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1.
采用共沉淀-光还原法制备了系列Ag@AgCl-BiOCl可见光催化剂,利用N2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(DRS)、X射线光电子能谱(XPS)和电子自旋共振(ESR)等技术对光催化剂进行物化结构表征,在湿法脱汞装置上考察了荧光灯辐照下AgCl负载量、溶液pH、反应温度、SO2和NO对单质汞(Hg0)脱除性能的影响。结果表明,在荧光灯辐照下,当Ag/Bi物质的量比为0.2时,光催化剂的脱汞效率最高。随着pH和反应温度的升高,脱汞效率逐渐降低。与SO2相比,NO对脱汞效率的影响较大。在光催化氧化脱汞过程中,阴离子超氧自由基(·O2-)、空穴(h+)、羟基自由基(·OH)和氯自由基(·Cl)等均可能发挥作用,但·O2–作用较大。 相似文献
2.
目前燃煤烟气活性炭脱汞技术已经很成熟,但机理方面的相关研究甚少或不全面,为了探讨汞与活性炭在燃煤烟气中的反应路径,本文在固定床上对商业活性炭(FAC)和1% NH4Br改性活性炭(NBAC)进行了汞吸附实验,分别考察了O2、SO2、CO2、NO及其混合烟气组分对吸附剂汞吸附的影响,然后利用程序升温脱附(temperature programmed desorption,TPD)技术分析了烟气组分对汞吸附的影响机理。固定床测试结果表明溴化铵改性可显著增加活性炭汞吸附性能,O2、CO2及NO可促进NBAC对汞的吸附,其中NO最好,而SO2抑制NBAC对汞的吸附。TPD结果表明,溴素改性促进NBAC表面负载的溴与Hg0结合生成HgBr2,O2存在促进了Hg0的氧化生成HgO,NO存在显著增加了Hg2(NO3)2的生成。SO2与Hg0对活性炭表面的官能团存在竞争吸附的关系,生成C-S,与Hg0反应生成HgS。CO2对NBAC吸附Hg0的反应机理影响不大。 相似文献
3.
通过在凹凸棒土(Atp)表面负载铁氧化物进行磁改性而生成的磁性凹凸棒土(MAtp),相对于一般脱汞吸附剂而言,更易分离回收,具有实际应用的前景,但脱汞效率较低。本文选取磁质量分数为50%的MAtp,采用浸渍法对其进行CuCl2改性,在利用固定床实验系统上探究了CuCl2负载量、反应温度和烟气组分(O2、SO2、NO、HCl)对其脱汞性能的影响,结合多种表征结果分析其脱汞机理。结果表明:CuCl2负载量的最佳值为5%;一定范围内反应温度与脱汞效率呈正相关,超过250℃时吸附剂的孔隙结构会遭到破坏,发生脱附现象;O2和HCl对吸附剂脱汞性能有明显提升,NO影响较小,SO2会与Hg0竞争吸附,抑制效果显著;CuCl2改性后的MAtp脱汞性能优良,同时延续了较好的磁分离特性,为选择高效实用的脱汞吸附剂提供了研究方向。 相似文献
4.
采用硝酸铁与硫脲在溶剂热反应条件下制备FeS2,利用物理浸渍法将FeS2负载至多壁碳纳米管(MWCNTs)上,借助扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X光电子能谱(XPS)等分析测试手段对制备样品的结构特性进行探究,通过固定床反应器研究模拟烟气氛围下吸附剂对烟气中单质汞的吸附特性。实验考察了不同FeS2负载量、烟气初始汞浓度、床层温度以及O2、NO和SO2对吸附剂脱汞效率的影响。结果表明,制备出的FeS2分散性较好,呈球状晶体,表面均匀覆盖着MWCNTs,成团簇状。当负载量为10%、反应温度为70℃时,FeS2/MWCNTs的吸附效果最好,最高脱除效率能达到100%,60min后脱除效率仍有80.3%。TPD脱附曲线和XPS分析结果进一步表明烟气中的Hg0被氧化成Hg2+以HgS的形式附着在吸附剂表面,证实吸附剂以化学吸附为主。此外,汞脱除效率随初始汞浓度的增加而降低,汞吸附容量却随之增加,60min最高能达到5.1μg/g。酸性气体NO和SO2的存在,占据了吸附剂表面的活性点位,不利于Hg0的吸附,但低浓度NO对吸附剂的整体效果影响不大,抗NO性能较好。 相似文献
5.
