半碳化离子交换纤维的研究

本文对半碳化离子交换纤维(SCSIEF)的制备条件、反应机理和产物结构以及对金属离子的交换吸附行为进行了研究。将天然纤维经半碳化处理后,分别用浓 H_2SO_4、浓 HNO_3、HSO_3Cl 氧化或磺化处理,可制得具有较高交换容量的 SCSIEF。实验结果表明:SCSIEF 的最高交换容量可达9.16meq/g,最佳制备条件为半碳化温度300—400℃,磺化温度90—100℃,反应时间90min。这种 SCSIEF 对稀土金属离子 La~(3+1)过渡金属离子 Cu~(2+)、Co~(2+)、Ni~(2+)、Hg~(2+)、Cd~(2+)有较好的交换吸附性能。特别对贵重金属离子 Ag~+、Au~(3+)有优异的交换吸附能力。     

羟胺强化FeS/过硫酸盐体系处理甲基橙废水

以甲基橙为目标污染物,研究了常温下羟胺强化Fe S活化过硫酸钾对甲基橙的降解效果。分析了投加量、p H值、反应时间等因素对甲基橙降解效果的影响。当甲基橙初始浓度为100mg·L~(-1),羟胺与Fe S组合投加量为0.9mmol·L~(-1),p H值为7,反应时间为20min时,甲基橙去除效率最高,达到90.38%。研究结果表明:羟胺能够加快Fe S活化过硫酸钾速度,提高降解效果。     

硫酸根自由基对甲基橙的处理效果及机理

以甲基橙为目标物,研究基于硫酸根自由基的高级氧化技术对甲基橙的降解效果,同时分析pH及各类阴离子对甲基橙降解效果的影响。结果表明,n(过硫酸盐)∶n(甲基橙)为12、反应120 min后,甲基橙去除率达到51%。加入亚铁能极大加速甲基橙的去除率,n(甲基橙)∶n(Fe~(2+))∶n(S_2O_8~(2-))为1∶4∶12时,反应120 min后甲基橙去除率比单独过硫酸盐体系提高26%,前5 min甲基橙去除率即可达到42%。pH对Fe~(2+)/S_2O_8~(2-)体系或单独S_2O_8~(2-)体系降解甲基橙的影响较小。溶液中的NO_3~-对Fe~(2+)/S_2O_8~(2-)体系降解甲基橙基本无影响。Cl~-、H_2PO_4~-、CO_3~(2-)或HCO_3~-对Fe~(2+)/S_2O_8~(2-)体系降解甲基橙均有一定程度的抑制作用,且整体呈现抑制作用随阴离子浓度升高而增大的趋势。     

Fe^3＋掺杂纳米TiO2光催化剂的制备及其光催化性能研究

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂,正丁醇为助表面活性剂,环己烷为油相,采用微乳液法制备出Fe3+掺杂纳米TiO2,用X-射线衍射(XRD)对纳米TiO2粒径、物相等方面进行了表征.通过光催化降解甲基橙溶液考察了TiO2的光催化性能.甲基橙降解实验结果表明,溶液的pH=2时降解率可达100%;掺杂Fe3+会影响TiO2光催化性能,n(Ti4+):n(Fe3+)=1:0.000 4的TiO2在前10 min降解率高达54.50%,60 min降解率可达93.33%,掺杂浓度增大到一定程度后,降解率反而下降,说明存在较佳掺杂浓度.另外,溶液初始浓度对TiO2光催化性能有一定的影响.     

基于三苯胺类化学传感器的设计、合成及应用研究

以三苯胺衍生物为原料合成了一种新型化学传感器2-氨基-N′-[4-(二苯胺)苯亚甲基]苯甲酰肼(ADBB),该化合物的结构通过核磁和质谱进行了确认。当以n(DMSO)∶n(H_2O)=1∶9的缓冲溶液为溶剂时,对传感器的性能研究表明:ADBB对Cu~(2+)具有较好的专一识别能力。当pH为7.35时,Cu~(2+)与其它5equiv.金属离子形成共存溶液时,ADBB依然能够对Cu~(2+)表现出较强的识别能力,表明该配体ADBB具有较强的抗干扰能力。当Cu~(2+)浓度在(0.1~0.6)×10~(-5) mol/L范围内,体系的荧光强度ΔF和Cu~(2+)的浓度表现出良好的线性关系,线性拟合系数为0.986 78。     

