自支撑氮掺杂石墨烯纸柔性电极的制备及其储锂性能的研究

以氧化石墨烯(GO)为原料,尿素为氮掺杂剂,采用固/气界面水热反应的方式,即在反应釜内将GO抽滤得到的氧化石墨烯纸(GOP)与尿素分解产生的氨蒸气相互作用,成功制备出自支撑氮掺杂石墨烯纸(NGP)。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱(RS)、X射线光电子能谱(XPS)和电化学测试对样品进行形貌结构及电化学性能的表征。测试结果表明:水热条件下尿素能有效地实现氧化石墨烯纸的氮掺杂,氮掺杂量为7.89%;氮掺杂石墨烯纸在100mA/g和500mA/g的电流密度下,充放电循环100周之后,放电比容量可分别保持在288mAh/g和190mAh/g。采用改进的固/气界面水热反应法制备的氮掺杂石墨烯纸较未掺杂石墨烯纸可逆比容量提高了近2.5倍,具有良好的循环稳定性,可为制备高性能的柔性锂离子电池负极材料提供新方法。     

硫氮共掺杂石墨烯修饰电极的制备及电化学性能研究

以天然鳞片石墨为原料,采用改进的Hummers法制备了氧化石墨(GO),以GO和硫氰酸铵为前驱体,采用一步水热法制备了硫氮共掺杂石墨烯(SNG)。X射线衍射、扫描电子显微镜和拉曼光谱分析结果显示,硫和氮成功掺入石墨烯晶格中,SNG表面褶皱明显且形成了三维孔道结构。通过交流阻抗、循环伏安法和差分脉冲伏安法考察了对苯二酚(HQ)、邻苯二酚(CC)和间苯二酚(RC)在修饰玻碳电极(SNG-180/GCE)上的电化学行为。结果表明:硫氮共掺杂能有效改善石墨烯的电化学性能,修饰电极实现了对HQ、CC和RC的同时检测,线性范围在5.5~43.06μmol/L和90.91~245.28μmol/L之间,检出限为1.83μmol/L(信噪比为3)。     

改性石墨烯的制备及电化学性能研究

利用改进的Hummers方法制备了氧化石墨烯,通过原位化学还原与水热法分别合成镀镍石墨烯与氮掺杂石墨烯材料。通过扫描电镜、透射电镜、红外光谱、XRD等测试方法对样品的形貌结构进行表征,用CHI760电化学工作站研究了样品的电化学性能,两种材料均显示出良好的电化学活性。镀镍石墨烯在较低电压即可对醇进行催化氧化;尿素和氨水都能对氧化石墨烯进行有效地还原并对其完成氮掺杂,以尿素为氮源的掺杂石墨烯显示出较高的CCV比电容和良好的稳定性,而以氨水为氮源的氮掺杂石墨烯具有优良的CGCD电容性能。     

不同氮源对掺氮石墨烯的结构和性能的影响

先用改进的Hummers方法冷冻干燥制备氧化石墨(GO),再分别以水合肼、氨水、乙二胺、尿素作为掺氮剂和还原剂用一步水热法合成掺氮石墨烯。使用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线光电子能谱(XPS)、同步热重分析(TGA)、氮气吸脱附分析等手段表征了样品的微观结构和形貌,应用循环伏安、电化学交流阻抗、恒流等充放电技术测试了样品的电化学性能。结果表明:四种掺氮剂皆能有效还原GO,制备出掺氮含量(质量分数)分别为4.99%,6.35%,7.70%和9.18%的石墨烯。氮元素以"pyridinic N"、"pyrrolic N"、"graphitic N"三种形式掺杂到石墨烯的晶格中。由乙二胺和尿素还原制备的掺氮石墨烯比电容可达187.6 F·g~(-1)和191.6 F·g~(-1),电化学性能最高。     

杂原子掺杂三维石墨烯水凝胶的制备及电化学性能

采用水热法分别制备了氮、磷、硫等杂原子掺杂的三维石墨烯水凝胶电极材料。利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电镜(TEM)、拉曼光谱仪、X射线衍射仪(XRD)和光电子能谱仪(XPS)对材料的微观结构进行了分析,并利用电化学方法对材料的电化学性能进行了研究。结果表明:氮、磷、硫等杂原子掺杂入石墨烯晶格,掺杂的石墨烯呈现三维多孔层状形貌。杂原子的掺杂均有利于提高石墨烯的电化学性能,其中以磷掺杂石墨烯电极材料的性能最佳,原子半径最大的P掺杂使石墨烯晶格畸变加剧,比表面积显著增大进而保证了电解质在材料中的快速嵌入和脱出。在1 mol/L H_2SO_4的电解液中,电流密度为1 mA/cm~2时,其比容量388 F/g,组装成对称双电极电池装置,其能量密度在1 A/g的电流密度下可达到25.2 Wh/kg。优异的电容性能主要源于杂原子掺杂所提供的法拉第赝电容。     

