H-Al-MCM-48介孔分子筛的合成及其催化性能研究

采用水热法合成出n（Si）/n（Al）=25的Al-MCM-48介孔分子筛,并用NH4NO3溶液处理得到H型的H-Al-MCM-48介孔分子筛。采用XRD、N2吸附–脱附、TEM等手段对样品进行了表征,并研究了样品对苯酚与叔丁醇烷基化反应催化性能。结果表明,合成的Al-MCM-48样品具有高度有序的立方介孔结构,H-Al-MCM-48的介孔有序性和比表面积有所降低,但样品仍具有MCM-48的立方结构。H-Al-MCM-48在苯酚与叔丁醇的烷基化反应中显示出良好的催化活性,在反应温度为140℃时苯酚的转化率高达98.9%。     

含钛介孔分子筛的合成与催化性能

论述了含钛介孔分子筛的水热合成、室温合成、微波合成和选择不同模板剂与嫁接法等合成方法及其特点。对含钛介孔分子筛的表面修饰与改性技术进行了概述。总结了含钛介孔分子筛在催化氧化、烯烃环氧化、羟基化和光催化等反应中的催化性能。指出今后的研究方向是:高水热稳定性含钛介孔分子筛的合成方法;通过对含钛介孔分子筛进行表面修饰,制备出具有独特性能的催化材料;含钛介孔分子筛在光催化及其他催化反应中的催化作用机理。     

含钴介孔分子筛的微波合成及其稳定性

以硅酸钠和氯化钴为原料、十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,采用微波辐照法合成4种不同钴含量的含钴介孔分子筛(cobalt-containingmesoponaus molecular sieves,Co-MCM-41).用x射线粉末衍射仪、Fourier变换红外分析、程序升温还原分析、透射电子显微镜、比表面积和孔径测定仪等表征样品的物理化学性能,并研究了合成的Co-MCM--41的稳定性.结果表明t在摩尔比n(SiO2):n(CoO)-1.0:0.05～1.0:0.2的范围内都可以合成出有序性好的Co-MCM--41.随着Co添加量的增加,Co-MCM-41的比表面积减小,但孔径略有增加,所合成的Co-MCM--41经750℃焙烧3h后仍然具有介孔结构;但是,850℃焙烧3 h后,其介孔结构被破坏;100℃水热处理5 d后,Co-MCM--41仍然具有介孔结构,样品的比表面积降低很多,并且呈现出虫蛀状介孔结构.     

硅铝介孔分子筛的合成和表征及其催化异构化性能的研究

以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,十六烷基三甲基溴化铵(CTABr)为模板剂,三氯化铝为铝源在室温条件下合成了介孔硅铝分子筛A1-MCM-41。采用红外光谱(IR)、X射线衍射(XRD)、低温氮吸附等温线等方法对分子筛进行了结构表征。评价结果表明,A1-MCM-41分子筛对桥式四氢双环戊二烯(endo-TCD)具有良好的催化异构化性能。     

纳米级含钴介孔分子筛的合成与表征

以硅酸钠、偏铝酸钠和氯化钴为原料,十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,体积比为1：1的硫酸使pH＝11,用两步水热法制备含钴介孔分子筛（CoMCM-41）。用粉末X射线衍射、Fourier变换红外、程序升温还原、原子力显微镜、比表面和孔径测定等方法表征样品的物化性能。结果表明：合成的纳米CoMCM-41,经550℃焙烧可以有效去除模板剂并不影响孔结构。CoMCM-41的比表面积大于500m^2／g,孔径分布为3．5～4．0nm,粑径分布为20～40nm。o因此,用两步水热法可以控制粒径并制备纳米级CoMCM-41．     

含Co介孔分子筛的合成与稳定性研究

两步法进行含Co介孔分子筛的合成,采用XRD,FT-IR,TPR,TEM,N2吸附-脱附等方法对样品的物化性能进行表征结果表明:合成出了具有介孔结构的CoMCM-41,550℃焙烧可以将模板剂有效去除并不影响介孔结构,CoMCM-41的比表面积大于700m2/g,孔径分布在3.4～4.5 nm范围内.650℃热处理3 h或100℃水热处理5 d后CoMCM-41的比表面、孔径和孔体积变化较小,表明CoMCM-41的热稳定性和水热稳定性较好.     

