乙烷与CO_2反应制乙烯催化剂研究——催化剂稳定性和再生性能考察

优化乙烷与二氧化碳反应制乙烯的反应条件 ,考察反应条件对K Fe Mn/Si 2催化剂反应制乙烯性能的影响 ;并在 80 0℃、0 1MPa、1 0 0 0h-1、V(C2 H6 ) /V(CO2 ) /V(H2 O) =1 / 1 / 0 5的反应条件下 ,进行了K Fe Mn/Si 2和K Cr Mn/Si 2催化剂的寿命考察 ,表明K Fe Mn/Si 2催化剂具有很好的乙烷与二氧化碳反应稳定性 ,K Cr Mn/Si 2催化剂的反应稳定性较差 ;通过对催化剂再生性能的考察 ,发现K Fe Mn/Si 2催化剂具有很好的再生性能 ,而积炭的K Cr Mn/Si 2催化剂较难再生。     

乙烷与CO_2反应制乙烯催化剂研究

以CO2 与乙烷的主要反应热力学为基础 ,研制出Cr/Si 2和Fe Mn/Si 2两种催化反应性能较好的催化剂 ,得到乙烷转化率 69%、乙烯选择性 93%、乙烯单程收率 57%的好结果 ,并显示出很好的催化反应稳定性。将所研制的催化剂进行放大制备 ,可直接应用于催化裂化尾气中乙烷与CO2 反应制乙烯 ,取得好的结果。     

乙烷与CO2反应制乙烯催化剂研究

以ＣＯ２与乙烷的主要反应热力学为基础,研制出Ｃｒ／Ｓｉ－２和Ｆｅ－Ｍｎ／Ｓｉ－２两种催化反应性能较好的催化得到乙烷转化率６９％,乙烯选择性９３％,乙烯单程收率５７％的好结果,并显示出很好的催化反应稳定性,将所研制的催化剂进行放大制备,可直接应用于催化裂化尾气中乙烷与ＣＯ２反应制乙烯,取得好的结果。     

6Cr/SiO_2催化剂上CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯反应的研究

在常压固定床微反反应器上 ,对CO2 氧化乙烷脱氢制乙烯反应催化剂进行了评价。通过对载体及活性组份的筛选 ,发现 6Cr/SiO2 催化剂具有较佳的催化反应性能。温度在 82 3～ 92 3K之间 ,该催化剂的乙烷转化率和乙烯选择性分别为1 2 1 %～ 3 2 1 %和 85 2 %～ 77 3 %。增加V(CO2 ) /V(C2 H6 ) ,有利于提高乙烷转化率和乙烯产率 ,随V(CO2 ) /V(C2 H6 )从1 0增加到 4 0 ,乙烷转化率从 3 1 2 %增加到 49 1 % ,乙烯产率从 2 4 8%增加到 3 5 1 %。另外 ,考察了Cr担载在不同载体上CO2 对乙烷脱氢的作用。对于 6Cr/SiO2 和 6Cr/AC催化剂 ,CO2 对乙烷脱氢起促进作用 ,而对于 6Cr/MCM41和 6Cr/Al2 O3催化剂 ,CO2 对乙烷脱氢却起抑制作用。对 6Cr/SiO2 催化剂上CO2 氧化乙烷脱氢制乙烯反应的再生实验也进行了探讨。结果表明 ,在 92 3K下反应后的催化剂用O2 可完全再生 ,而用CO2 则不能完全再生。     

CO_2部分氧化乙烷制乙烯Pd/V_2O_5-SiO_2催化剂的研究

用化学吸附 红外光谱（ＩＲ）、化学吸附 程序升温脱附（ＴＰＤ）和微反技术研究了Ｐｄ／ＶＳＯ催化剂对ＣＯ２和乙烷的吸附活化和部分氧化反应性能。试验结果表明,乙烷以Ｃ—Ｈ键中的Ｈ吸附于ＶＳＯ载体表面ＶＯ键的端基氧上;Ｐｄ／ＶＳＯ催化剂对ＣＯ２有良好的化学吸附活化性能,ＣＯ２吸附时除有线式吸附态ＰｄＯＣ≡Ｏ和剪式吸附态外,还有一种新的卧式吸附态;Ｐｄ／ＶＳＯ催化剂的晶格氧参与了化学反应。在试验基础上探讨了在Ｐｄ／ＶＳＯ催化剂上ＣＯ２部分氧化乙烷的反应机理     