聚苯胺炭柱撑石墨烯复合材料的制备及其电化学性能的研究

通过真空抽滤诱导自组装及热解还原处理, 制备出具有柱撑结构的聚苯胺炭/石墨烯复合材料(PGR)。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线电子能谱(XPS)和电化学测试等表征技术考察了聚苯胺单体(AN)与氧化石墨烯(GO)质量比对PGR结构和电化学性能的影响。结果表明, 聚苯胺炭均匀分布在石墨烯(GR)片层间形成三维导电网络, 有效地增大了GR的层间距, 且实现了氮掺杂, 显著提高了GR的结构稳定性和电化学性能; AN与GO质量比为1 : 1时制备的样品PGR1在100 mA/g电流密度下的首次脱锂比容量为653 mAh/g, 当电流密度增大至1 A/g时, 仍具有高达343 mAh/g的脱锂比容量, 远高于GR的脱锂比容量(101 mAh/g), 表现出优异的倍率性能。     

水热法制备镍负载硫磷双掺杂石墨烯电极及其电催化析氢性能研究

设计一种高活性、高稳定性的非贵金属基催化剂,对电催化析氢的应用具有重要意义.以硫酸和植酸为硫磷掺杂剂,采用水热法合成了硫磷共掺杂石墨烯(SPG);随后,采用简单的醇热法制备了直接生长在SPG上的Ni基纳米材料(Ni/SPG).制备的Ni/SPG电催化剂表现出杰出的析氢性能,其阻抗极低(0.48Ω),电化学活性表面积极好...     

氮掺杂石墨烯的制备及其电催化氧气还原性能

通过改良Hummers法制备氧化石墨(Graphite oxide,GO),采用爆炸辅助还原法将GO还原剥离并原位掺杂得到氮掺杂石墨烯(Nitrogen-doped graphene,N-RGO)。采用TEM、SEM、FI-IR、XPS、XRD及Raman等分析手段对N-RGO的形貌、组成以及结构进行了表征,利用旋转环盘电极技术测试了其电催化氧气还原活性。TEM和SEM结果表明,爆炸条件下GO被很好地剥离开来,得到只有几层厚度的石墨烯;FI-IR及XPS结果表明,GO中大部分含氧官能团被脱除,C/O原子比达到26.2,是目前所得GO还原程度非常高的方法之一,且氮元素成功掺杂进石墨烯晶格中,掺杂氮的原子质量分数约为2.11%;电化学测试结果显示,氧气还原的极限扩散电流由非氮掺杂石墨烯(Reduced graphene oxide,RGO)的0.24mA提高到N-RGO的0.49 mA,尽管爆炸辅助还原得到的RGO对氧气还原也显示出较好的催化活性,但掺杂之后的N-RGO具有更高的催化活性。     

氮氯共掺杂石墨烯量子点的合成及其对汞离子检测

以果糖、乙二胺、盐酸为原料，采用水热法将N、Cl原子掺杂在石墨烯量子点上，制备出氮氯共掺杂石墨烯量子点(N,Cl-GQDs),利用透射电镜、X射线光电子能谱、紫外-可见吸收光谱、荧光光谱等手段对其结构和性能进行了表征。结果表明：合成的N,Cl-GQDs为分散效果良好的球形，与单独氮掺杂及未掺杂的石墨烯量子点相比，双元素掺杂石墨烯量子点具有更好的光学性能。同时利用电化学发光淬灭原理构建了传感器，实现了对汞离子的检测，计算得出检测限为0.03ng/mL。     

高温还原GO制备LiFePO_4/石墨烯复合正极材料及表征

通过对氧化石墨烯(GO)进行微观调控处理得到少层GO。采用喷雾干燥再高温改性的方法制备LiFePO_4/石墨烯锂离子电池复合正极材料;GO还原后即可得到石墨烯,其优良的导电性可以提高LiFePO_4的电子传输能力。通过X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和电化学测试技术等方法对复合材料的结构、形貌及电化学性能进行表征。石墨烯的复合使材料颗粒间构建空间三维导电网络,提高了电解质/电极材料界面的电荷转移速率,改善了LiFePO_4的电化学性能。电化学测试结果表明,在0.1C时LiFePO_4的放电比容量为155mAh/g,LiFePO_4/石墨烯复合材料的放电比容量为164mAh/g;1C和2C倍率时,LiFePO_4/石墨烯复合材料的放电比容量分别为140,119mAh/g。     