Au-SBA-15介孔分子筛的合成及其催化性能研究

利用原位技术将Au物种引入介孔分子筛SBA-15,得到具有氧化活性中心的Au-SBA-15分子筛。通过X射线衍射(XRD)、FT-IR和紫外可见漫反射(UV-Vis)等手段进行表征。结果表明,Au物种已进入SBA-15的骨架。这种新型催化剂在环己烷催化氧化反应中表现出较好的催化活性,在不需添加任何助剂的条件下,以O₂为氧化剂,环己烷的转化率可达9.3％,酮醇选择性可达92.8％。     

合成皂石为前驱物制备高稳定性含镍介孔分子筛

以无机盐为原料通过控制pH值,用水热法合成含Ni皂石,并以此皂石为前驱物、十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,制备含Ni介孔分子筛.用X射线粉末衍射、Fourier变换红外光谱、程序升温还原、透射电子显微镜、比表面积和孔径测定等仪器和方法表征样品的物化性能.结果表明:制得了有序性好的含Ni介孔分子筛,其比表面积为811.2m2/g,平均孔径为3.64nm.所制备的含Ni介孔分子筛经850℃焙烧3h或100℃水热处理10d后仍然具有介孔结构,说明样品具有高的(水)热稳定性.     

不同方法合成铈掺杂介孔分子筛的结构性能

以硅酸钠、硝酸铈铵为原料,十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,分别在微波辐射和水热条件下,合成稀土元素铈掺杂的介孔分子筛（CeMCM-41）。采用X射线粉末衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、紫外–可见分光光度计（UV–vis）和N2吸附-脱附等技术对合成的样品进行表征,研究了2种不同方法合成的CeMCM-41的介孔有序性和结构性能。结果表明：在2种不同的合成条件下,成功合成出铈掺杂的MCM-41介孔分子筛,其比表面积高于800 m2/g。合成条件影响着所合成的介孔材料的结构性能。     

含锆介孔分子筛的微波合成与表征(英文)

在微波辐射条件下,以硅酸钠和硫酸锆为原料、十六烷基三甲基溴化铵为模板剂合成含锆介孔分子筛(zirconium-containing mesoporous molecular sieves,Zr-MCM-41).用X射线粉末衍射、红外光谱,透射电子显微镜、等离子发射光谱和比表面积孔径测定等测试手段表征经550℃焙烧后样品,同时研究锆添加量与分子筛比表面积及孔体积之间的关系.结果表明:利用微波技术合成Zr-MCM-41介孔分子筛,操作便利,节能省时,所得产物具有典型的MCM-41介孔分子筛结构,其比表面积为598.1～971.4m2/g,平均孔径大约为2.46～3A3nm.随着介孔分子筛中锆含量的增加,介孔分子筛的比表面积、孔体积变小,介孔有序性变差.     

新型中孔分子筛研究进展

中孔分子筛已成为人们研究的一个重要课题。目前，人们用不同的表面活性剂，根据不同的组装路线合成出了M41S、SBA-n系列、HMS、KIT-1、MSU-x、MSU-V、MSU-G、MSU-S和 MSU-H等中孔分子筛。对目前的中孔分子筛的研究情况进行了综述，分析了合成路线及合成所用的不同的表面活性剂，对今后的研究方向作了展望。     

介孔分子筛的功能化制备及催化性能研究进展

介绍了介孔分子筛经杂原子取代,引入酸功能、氧化还原功能;经有机－无机嫁接（杂合）,引入聚合催化功能、酸催化功能、手性催化功能;经修饰的介孔分子筛,用作固定化酶催化剂的载体;作为催化剂的载体,用于负载过渡金属及其氧化物和制备负载化的固体酸催化剂。综述了介孔分子筛经功能化制备及催化性能的研究进展。     

中孔分子筛材料的研究进展

介绍了中孔分子筛MCM系列、HMS系列、MSU系列、SBA系列等在合成方法和改性方法上的研究进展;评述了掺入杂原子、引入有机基团、硅源前处理、混合模板剂等赋予中孔分子筛新的催化性能和选择性氧化性能及其应用前景。     