稀乙烷与CO_2反应制乙烯及催化裂化干气的综合利用

将研制的Fe/Si-2和Cr/Si-2系列催化剂用于催化裂化干气中的稀乙烷与CO2 反应制乙烯 ,考察了催化剂的反应性能、放大效应、单程反应寿命和再生性能。试验结果表明 ,干气中乙烷转化率达到 67 6%、乙烯选择性达到93 4 %。在 1 0 0ml规模的试验装置上 ,进行了 90 0h寿命试验和催化剂再生试验 ,为中试放大提供数据。并考察了Ni/Si-2系列催化剂用于催化裂化干气中甲烷和乙烷同时与CO2 转化制合成气的反应性能。在此基础上 ,提出催化裂化干气综合利用新流程。     

乙烯和乙烷直接氧化制乙酸催化剂的研究

乙烯直接氧化制乙酸是“原子经济”反应。本文综述了国内外近年来由乙烯和乙烷直接氧化制乙酸催化剂的研究现状,包括催化剂的制备、液相和气相氧化法及其反应机理。     

吉林大学研究Co-MCM-41催化剂上CO2氧化乙烷脱氢制乙烯

近年来以CO2为氧化剂将乙烷氧化成乙烯的反应受人关注。乙烷经CO2氧化脱氢制乙烯的反应过程与传统的乙烷高温水蒸气裂解制乙烯的过程相比具有独特的优越性。CO2参与乙烷脱氢反应并转化成CO，降低了反应温度，热力学和动力学上都对反应有利。大幅度地减少了积炭，乙烯的选择性明显提高。反应过程中不生成乙炔及C3^＋馏分，可省去乙炔及C^＋馏分的分离与净化。     

乙烷催化氧化脱氢制乙烯研究进展

论述了乙烷在各种催化剂上进行氧化脱氢制乙烯过程及ＣＯ２氧化乙烷脱氢制乙烯反应的新过程，并展望了新过程的前景。     

Cr系催化剂上二氧化碳氧化乙烷脱氧制乙烯反应的研究

考察了SiO2,活性炭（AC）担载金属氧化物催化剂上二氧化碳氧化乙烷脱氢制乙烯的反应性能,表明Cr2O3是最佳的金属活性组分,具有较好的二氧化碳氧化乙烷脱氢制乙烯反应性能。在823－923K温度下,6Cr/SiO2和6Cr/AC催化剂的乙烷转化率分别为12．0％－32．1％和8．5％－29．2％,乙烯选择性分别为85．2％－77．3％和87．5％－69．6％,考察6Cr/SiO2和6Cr/AC催化剂表面CO2对乙烷脱氢的作用表明,CO2在参与乙烷脱氢反应过程中,有利于提高乙烷转化率和乙烯产率,同时对反应过程中产生的积炭具有抑制作用。     

改性CaTi_(0.9)Li_(0.1)O_3上乙烷催化氧化脱氢制乙烯的研究

ＣａＴｉ０９Ｌｉ０１Ｏ３催化剂中添加ＣｅＯ２、Ｌａ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３、ＮｉＯ等金属氧化物可不同程度地改进催化剂性能,其中以ＮｉＯ／ＣａＴｉ０９Ｌｉ０１Ｏ３催化剂性能最佳,乙烯收率在７７５℃比ＣａＴｉ０９Ｌｉ０１Ｏ３作催化剂提高１２２％,适当控制反应条件,可使７７５℃的乙烷转化率达５５２％,乙烯选择性为７３％。ＮｉＯ／ＣａＴｉ０９Ｌｉ０１Ｏ３催化剂的最佳ＮｉＯ含量为３０％,最佳焙烧温度为８００℃,催化剂上乙烷氧化脱氢适宜的反应条件为,反应温度７７５～８００℃,Ｖ（Ｃ２Ｈ６）／Ｖ（Ｏ２）＝１７～２,原料气空速为（２～３）×１０４ｈ－１,原料气中惰性气体含量为２０％～５０％。     