利用Ca(NO3)2作为前体,SiO2为载体,制备了一种担载型CaO吸附剂,在固定床实验装置上分别研究了该吸附剂对元素汞(Hg0)和氯化汞(HgCl2)等不同形态汞的选择性吸附性能,以及SO2对CaO吸附剂汞形态吸附过程的影响,同时结合程序升温脱附和原位红外漫反射表征技术,深入探究了CaO的选择性吸附机理及SO2毒化机制。汞形态吸附实验结果表明,在纯N2气氛和掺杂SO2气氛下,CaO对Hg0均保持了接近100%的穿透率,而对HgCl2在两种气氛下则分别表现出66.0%和60.3%的吸附效率,说明SO2与HgCl2在CaO表面存在竞争吸附关系;吸附实验前后CaO的表征结果显示,与Hg0相比,HgCl2更易与CaO表面各碱性位形成单配位、双配位等多种吸附构型,SO2与HgCl2在易形成单配位的活性位上形成竞争吸附关系,进而在一定程度上降低了CaO对HgCl2的吸附效率。 相似文献
6.
燃煤飞灰中的未燃碳(unburned carbon,UBC)和金属氧化物因对汞有一定的吸附和氧化作用而被认为是燃煤电厂廉价的潜在脱汞吸附剂,但效率有待提高。文章选取两种UBC含量不同的飞灰,采用质量分数1%的NH4Br溶液对其浸渍改性,利用固定床汞吸附实验台探究了烟气组分(O2、SO2和NO)以及飞灰中无机金属氧化物对汞吸附和氧化的影响,以期获得高效脱汞吸附剂吸附机理。结果表明,O2对于溴素改性飞灰氧化汞有较小的促进效果,SO2具有一定的抑制作用,NO促进Hg0的氧化效果明显;溴素改性飞灰中的Fe2O3和TiO2对Hg0的氧化起着主要作用,原因在于溴素改性增加了金属氧化物Fe2O3和TiO2中的晶格氧含量,促进了Hg0的催化氧化,主要遵循Mars-Maessen机理。另外,UBC含量对飞灰脱除Hg0的影响很大,溴素嵌入飞灰表面的UBC时,会使其邻域的活性加强,从而增强碳质表面对Hg0的吸附能力,促进了后续反应的进行。 相似文献
7.
采用高温携带流反应装置在1050℃和1150℃条件下制备了稻壳再燃焦(RH1050和RH1150)和小麦秸秆再燃焦(WS1050和WS1150),并分别将其与燃煤灼烧飞灰混合制成相应的脱汞吸附剂。在吸附剂管道喷射脱汞实验装置上,研究了生物质种类、吸附温度、初始汞浓度和烟气组分(SO2、NO和HCl)对生物质再燃焦管道喷射脱汞性能的影响,并结合生物质及其再燃焦的理化特性分析,探讨了单质汞(Hg0)脱除机理。结果表明:4种生物质再燃焦平均脱汞效率相差不大,约为30%,稻壳再燃焦的脱汞效率略高于小麦秸秆焦。随着吸附温度的升高,RH1050脱汞效率持续增加,RH1150脱汞效率则呈现波动变化趋势。随着初始汞浓度的升高,稻壳再燃焦的平均脱汞效率均呈现先增大后减小的趋势,初始汞浓度为25μg/m3时RH1050和RH1150的平均脱汞效率最大,分别为35.6%和37.1%。SO2对生物质再燃焦管道喷射脱汞具有一定的抑制作用,NO具有一定促进作用,而HCl的促进作用更为显著,且当HCl浓度大于50μL/L时,生物质再燃焦的平均脱汞效率均在90%以上。 相似文献
8.
利用SO2气体对石化工业副产物石油焦进行活化改性以制成富硫高活性脱汞吸附剂(SAPC)。在固定床实验装置上进行SAPC吸附脱除汞的实验研究,考察吸附温度、入口Hg0浓度、烟气成分以及热再生等因素对脱汞特性的影响规律,同时结合比表面积及孔隙度分析、元素分析和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段深入分析SAPC的汞吸附机理。结果表明,SO2活化改性石油焦的物理和化学特性得到极大改善,羰基、酯基以及非氧化态硫是Hg0的主要活性吸附位。吸附温度的升高会抑制对Hg0的吸附脱除,烟气中较高的Hg0浓度会降低汞脱除效率,但对其汞吸附速率有促进作用。SO2对SAPC的脱汞性能影响较小,O2易将Hg0氧化成为更容易与含氧、含硫官能团结合的氧化态汞,从而促进对Hg0的脱除。热再生时吸附态汞化合物受热分解的过程伴随着吸附剂表面化学活性位的损失,导致再生后汞吸附性能大幅下降。 相似文献
9.
