天然气运移物理模拟实验及其组分分异与碳同位素分馏特征

天然气运移物理模拟实验结果表明,天然气在运移过程中将发生组成的色层效应和分馏现象.天然气中甲烷等轻组分的渗透运移速度较大,粘土矿物对天然气中重烃组分具有较强的束缚能力,而且在不同输导层中正构烷烃和异构烷烃的运移速率存在着明显差别.实验结果还表明,运移可以造成天然气烃类气体碳同位素的分馏,特别是天然气中甲烷碳同位素对运移条件及过程较为敏感.      

天然气组分、同位素分馏机理及实例分析

天然气组分、同位素的分馏伴随其生成、运移及保存的整个过程,生成过程中组分、同位素分馏效应由反应基团活化能的差异引起,表现为随成熟度升高,产物同位素组成逐渐接近母质;天然气运移过程中的分馏机制与运移方式有关,以溶解相、游离相和扩散相运移的天然气,其组分、同位素分馏分别由组分或同组分不同同位素分子的溶解、吸附及扩散能力差异引起,均可用动力学理论进行解释;除扩散作用外,微生物降解是天然气藏内天然气组分、同位素分馏的重要机制,其过程受微生物种类及动力学过程控制。在此基础上,对国内外天然气运移、保存分馏实例进行了分析。     

鄂尔多斯盆地上古生界准连续型气藏天然气运移机制

基于鄂尔多斯盆地上古生界主要产气层段天然气地球化学特征和运移基本地质条件的分析,对上古生界准连续型致密砂岩大气田的天然气运移特征进行了研究。研究表明,鄂尔多斯盆地上古生界准连续型致密砂岩大气田天然气组分和碳同位素组成在平面上的变化主要受烃源岩热成熟度控制,纵向上受到烃源岩热成熟度和天然气运移分馏作用的共同影响。结合运移动力和输导条件进一步分析认为,上古生界致密砂岩大气田主要为初次运移直接成藏和短距离二次运移近源成藏。运移的动力主要为异常高压和气体分子浓度差产生的扩散作用力,浮力作用弱或无。运移方式主要为异常高压驱动下的幕式涌流和扩散作用引起的扩散流。其中,位于生烃体系内的太原组、山2段主要为异常高压驱动下的幕式涌流运移;生烃体系外的山1段、盒8段及以上层段扩散作用引起的扩散流运移对于天然气的成藏具有重要贡献,苏里格气田天然气组分和碳同位素纵向上的规律变化就是其直接反映。     

塔东地区天然气地球化学特征及运聚探讨

塔东地区存在两套烃源岩,根据对样品组分、碳氢同位素及轻烃组分等方面的综合分析,塔东地区天然气属于有机海相油型气,来自于寒武系-奥陶系烃源岩,形成温度较高,属于高温裂解气。结合碳同位素特征和天然气运移指数ΔR3对该区天然气运聚规律进行了探讨,大致方向由构造低部位向构造高部位运移。从英南2井来看,其气藏充注过程至少有两次。     

东海平湖气田天然气运移地球化学特征

油气的物性和低分子正构、异构皖烃、芳烃、非烃及碳同位素资料均是较好的天然气运移地球化学指标，它们的垂向变化规律显示天然气垂向运移的特征。根据这些指标的垂向变化规律，东海盆地西湖凹陷平湖气田八角亭构造天然气运移方向为从PHB井指向PHF井；放鹤亭构造天然气运移方向为从PHA井到PHD井、从PHD井再到PHE井。平湖断裂是天然气垂向运移的主要通道。     

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针对塔里木盆地东部英南2凝析气藏不同产层中气体组分和甲烷、乙烷碳同位素分析，探讨了天然气运移成藏过程中，由于地色层作用，组分发生的分馏现象，表现在甲烷相对重烃、异构丁烷相对正构丁烷优先运移，逸散出去的轻烃（甲烷）在上覆盖层砂岩致密性发育过程中逐渐被细菌利用，使天然气组分逐渐贫化甲烷；随深度变浅天然气的δ13C₁和δ13C₂值变重，上述地化参数示踪了盖层致密性发育过程中天然气组分的分异现象。     

天然气组分及其碳同位素扩散分馏作用模拟实验研究

为了探讨扩散引起的天然气组分及其碳同位素的分馏效应与岩石物性之间的关系,建立了相应的扩散分馏作用地质模式。通过自行设计的天然气成藏物理模拟仪,选择了不同物性的岩芯及其组合进行了天然气组分及其碳同位素扩散分馏作用模拟实验。实验研究结果表明:岩石的孔隙度和渗透率越低,扩散运移引起的分馏效应越明显;乙烷以上的重烃碳同位素几乎不发生分馏作用,但其组分组成仍存在一定程度的分馏现象。利用天然气组分及其碳同位素的上述变化规律,可以追踪天然气的运移路径,也可用于气源对比研究。     