AgBr/Ag_3PO_4的制备及光催化性能研究

以Ag3PO4为前体,采用原位离子交换法制备了Ag Br/Ag3PO4光催化剂,以甲基橙为模型污染物,研究了其可见光催化降解性能。考察了物料配比、甲基橙初始质量浓度和催化剂用量对光降解的影响,以及材料的循环使用性及降解机理。结果表明:复合催化剂对甲基橙的降解性能优于Ag3PO4,物料比为1∶1时所得催化剂的性能最好。在甲基橙为5 mg/L、催化剂用量为2 g/L时,光照30 min降解率可达96%以上。该复合催化剂可重复使用。空穴和羟基自由基是该光降解反应中的主要活性物种。     

共聚物水凝胶在金属离子溶液中的消溶胀动力学

采用重量分析法对达到溶胀平衡的AA/AMPS、AA/DMAEMA和AMPS/DMAEMA共聚物水凝胶在金属离子溶液中体积收缩变化的动力学过程进行了研究,结果表明:共聚物水凝胶在4种金属离子(Ag~+、Cu~(2+)、Fe~(3+)、Pb~(2+))溶液中均发生体积收缩的响应变化,并且这种变化程度随着金属离子溶液浓度的增加而增加,由"指数衰减第一顺序"函数可以较好地拟合水凝胶体积收缩响应过程的实验数据;在相同的金属离子浓度下,AA/AMPS、AA/DMAEMA和AMPS/DMAEMA水凝胶的平衡体积收缩比(V_∞/V_0)和消溶胀速率常数K_d大小顺序总体一致,分别为Fe~(3+)Pb~(2+)Cu~(2+)Ag~+、Cu~(2+)Fe~(3+)Pb~(2+)Ag~+和Pb~(2+)Fe~(3+)Cu~(2+)Ag~+。通过"孤对电子-空轨道"理论从结构上解释了水凝胶在不同价态重金属溶液中的消溶胀机理;AA/AMPS-Fe~(3+)体系、AA/DMAEMA-Cu~(2+)体系和AMPS/DMAEMA-Pb~(2+)体系体积收缩过程的活化能E_(?)分别为3.081、1.86、1.917 kJ·mol~(-1)。     

Cu~(2+)掺杂ZnO的制备及光催化性能研究

采用水热法制备了Zn O以及Cu~(2+)掺杂Zn O(Cu~(2+):Zn O)纳米粉体,并将其用于光催化降解亚甲基蓝,采用X射线衍射仪(XRD)对其物相进行分析,考察了不同的表面活性剂、Cu~(2+)的掺杂量以及焙烧温度对其结构和光催化降解性能的影响。结果表明:以柠檬酸钠和十六烷基三甲基溴化铵为混合表面活性剂制备的Zn O具有最佳的光催化降解性能,其在光照65 min后,降解率达到96%。Cu~(2+)的掺杂量以及焙烧温度对Cu~(2+):Zn O样品产生较大的影响,随着Cu~(2+)的掺杂量和焙烧温度的增加,Cu~(2+):Zn O样品的光催化降解效果呈现先增加后减小的趋势,当Cu~(2+)掺杂浓度为0.01 mol、焙烧温度为600℃时,Cu~(2+):Zn O样品具有最佳的光催化降解性能,其在光照110 min后,降解率达到93%。     

Cu~(2+)对热活化过硫酸钾氧化双酚S效果的影响

以双酚A的代替物双酚S为目标污染物,研究了Cu~(2+)对热活化过硫酸钾(PS)降解双酚S的影响。此外,考察了Cu~(2+)投加量浓度与温度对降解效果的影响及不同条件下过硫酸盐的剩余含量。结果表明,Cu~(2+)能有效提高热活化PS降解双酚S的效率。在60℃时,单独过硫酸盐用了180 min降解了73.02%的双酚S,而存在Cu~(2+)时只需要90min,去除率就达77.05%。随着Cu~(2+)投加量浓度的增加,降解速率提高。温度的提高促进了Cu~(2+)活化PS降解BPS,Cu~(2+)存在时剩余PS含量也随着温度的升高明显下降。可能的机理是形成了比较稳定的有机物-铜络合物,使活化过硫酸盐变得容易。     

过渡金属离子-超声协同活化过硫酸氢钾研究

以酸性橙7(AO7)为目标污染物,分别考察了Ni~(2+)、Zn~(2+)、Zr~(2+)、Mn~(2+)、Cu~(2+)、Fe~(3+)协同超声(US)活化过一硫酸盐(PMS)降解水体中AO7的效果及降解机理。结果表明,Ni~(2+)-PMS-US、Zr~(2+)-PMS-US、Zn~(2+)-PMS-US体系能有效提升活化PMS的能力;Mn~(2+)-PMS-US、Fe~(3+)-PMS-US体系的活化能力低于Mn~(2+)-PMS、Fe~(3+)-PMS体系活化PMS的能力;Cu~(2+)-US降解污染物的能力有所提高,但加入PMS后去除率反而有所下降。在Ni~(2+)、Zn~(2+)、Zr~(2+)协同超声活化PMS的体系中加入甲醇(MA)和叔丁醇(TBA)后明显抑制AO7的降解,Ni~(2+)和Zr~(2+)体系中主要氧化物种为硫酸根自由基(SO4-·)和羟基自由基(OH·),Zn~(2+)体系中主要氧化物种为大部分OH·和少量SO4-·。     