制备了原始活性炭与NH4Cl改性活性炭,对其进行了物化特性表征,在固定床汞吸附实验台上考察了N2气氛下颗粒粒径、NH4Cl溶液浓度、SO2、CO2等因素对活性炭脱除Hg0性能的影响。研究结果表明:NH4Cl浸渍改性没有造成活性炭孔隙结构的明显变化,但使得Cl元素成功担载到活性炭表面;随着颗粒粒径增大,活性炭吸附Hg0的外部传质速率、内部扩散速率均降低,较小的颗粒粒径有利于活性炭脱汞;由NH4Cl改性在活性炭表面所产生的卤素官能团(AC-Cl)能够有效地氧化烟气中的Hg0,增强了活性炭对于Hg0的氧化吸附作用;SO2能有限地促进原始活性炭的脱汞性能,对NH4Cl改性活性炭脱汞性能则表现出先促进后抑制并主要体现抑制作用的现象,并且抑制作用随SO2浓度的增大而增加;CO2由于能在活性炭表面极化,且能与氨基官能团反应生成有利于吸附汞的羰基,促进了活性炭的脱汞性能。 相似文献
10.
对国内某1000MW燃煤发电机组失活选择性催化还原(SCR)催化剂进行CeO2改性再生。对再生前后样品进行N2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、X射线荧光光谱(XRF)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)对比表征分析。在自制固定床反应系统上对CeO2改性再生催化剂(CeReCat)进行Hg0氧化性能测试,同时研究了SO2、H2O、NO和NH3对Hg0氧化性能的影响。结果表明,CeO2改性再生方法可有效清洗失活SCR催化剂表面杂质,恢复催化剂表面活性位点和孔隙结构,可使Ce、V两种活性元素得到有效负载。CeO2改性后的样品Hg0氧化性能显著提升,3.0 CeReCat具有最佳Hg0的氧化效率。此外,烟气中加入600μL/L SO2后,3.0 CeReCat仍具有高达74.4%的Hg0氧化效率,抗SO2性能较好。烟气中的NO可轻微促进Hg0的氧化。由于竞争吸附作用,烟气中的H2O和NH3会抑制Hg0的氧化。CeO2改性再生催化剂置于SCR系统下层时,由于烟气NH3浓度较低而具有较高Hg0氧化效率,具有良好的应用前景。 相似文献
11.
化学链燃烧是近年来提出的一种具有高效、内分离CO2特点的新型燃烧方式。本文在立式管式炉实验装置上研究了温度对基于Fe2O3载氧体的煤化学链燃烧载氧体还原过程中汞析出特性的影响,探讨了不同燃烧温度下燃料反应器(FR)出口烟气组分的变化及其对汞迁移变化的影响。结果表明:在高温条件下(≥ 800℃),煤中的汞在载氧体还原过程中基本全部析出,180s时基本达到90%,并且随着温度升高而增加;FR出口烟气中的汞主要以单质态(Hg0)形式存在,各工况下的单质态汞占烟气中气态总汞比例都在88%以上,随着温度的升高,烟气中Hg0/HgT略有降低;温度对烟气组分具有影响,随着温度的升高,CO、NO和SO2浓度上升;对于汞而言,SO2会抑制Cl及Cl2的形成从而抑制Hg0向Hg2+转化,NO会直接或间接促进汞的氧化过程,FR烟气中以CO为主的还原性气氛不利于汞的氧化。 相似文献
12.
在模拟燃煤热烟气为热源和介质条件下,以准东褐煤为原料,通过一维沉降炉进行炭化活化(一步法)制备粉状活性焦,考察了活性焦对Hg0的吸附能力,探索了SO2、H2O、O2、CO2、H2O+O2、SO2+O2及H2O+SO2+O2气氛对活性焦吸附Hg0的影响机理。结果表明:一步法获得的活性焦对Hg0具有较高的吸附性能。N2气氛作对比,H2O、H2O+O2、CO2和SO2气氛下抑制活性焦对Hg0的吸附;O2、SO2+O2和H2O+SO2+O2促进活性焦对Hg0的吸附。通过Hg 4f的XPS分析证明了不同气氛组成对活性焦吸附Hg0的抑制和促进机理。H2O覆盖在活性焦活性位上和堵塞孔隙而抑制活性焦对Hg0的吸附;SO2与Hg0在活性焦上发生竞争吸附而抑制对Hg0的吸附;CO2 吸附在活性焦微孔上而抑制对Hg0的吸附;O2气氛下主要形成了HgO, SO2+O2气氛下Hg0被氧化成HgSO3,进一步氧化成HgSO4; H2O+SO2+O2气氛下,Hg0被氧化成HgO和HgSO4。 相似文献