二氧化碳加氢甲烷化镍锰基催化剂的研究

研究了锰组分的添加含量及制备方法对Ni/g-Al2O3催化剂上二氧化碳加氢合成甲烷的影响,并用XRD,TPR,BET等手段进行表征。研究结果表明,在常压、400℃、n(H2):n(CO2)=4:1、空速为6000h-1条件下,采用共浸渍法制备Mn-Ni/g-Al2O3催化剂,n(Mn):n(Ni)=1:2时催化剂活性达到最高,CO2转化率达到77.92%,甲烷选择性超过96%。表征结果显示,添加的锰组分较好地分布在催化剂表面,并使镍晶粒细化,增强了镍物种与载体的相互作用,催化剂更易于还原,催化活性显著提高。     

CO_2与环氧丙烷环加成的催化剂及反应工艺研究

对ＣＯ２与环氧丙烷环加成反应的催化剂及反应工艺作了研究。结果表明，卤化物与有机碱组成的二元体系是适合的催化剂，其中ＳｎＣｌ４、ＬｉＣｌ、ＢｅＣｌ２、ＴａＣｌ５等卤化物具有较高的活性；有机碱则以三乙胺为宜。催化活性与卤化物及有机碱的Ｌｅｗｉｓ酸碱性有关。４２３～４３３Ｋ为环加成反应的最佳温度区间；卤化物及有机碱的含量分别占液相投料量的１．０％～１．５％及０．１％～０．２％时，催化体系的活性最高。     

二氧化碳加氢催化剂的热磁研究

用原位的热磁手段对二氧化碳加氢反应的负载型Fe、Ni催化剂的还原行为作了研究。结果表明 :负载金属表现出与纯态金属不同的还原行为 ;SiO2 改善了金属Fe的分散状态 ,提高了Fe的起始还原温度 ;TiO2 则有效地提高了Fe的还原程度。过渡金属第二组分对Fe催化剂性能的提高主要是通过对其还原程度的改变来实现的。稀土降低了Ni催化剂的还原程度 ,但通过对氢的离解和吸附提高了催化性能     

二氧化碳加氢合成甲醇催化剂及工艺研究开发

研究了反应参数对在自主研制的C312系列催化剂上二氧化碳加氢合成甲醇的影响。实验结果表明,反应条件对甲醇时空产率和二氧化碳的单程转化率具有较大影响。在250℃、8.0 MPa和空速16000h-1下,当n(H2):n(CO2)=3时,甲醇的时空产率达0.94 g/(mL.h),二氧化碳单程转化率为22.2%。C312型二氧化碳合成甲醇催化剂性能优异,有良好的选择性和耐热性。     

负载型镍催化剂上CO_2加氢甲烷化研究

制备了一系列无机氧化物负载的金属镍催化剂 ,对用于CO2 加氢甲烷化反应的催化活性作了研究。结果表明 ,有多种负载型镍催化剂具有较高活性 ,不同载体负载的镍催化剂的活性顺序为 :二氧化钛 >二氧化锆 >海泡石 >氧化铝 >二氧化硅。添加第 2组分Ⅷ族金属及非Ⅷ族金属对催化剂活性具有较大的影响。镍催化剂作用下的反应平均活化能为 82 1kJ/mol。     

镍基核壳结构催化剂的制备及其在甲烷二氧化碳催化重整中的应用

核壳结构由于其独特的物理化学特性具有解决镍基催化剂烧结和积炭等问题的潜力。本文综述了镍基核壳结构催化剂的制备方法,系统地归纳了不同核壳结构的镍基催化剂在甲烷二氧化碳催化重整反应中的应用,评述其特点并对其应用前景进行了展望。