纳米Fe~0/FeS复合材料制备及降解偶氮染料废水

以Na_2S为硫源成功制备了比表面积为29.61 m~2/g、含有纳米Fe~0、少量FeS及铁氧化物的纳米S-nZVI新型复合材料,用于典型偶氮染料甲基橙的降解。优化了材料的硫化率、投加量和初始甲基橙含量等降解工艺参数,并研究了不同硫化率下S-nZVI降解甲基橙的动力学。结果表明,S-nZVI材料的硫化率和投加量等因素对甲基橙降解效率具有较大的影响,而甲基橙初始含量对其影响并不大。当甲基橙初始质量浓度为20 mg/L,控制优化降解条件S-nZVI硫化率(Fe~0、FeS的摩尔比)为3:1,投加量为70 mg,反应10 min左右,降解率接近100%。反应40 min时,S-nZVI降解甲基橙符合准1级反应动力学。合成的纳米S-nZVI新型复合材料具有很大的工业应用潜力。     

US/Fe~(3+)/H_2O_2体系超声催化降解甲基橙的研究

采用US/Fe3+/H2O2体系超声催化降解甲基橙,考察了超声波功率、Fe3+初始质量浓度、H2O2用量、甲基橙溶液的初始质量浓度及初始pH值对超声催化降解甲基橙的影响,初步探讨了其降解动力学规律。结果表明,US/Fe3+/H2O2体系能有效降解甲基橙,且超声波与Fenton试剂对甲基橙废水的降解存在强烈的协同作用;在pH=3、超声波功率500 W、Fe3+和H2O2的初始质量浓度分别为30 mg/L和150 mg/L时,对含30 mg/L的甲基橙溶液降解120 min,其去除率达到99.5%;甲基橙的超声催化降解符合一级反应动力学规律,且甲基橙的一级反应速率常数随其初始质量浓度增大而降低。     

气氛对降膜介质阻挡放电反应器降解甲基橙的影响

以偶氮染料甲基橙为对象,研究使用降膜介质阻挡放电(DBD)反应器在不同放电气体(氩气、空气、氧气)下的处理效果。结果表明:氧气作DBD放电气氛时,甲基橙处理效果最佳,氩气次之,空气最差。O3、H_2O_2、·OH这3种活性氧粒子对于甲基橙氧化降解起着至关重要的作用,氧气放电体系内3种活性粒子的含量远高于空气放电体系;氩气放电体系内的H_2O_2含量最高;空气放电体系还检测到大量的对甲基橙降解不利的NO_3~-、NO_2~-。     

金属离子对Fenton法氧化降解PVA纤维的影响研究

研究了Fe~(2+),Cu~(2+),Zn~(2+),Mn~(2+),Sn~(2+)5种金属离子对Fenton法氧化降解聚乙烯醇(PVA)反应的产物相对分子质量、化学需氧量(COD)去除率、PVA去除率的影响。结果表明:第1,2次催化降解PVA的催化效果由强到弱依次为Fe~(2+),Cu~(2+),Mn~(2+),Zn~(2+),Sn~(2+);第3次催化降解PVA的催化效果由强到弱依次为Fe~(2+),Zn~(2+),Mn~(2+),Cu~(2+),Sn~(2+); Fe~(2+),Cu~(2+),Zn~(2+),Mn~(2+)均能有效催化降解PVA溶液,COD去除率达到70%左右,其中Fe~(2+)的COD去除率最高达89. 58%;随着降解次数的增加,Fe~(2+),Zn~(2+),Mn~(2+),Cu~(2+)均能有效催化降解PVA,第3次催化降解后PVA的去除率均达到99%以上,其中Fe~(2+)的PVA去除率最高达99. 31%,但Sn~(2+)催化降解PVA去除率只有42. 08%,不适合采用Sn~(2+)催化降解PVA。     

Fe、N、La共掺杂TiO2光催化剂的制备及可见光下降解甲基橙的研究

通过溶胶凝胶法制备Fe、N、La共掺杂TiO2光催化剂,在可见光条件下降解甲基橙模拟染料废水,研究共掺杂光催化剂的制备条件和工艺条件对其催化活性的影响。结果表明,共掺体系的优化掺杂量为n(TiO2):n(Fe):n(N):n(La)=1:0.2%:10%:0.2%,温度550℃下焙烧3 h;此掺杂量下催化剂活性最佳,投加量1 g/L的TiO2在可见光下对质量浓度70 mg/L的甲基橙溶液有良好的降解效果,反应3 h降解率达到73.07%。     