基于氧化石墨烯与豆渣的复合碳材料制备及性能表征

以氧化石墨烯(graphene oxide,GO)和豆渣为原料,通过溶剂热反应获得了石墨烯基三维网状复合碳材料,并进一步通过高温焙烧获得导电性良好的复合碳材料。通过场发射电子显微镜、X射线衍射仪、拉曼光谱仪、元素分析仪、电化学分析仪对复合碳材料的形貌、物相、分子结构、元素组成和电化学性能进行了表征。结果表明,在GO中引入豆渣不仅可以在溶剂热和碳化过程中阻止石墨烯片层的重叠,还可以引入氮元素,该复合碳材料与纯GO或纯豆渣制备得到的碳材料相比表现出了更加优异的电化学性能。其中当GO与豆渣质量比为1∶2时,所得到的复合碳材料在1A/g的电流密度下比电容为201.9F/g,远高于纯石墨烯或纯豆渣所制备得到的碳材料比电容(分别为93和78F/g)。     

三维石墨烯基B-N-Fe/Co-G材料的制备及其氧还原催化性能研究

采用脲、硼酸、硝酸铁、硝酸钴分别作为N、B、Fe、Co源,与GO(氧化石墨烯)通过快速冷冻干燥与热解法,制得了三维石墨烯基B-N-Fe/Co-G催化材料,并对其结构和性能进行了测试和表征,研究其氧还原的活性物质与活性点。透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)、X射线衍射(XRD)及X射线光电子能谱(XPS)结果显示,所制得掺杂石墨烯表面褶皱呈三维孔洞结构,掺杂原子N、B、Fe、Co均匀掺杂于石墨烯中。通过循环伏安法(CV)、线性扫描伏安法(LSV)等手段对三维石墨烯基B-N-Fe/Co-G催化材料进行电化学性能测试,结果表明:B-N-Fe/Co-G在0.1 mol/L的 KOH碱性电解质中有较高的氧还原(ORR)催化活性,起始电位在1.0 V左右,为4电子转移,相比质量分数20%的商用Pt/C催化剂有更好的电化学稳定性。     

氮掺杂氧化石墨烯的制备及其氧还原催化性能研究

以腺嘌呤为掺杂氮源,以均苯三酸为辅助碳源,采用水热法对多层氧化石墨烯进行氮掺杂,在惰性气氛下煅烧得到氮掺杂氧化石墨烯(NGO),重点研究了腺嘌呤用量对产物的氧还原催化性能的影响。利用上海辰华电化学工作站,采用线性扫描伏安法对其氧还原催化性能进行测试分析,并利用Koutecky-Levich方程对其氧还原电子转移数进行计算。结果表明,以腺嘌呤作为氮源能够大幅度地提高氧化石墨烯的催化性能,当腺嘌呤用量为6 mmol时,所制得的氮掺杂氧化石墨烯NGO-3的催化性能最好,催化氧气还原以4e~-途径进行。     

Bi-SnO2/GO电催化膜的制备及其性能研究

采用电化学-水热法,以聚四氟乙烯(PTFE)微孔膜为支撑,制备Bi掺杂SnO_2修饰氧化石墨烯(GO)的电催化膜(Bi-SnO_2/GO),通过SEM、TEM、EDS、XRD、LSV、EIS、CV等手段对其结构及性能进行表征,并考察了其对水中大肠杆菌的去除效果.结果表明,当Bi/Sn摩尔比为1∶15、电沉积电压为2.0 V时,制备的Bi-SnO_2/GO催化膜的析氧电势为1.75 V,Bi-SnO_2/GO膜表面均匀分布着纳米Bi-SnO_2粒子,粒子尺寸约为10.4 nm,Sn和Bi元素的质量分数分别为11.28%和3.59%;当外加直流电压为2.5 V且连续运行5 h时,Bi-SnO_2/GO催化膜对水中大肠杆菌的去除率达到96.82%,表明Bi掺杂SnO_2显著提高了GO基电催化膜的电性能及对大肠杆菌的去除性能(～62.0%).     