天然气运移有机-无机地球化学示踪指标——以四川盆地川西坳陷侏罗系气藏为例

以四川盆地川西坳陷侏罗系气藏作为研究实例,通过分析天然气组分和碳同位素组成特征,结合地层水化学特征、储集层中自生矿物碳、氧同位素组成以及流体包裹体特征,提出了C_1/C_2值、N_2含量、芳烃/烷烃值、甲烷碳同位素组成、地层水矿化度及水化学特征参数、储集层中自生方解石碳氧同位素组成、含烃盐水包裹体均一温度及盐度等指示天然气运移相态、运移方向和运移路径的有机-无机地球化学示踪指标,并对天然气的运移过程及机制进行了探讨。研究表明,川西坳陷中侏罗统天然气以水溶相运移为主,随着运移脱溶过程的进行表现出苯/烷烃值增大、甲烷碳同位素组成变重的趋势,同时具有气藏伴生地层水矿化度较低、含气砂岩中自生方解石的碳氧同位素组成偏轻、含烃盐水包裹体均一温度高且盐度较低等特征;上侏罗统天然气则以游离相运移为主。结合区域地质以及水溶气脱溶成藏过程中的相态演化等方面的研究,证明提出的有机-无机地球化学示踪指标可对川西坳陷侏罗系天然气的运移方向及路径进行有效的判识。     

天然气组分碳同位素倒转成因分析及地质应用

为促进稳定碳同位素倒转现象在天然气地质勘探中的应用,通过调研大量国内外相关文献,系统地梳理和归纳了天然气烷烃组分稳定碳同位素序列倒转的成因及原理,包括有机成因气与无机成因气混合、细菌氧化降解作用、不同类型天然气（油型气和煤成气）混合、不同源或不同期天然气（如原生气与次生气）混合、高温及高压作用（气层气和水层气混合、硫酸盐热氧化还原反应、瑞利分馏作用）以及天然气运移扩散效应等。分析认为,碳同位素倒转现象在天然气地质勘探中具有广阔的应用前景,包括判识天然气的成因及来源,研究母质成熟度及天然气次生变化,反映气藏的地质特征（如成藏期次和沉积环境）,以及判断天然气远景区等。     

中国大中型气田天然气的运聚特征

中国重点盆地大中型气田天然气的运聚具有多种途径和方式,归纳起来具有如下特点:区域构造运动是造成天然气运移的决定性控制因素;流体势决定天然气运移的方向和聚集的场所。在断陷盆地中,天然气以垂向和阶梯状运移为主;在克拉通、前陆斜坡和大型坳陷盆地中,天然气以侧向运移为主,垂向运移也起重要作用。断裂和不整合面是天然气运移的主要通道;异常压力是高压盆地天然气运移的主要动力,地热对热盆天然气的运移具有一定的影响;盆地的上倾方向和古隆起是天然气运移的指向区。      

应用碳同位素动力学模拟评价天然气的成因

简要介绍天然气形成过程中碳同位素分馏的理论基础、动力学参数模拟计算、碳同位素动力学模拟应用于天然气评价等方面的最新成果。揭露了几个值得注意的问题:天然气碳同位素特征不仅受母源、成熟度的影响,而且与运聚条件、沉积盆地增温速率有关;累积聚集气与阶段聚集气在碳同位素特征存在明显差别;碳同位素分馏动力学模型在不同盆地会存在差异,不仅取决于气源条件,还与聚集历史、沉积-构造史有关。我国天然气藏成因复杂,具有多期、多源的特点,对这类天然气的成因研究与评价提供了新思路。     

鄂尔多斯盆地伊盟隆起上古生界天然气成因及气源

鄂尔多斯盆地伊盟隆起上古生界天然气的成因及来源一直存在争议。通过天然气碳同位素和轻烃综合分析,δ¹³C₂值普遍大于-25.4‰,烷烃气的碳同位素为正碳同位素系列,甲基环己烷指数（MCH）大于50%,具有煤成气的特征。伊盟隆起上古生界烃源岩以煤为主,什股壕地区煤层厚度较大,厚度为6～10 m,镜质体反射率（R_o）为0.8%～1.2%,烃源岩进入了大量生烃阶段,本区烃源岩对天然气近源成藏具有一定的贡献。伊盟隆起天然气甲烷含量平均为94.5%,高于十里加汗地区平均值91.2%;天然气δ¹³C₁值也明显高于十里加汗地区,平均数值相差3‰。由此认为天然气侧向运移过程中发生了成分色层效应和碳同位素分馏作用,伊盟隆起上古生界部分天然气可能来自泊尔江海子断裂以南地区。     

四川盆地焦石坝地区龙马溪组黑色页岩解吸气碳同位素分馏特征及其意义

以四川盆地焦石坝地区典型页岩气取心井为研究对象,基于排水集气原理的页岩气现场解吸仪,采用二阶解吸法,对所获得的11块龙马溪组富有机质页岩岩心样品进行解吸、取样和测试。结果表明：①页岩气现场解吸过程中存在甲烷和乙烷碳同位素分馏效应,甲烷分馏幅度较大,平均分馏幅度为25.2‰,其碳同位素分馏幅度主要受控于有机质含量;乙烷分馏幅度相对较小,平均分馏幅度为3.8‰,主控因素不明。②解吸过程中甲烷和乙烷碳同位素分馏过程存在2个阶段,甲烷碳同位素分馏过程分别为缓慢分馏阶段和快速分馏阶段,乙烷碳同位素分馏过程分别为波动分馏阶段和缓慢分馏阶段。③现场解吸过程中,甲烷碳同位素值随着现场解吸率的变大出现有规律的增大,根据这一现象,建立了甲烷碳同位素与解吸率的数学模型,即解吸率是甲烷碳同位素值以自然常数（e）为底的指数函数。上述研究是页岩气解吸/生产全过程4阶段（稳定不变—变轻—逐渐变重—变轻）变化中第Ⅲ阶段的部分认识,以期能为页岩气解吸/生产全过程研究提供借鉴,为页岩气勘探开发提供科学依据。     

