离子体反应器实现C与CO₂Boudouard反应发生，促进产物O₂含量减低和CO产率提高。石英棉和生物质炭填充在介质阻挡放电低温等离子体反应器中，通过添加保温装置改善反应区域内部温度，考察CO₂流量、施加电压和反应区域温度对CO₂转化率、能量效率及产物分布的影响。结果显示：生物质炭的填充可有效地抑制产物O₂摩尔，提高CO的产率；施加电压和反应区域温度都是影响CO₂Boudouard反应的重要因素；随着保温装置的添加和施加电压的升高，CO₂Boudouard反应更容易发生，CO₂转化率和产物CO与O₂摩尔比逐步升高；当施加电压为25 kV时，CO₂Boudouard反应对CO₂转化贡献率达到35%,CO_...     

大气压等离子体射流放电参数对沉积氧化钛薄膜特性的影响

大气压等离子体增强化学气相沉积(AP-PECVD)功能薄膜技术受到广泛的关注，但等离子体的作用机理仍有待进一步探讨。利用针-板电极大气压电晕Ar等离子体射流，在不同放电频率条件下，对单、双脉冲的放电参数及沉积TiO₂薄膜的性质进行比较，阐明了脉冲放电特性对等离子体参数和TiO₂薄膜生长的影响，进而推断AP-PECVD中等离子体的作用机理。结果表明：单个电压周期内，放电电流呈稳定的单脉冲或双脉冲，电晕等离子体射流区域呈均匀弥散分布，沉积的氧化钛薄膜均匀致密；其他条件相同的情况下，双脉冲放电极间平均耗散功率、等离子体气体温度大于单脉冲放电，并且等离子体区域发光显著增强，发射光谱计算得到大气压等离子体射流电子激发温度约8000 K,双脉冲等离子体射流电子温度略高于单脉冲等离子体射流。对于薄膜生长，双脉冲放电薄膜沉积速率比单脉冲放电大，沉积的薄膜更加致密，亲水性更强。由于等离子体参数上的差异，在钛酸异丙酯解离过程和TiO₂薄膜形成时的表面扩散过程中，双脉冲等离子体射流比单脉冲射流贡献更大，有利于快速沉积更致密、亲水性更高的氧化钛...