杂原子介孔分子筛的制备及其对苯羟化反应的催化性能

以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,在碱性条件下合成了过渡金属取代的MCM-41和MCM-48,研究了所得产物对以过氧化氢氧化苯直接合成苯酚反应的催化活性。并详细考察了反应的时间、温度、溶剂等对催化反应的活性的影响。     

Water adsorption and desorption isotherms of silica and alumina mesoporous molecular sieves

Mesoporous molecular sieves of silica, and alumina, and porous materials of titania, zirconia, and niobia were synthesized by cationic and/or neutral templating methods. These porous materials were characterized by powder X-ray diffraction, transmission electron microscopy, N₂ adsorption-desorption isotherms and water adsorption-desorption isotherms. Mesoporous molecular sieves of silica with surface areas of 956 and 1072 m²/g and of alumina with surface area of 407 m²/g were synthesized. The Ti₁ Zr and Nb oxide porous materials, however, showed smaller surface areas of 258, 178, and 77 m²/g, respectively, after calcination at 300°C and exhibited only small peaks for mesopores as determined by the pore-size. distributions.Water adsorption-desorption isotherms of silica and alumina mesoporous molecular sieves showed Type V (weak interaction) and Type IV isotherms, respectively. The property of sudden filling of mesopores in theP/P ₀ range of 0.45 to 0.55 in silica mesoporous molecular sieves with well-defined hysteresis during desorption, can be used in the design of humidity sensors. The titania, zirconia and niobia porous materials showed Type I water adsorption-desorption isotherms which suggests that these are mainly microporous. These results suggest that water adsorption-desorption isotherms provide valuable information about mesoporous molecular sieves for their potential use as humidity sensors.     

含L沸石次级结构单元的介孔分子筛的合成

以极低浓度n(CTAB)∶n(SiO₂)=0.06的阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为模板,以具有L沸石次级结构单元的溶胶为前驱体,在碱性条件下合成介孔分子筛L-MCM-41。样品的XRD、FT-IR、N₂吸附脱附和NH₃-TPD等表征结果表明,合成出的介孔分子筛是孔壁含有L沸石次级结构单元的六方晶相结构,该介孔分子筛的孔壁厚于常规水热方法合成的MCM-41的孔壁,具有较高的水热稳定性和较强的酸性。     

有机弱碱体系中介孔分子筛MCM-41的合成与表征

在有机弱碱无水乙二胺为碱介质的条件下(pH≈10) ,以阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,在室温下合成了介孔分子筛MCM-41。与在强碱水热体系中合成的样品相比,室温弱碱体系中合成的样品具有孔道短程有序度高等特点。详细考察了晶化时间、表面活性剂浓度和晶化温度对产物结构的影响。用XRD对所合成的产物进行表征,结果表明,晶化时间越长,所得到产物的有序度越高;随着表面活性剂质量分数的增加,所合成产物的结构和晶型的完整性越高,但并不是表面活性剂的质量分数越大越好,当表面活性剂的质量分数大于6%时,就呈现下降的趋势;随着晶化温度的升高,所得样品的规整性变差,但晶格参数a₀随温度的升高而呈现变大的趋势。     

复合分子筛的合成及表征研究进展

介绍了两步晶化法、预置晶种法、离子交换法、静电匹配法、分子筛硅源法等复合分子筛的合成方法和X射线衍射(XRD)、核磁共振(NMR)、红外光谱(IR)、氨程序升温脱附法测量酸性(NH3-TPD)、N2的吸附-脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、微商热重法(DTG)等主要表征方法。     

改性介孔分子筛上直馏柴油催化氧化吸附脱硫研究

合成了磷钨酸改性的SBA-15介孔分子筛,将其用于直馏柴油脱硫,能够实现催化氧化吸附脱硫一步完成,考察各操作条件对脱硫结果的影响,得出最佳操作条件为：氧化剂用量(以氧原子与硫原子物质的量比计）即n(O)∶n(S)=1.28,催化剂用量为柴油质量的5.36%,反应温度为70 ℃,在最佳条件下对反应前后的柴油做硫分布分析,结果表明,沸点小于320 ℃的各类含硫化合物均能有效脱除,直馏柴油的脱硫率达80%。