3D-石墨烯及其聚苯胺复合材料在超级电容器中的研究进展

聚苯胺制备工艺简单,价格低廉,结构稳定,理论比容量大,掺杂过程简单,具备掺杂和反掺杂的性能,但循环稳定性差,将其与石墨烯复合,利用二者的协同作用能够更好地提高电容性能。与二维石墨烯相比,三维石墨烯具有独特的三维多孔结构,不仅增加了与电解液的接触面积,同时提供了快速的电子传输通道,而且其独特的网状结构可减少聚苯胺在复合材料中的团聚使其在超级电容器方面表现出良好的潜力。介绍了三维石墨烯的制备方法,主要包括自组装法和模板导向法;综述了三维石墨烯/聚苯胺复合材料以及掺杂改进的三维石墨烯/聚苯胺复合材料的制备方法及其电化学性能在超级电容器中的研究进展;并对其未来研究发展趋势进行了展望。     

氮掺杂碗状空心碳微球的制备及其 在超级电容器中的应用

针对碳电极材料存在比电容小、能量密度低的问题,采用异质成核合成路径制备了新型的碗状空心碳微球,进一步以尿素为氮源,通过水热法制备了高性能氮掺杂碗状空心碳微球。采用X射线衍射仪、场发射扫描电子显微镜、能谱仪、傅立叶红外光谱仪和X射线光电子能谱分析仪对碗状空心碳微球和氮掺杂碗状空心碳微球的形貌及结构进行表征,并分析了氮掺杂对碗状空心碳微球的电化学性能。实验结果表明:氮掺杂对碗状空心碳微球的电化学性能有显著的改善,在1 A/g的电流密度下,氮掺杂碗状空心碳微球的比电容(235.5 F/g)远高于碗状空心碳微球的比电容(121.0 F/g),此外,氮掺杂碗状空心碳微球在3 A/g的电流密度下循环5 000次后,其比电容保持率为78.3%。     

MnO2-rGO/竹纤维素基炭气凝胶的制备及其在超级电容器中的应用

研究以竹浆纤维为原料,在氢氧化钠和尿素溶解体系中加入氧化石墨烯,经过凝胶、热解制备还原氧化石墨烯(rGO)/竹纤维素基炭气凝胶.以此作为导电基质,采用水热法负载δ-MnO2纳米片,研究了MnO2负载量对复合材料的电化学性能影响,探讨了复合材料的储能机制.结果显示,随着MnO2负载量的增加,复合材料的电化学性能呈先提高后...     

石墨烯泡沫的制备及柔性储能应用研究

通过Hummers法制备氧化石墨(Graphite oxide,GO),以三聚氰胺甲醛微球(MF)为模板经高温退火得到石墨烯泡沫。采用SEM、FT-IR、XPS、XRD、BET和元素分析等手段对石墨烯泡沫的形貌、组成以及结构进行了表征,将石墨烯泡沫用于超级电容器测量其电化学性能。SEM结果表明高温煅烧后,R-MF/GO仍可保持良好层状结构,并出现中空球状形貌;FT-IR、XPS及元素分析结果表明800℃退火下,GO中大部分含氧官能团被脱除,C/O原子比达到18.14,且掺杂氮的原子分数为11.5%左右。经过研究不同温度、浓度对石墨烯孔结构和组成的影响,发现MF与GO质量比为15∶3,退火温度为800℃时得到的泡沫比表面积最大,为128.67m2/g。同时,R-MF/GO用于超级电容器时性能最好,电容值可达121F/g。     

水溶性石墨烯对双电解液镁空气电池放电性能的影响

为了提高双电解液体系镁空气电池的放电性能，选择在0.6mol/L NaCl电解液中加入水溶性石墨烯。采用改进的Hummers法制备了氧化石墨烯(GO),在GO的基础上制备出还原氧化石墨烯(RGO)和水溶性石墨烯(PG)。采用X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪以及扫描电子显微镜对所制石墨烯进行了结构以及形貌的表征。研究了镁阳极在加入不同浓度PG的NaCl溶液中的电化学性能和组装成电池之后的放电性能。结果表明：在0.6mol/L NaCl电液液中加入PG后的镁空气电池放电性能得到很好的提升，其中Mg(ClO₄)₂-AN/NaCl+0.5g/L PG双电解液体系镁空气电池1mA/cm²放电时放电性能最好，阳极利用率为89%,能量密度为2840Wh/kg,且放电电压可达到1.42V。电化学测试表明镁阳极在加入PG的NaCl电解液中有着较高的电化学活性。     

TiO2-GO复合光催化剂的制备及其对硝基酚类污染物的降解性能

采用水热法制备了二氧化钛-氧化石墨烯(TiO_2-GO)复合光催化剂,采用X射线多晶粉末衍射和扫描电镜对其性质进行了表征,并以对硝基酚为目标污染物,考察了复合光催化剂在可见光和紫外光照射下的降解性能。结果表明:GO掺杂既能提高TiO_2颗粒的分散度,增加其比表面积,又能降低光生电子与空穴的复合几率,提高光催化活性。另外,GO掺杂还将TiO_2的光响应范围拓展至了可见光区域。