B-降胆甾苯并咪唑化合物对金属离子识别性能研究

苯并咪唑是优良的离子探针活性基团,以3种不同取代基结构的B-降胆甾苯并咪唑化合物作为金属离子受体,采用紫外光谱法和荧光光谱法对12种不同的金属离子(Co~(2+)、K~+、Na~+、Li~+、Pb~(2+)、Ca~(2+)、Zn~(2+)、Sr~(2+)、Ni~(2+)、Ag~+、Hg~(2+)、Cu~(2+))进行检测,结果表明这3种化合物对Cu~(2+)离子具有高度的选择性,抗干扰能力好,可作为选择性光学传感器,检出限分别为7. 31×10~(-8)、7. 99×10~(-8)、5. 85×10~(-8)mol/L,采用Job法测试,3种化合物与Cu~(2+)的配合比为1∶1。     

一种新型罗丹明类双通道荧光探针及其对Fe~(3+)和Cu~(2+)的选择性识别研究

以罗丹明B、水合肼和吡啶-2-甲醛为反应物,合成了一种新型的罗丹明类Fe~(3+)和Cu~(2+)双通道分子探针(Fluorescent probe,FP),并用核磁和质谱对其分子结构进行了表征。利用荧光分光光度计和紫外可见分光光度计研究了FP对Fe~(3+)、Cu~(2+)等14种金属离子的识别性能。研究结果表明,在V(CH_3OH)∶V(H_2O)=1∶1体系中,当选用荧光光谱分析时,探针FP对Fe~(3+)具有良好的选择性响应,且Fe~(3+)浓度在2~30μmol/L时,探针荧光强度与Fe~(3+)浓度呈线性关系,线性相关系数为0.998。当选用紫外可见光谱分析时,探针FP对Cu~(2+)具有很好的选择性响应,且当Cu~(2+)浓度为0~9μmol/L时,探针FP的吸光度与Cu~(2+)浓度呈线性关系,线性相关系数为0.999。     

改性掺银二氧化钛对甲基橙的光催化降解研究

采用钛酸四丁酯为主要原料,以溶胶-凝胶法制备TiO2及不同Ag含量的Ag-TiO2,通过X射线衍射仪及傅里叶红外光谱仪对其结构进行必要的表征。以高压汞灯为光源,研究了TiO2及Ag-TiO2对甲基橙的光催化降解情况。结果表明,掺杂Ag+的TiO2对甲基橙的光催化降解效果较好。     

铁负载煤气化渣基活性炭非均相Fenton体系降解甲基橙染料废水的工艺优化及其机理研究

基于煤气化残渣为原料制备出高比表面积的活性炭,采用浸渍法制备负载Fe~(3+)的煤气化渣基活性炭,并将所制材料应用于非均相Fenton体系降解染料废水中甲基橙的实验研究。实验结果表明铁负载煤气化渣基活性炭/H_2O_2非均相Fenton体系降解甲基橙最佳条件为:铁负载量21%,H_2O_2投加量为40 mM,pH值为5,甲基橙初始浓度为250 mg/L和最佳温度为328 K,甲基橙降解率可以达到97%以上。Fenton试剂降解甲基橙反应的活化能Ea和指前因子A分别为4.04 k J/mo L和36393,并且符合一级动力学,根据计算得到其降解甲基橙动力学模型为-d C/dt=-0.039174[Fe~(3+)]0.3825[H_2O_2]~(0.619)[Cl~-]~(1.8754)。     

可见光驱动AgCl/Ag3PO4复合材料的制备及活性评价

以AgNO3、Na2 HPO4和NaCl为原料,采用简易离子交换法制备可见光驱动AgCl/Ag3PO4复合材料,利用XRD、EDX、FESEM、UV-vis等测试手段对其进行表征.低能耗LED灯为可见光光源,阳离子染料罗丹明B和阴离子染料甲基橙为探针,评价AgCl/Ag3 PO4复合材料的光催化活性.调节NaCl加入量实现AgCl/Ag3PO4复合材料中AgCl含量的调控.AgCl/Ag3PO4复合材料可实现对水体中罗丹明B和甲基橙的降解,尤其是对罗丹明B的高效去除.NaCl用量为1 mmol时制备AgCl/Ag3PO4复合材料可见光催化降解罗丹明B和甲基橙的活性强于Ag3PO4,且循环使用效率高.AgCl/Ag3PO4可见光催化反应体系中的活性物种为超氧自由基和空穴,其中空穴占主导地位.