热模拟实验甲烷碳同位素演化特征——兼析实验与自然条件下δ13C1-Ro关系的差异

对珠一坳陷古近系5个泥岩样品进行了热模拟实验,测定了热模拟甲烷碳稳定同位素值。研究发现,热模拟条件下甲烷碳稳定同位素在R_o为1.2%～1.3%之前是随着R_o的增大而减小,之后是随着R_o的增大而增大。用甲烷的碳同位素动力学模型来分析这种"先减小后增大"的规律,认为这是由13C甲烷(重甲烷)与12C甲烷(轻甲烷)的活化能差异造成的。对比发现,实验条件下与自然条件下甲烷碳稳定同位素与成熟度的关系有明显的差异性,认为这是由"成烃后作用"造成的,其中大规模气体运移将导致碳同位素分馏效果弱化。这对于气田的勘探有较好的指导意义,甲烷碳同位素重,说明气源岩成熟度高、运移体积规模大、大气藏勘探前景较好。      

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以克拉2气田为例，讨论了天然气在地层水中溶解—释放作用对气藏形成的影响，估算了因地层抬升所导致的水溶气释放为游离气的量，分析了影响水溶气与气藏中游离气组分分馏的主要因素。研究表明，天然气在地层水中的溶解—释放作用对克拉2气田天然气组分分馏起重要的作用，主要表现为：①在地层沉降和抬升过程中，由于地层温度、压力的变化，地层水选择性溶解和释放天然气组分；②在大规模水平挤压过程中，C₂+烃类气体随着边底水的迁移而流失；③地层异常高压导致大量C₂+烃类溶解于地层水中，致使气藏中甲烷相对富集。此外，水溶气释放对克拉2气田异常高压的形成也有一定的贡献作用。文章还通过天然气在水中溶解—释放模拟试验，分析了甲烷气体在地层水中因压力变化而释放的过程中碳同位素分馏状况。总结了克拉2气藏水溶气成藏过程及其成藏模式。     

松辽盆地北部西斜坡天然气成因分析

根据松辽盆地西部斜坡带天然气产出的地质背景、组分、碳同位素特征及介于该斜坡带和齐家-古龙凹陷之间的塔字号井区天然气组分变化特征综合分析认为， 运移过程中的气体组分分异使齐家-古龙的热成因气经塔字号井区运移到西斜坡时基本变成了具有生物气特征的干气； 富拉尔基地区的天然气是典型的生物气；其他大部分地区是齐家古-龙热成因气和原地生物气的混合。利用甲烷碳同位素对不同地区的生物气比例进行估算，距离齐家-古龙越远生物气所占比例越大。     

碳同位素分馏模型比较研究

国内外报道了各种描述天然气生成过程中碳同位素分馏的模型，并进行了软件开发。文章利用文献数据建立并标定了各类模型，对比、分析了各模型的拟合效果及原因。结果表明，基于Rayleigh方程的分馏模型和Cramer模型Ⅰ，仅能近似地模拟出碳同位素组成随热解温度的升高而变重的部分；Cramer模型Ⅱ虽能对碳同位素演化趋势进行较好的拟合，但存在较大波动；只有Cramer模型Ⅲ能很好地模拟出碳同位素组成的变化过程，是目前所有分馏模型中对实验数据拟合最好、适用温度范围最宽的模型。因此，有关同位素分馏方面的定量描述及应用工作，应该以Cramer模型III为基础。     

储层自生方解石碳同位素值应用于油气运移示踪

以鄂尔多斯盆地上古生界气层为例，探讨了砂岩储层中自生方解石的碳同位素组成特征及变化机制，并剖析了其与天然气成熟度和二氧化碳碳同位素值之间的内在联系，进而认为：方解石的碳同位素组成与天然气的二氧化碳参与胶结物沉淀作用有关；其碳同位素值变化主要取决于含二氧化碳天然气的热演化程度；气源层早期成气演化阶段生成的成熟度较低的天然气中二氧化碳碳同位素值轻，所形成的自生方解石碳同位素相应较轻；而后期生成的成熟度较高的天然气中二氧化碳碳同位素值重，造成方解石碳同位素值相对也较重。因此可据储层自生方解石碳同位素比值与天然气成熟度及相应二氧化碳碳同位素值之间的关系，结合该盆地上古生界天然气的生成和运聚特点，将自生方解石碳同位素值作为油气运移示踪指标，并以此确定出米脂气田石盒子组气层天然气是由南向北运移的。