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Ni/ZrO_2催化乙醇水蒸气重整制氢 总被引:3,自引:2,他引:1
采用化学沉淀法制备了平均粒径分别为58.6nm和11.7nm的ZrO2载体,并采用湿法浸渍负载Ni,制备了负载量(质量分数)为15%的Ni/ZrO2催化剂,分别记为NZ-1和NZ-2催化剂。透射电子显微镜及X射线衍射表征结果显示,NZ-1催化剂的载体与活性组分颗粒间存在一定的团聚现象;而NZ-2催化剂的载体与活性组分颗粒间相互分散情况很好,且颗粒粒径处于同一水平,呈现出新型纳米构筑多功能催化剂的形态。程序升温还原及X射线衍射表征结果显示,两种催化剂的活性组分与载体间都存在一定的相互作用,且这种相互作用随载体粒径的减小而显著增强。在液态空速45h-1、常压、923K的条件下,两种催化剂都可高效催化乙醇水蒸气重整制氢,乙醇转化率为100%。NZ-2催化剂具有更好的催化稳定性,表明这种纳米构筑催化剂在乙醇水蒸气重整制氢中具有良好的应用开发前景。 相似文献
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利用共沉淀法制备了Ni/TiO2,Ni/ZnO,Ni/ZnO-TiO2,Ni-Cu/ZnO-TiO2催化剂,活性组分Ni及Cu含量均为2%(w);对催化剂进行了BET,H2-TPR,XRD,SEM-EDS表征及乙醇水蒸气重整制氢性能评价。实验结果表明,在水与醇摩尔比13、反应温度300~550℃、液态空速23.8 h-1的反应条件下,ZnO及ZnO-TiO2负载的Ni催化剂有较好的催化性能,当反应温度高于450℃时,乙醇转化率均达90%以上。在450~550℃,Ni-Cu/ZnO-TiO2催化剂的氢产率最高、CO选择性较低且稳定性良好,550℃时Ni-Cu/ZnO-TiO2催化剂上最大氢产率为3.49 mol/mol(每mol反应乙醇生产的H2的物质的量)。表征结果显示,Ni/ZnO,Ni/ZnO-TiO2,Ni-Cu/ZnO-TiO2催化剂的活性组分分散良好;采用复合载体ZnO-TiO2及添加第二种活性组分Cu,改善了Ni-Cu/ZnO-TiO2催化剂的性能;反应后4种催化剂上均有丝状炭生成,但未出现明显的烧结与团聚现象。 相似文献
3.
CuO-La_2O_3/ZrO_2催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢 总被引:2,自引:1,他引:1
采用氨水沉淀法和浸渍法制备了复合氧化物催化剂CuO-La2O3/ZrO2(简称Cu-La/ZrO2催化剂),研究了Cu-La/ZrO2催化剂在乙醇水蒸气重整制氢反应中的催化性能。用N2吸附-脱附、透射电子显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱对试样进行了表征。Cu-La/ZrO2催化剂为单斜晶相结构的纳米晶粒,Cu物种高度分散在ZrO2载体表面,Cu-La/ZrO2催化剂经还原后,Cu物种主要以Cu2O形式存在,反应后Cu物种主要以单质形式存在。Cu-La/ZrO2催化剂对乙醇水蒸气重整反应有较高的活性和选择性。在乙醇与水的摩尔比1∶6.33、乙醇水溶液进料量0.1mL/min、Cu-La/ZrO2催化剂用量500mg的条件下,反应温度723K时乙醇转化率为78%~88%,气相产物中H2的摩尔分数约为75%,CO摩尔分数小于1%,CH4摩尔分数约为1%;反应温度773K时,乙醇转化率可达98%。 相似文献
4.
《石油化工》2016,45(5):528
以草酸铵为沉淀剂,采用共沉淀法制备Nd-Zr O_x载体,用浸渍法负载活性组分Ni-Mo,制备出Ni-Mo-Nd-Zr O_x系列催化剂,考察了催化剂在乙醇水蒸气重整制氢反应中的催化活性。采用XRD和TPR表征方法对催化剂的晶体结构及还原特性等进行表征。表征结果显示,载体主要成分为(Zr_(0.9)Nd_(0.1))O1.95固溶体,存在少量立方相Nd_2O_3;负载的Ni组分以四方相Ni O形式高度分散于载体表面,并生成少量尖晶石结构Ni Nd_2O_4;催化剂经过600℃的H_2还原后,只有四方相Ni O被还原为立方相Ni单质。实验结果表明,催化剂在乙醇水蒸气重整制氢反应中表现出良好的催化性能,在600℃下,(Ni_(9.69)Mo_(0.323))/Ni-Mo-Nd-ZrO_x催化剂上乙醇转化率达到100%,H_2选择性为69.14%,未发现催化剂失活、积碳和烧结等现象,稳定性良好。 相似文献
5.
研究了氧化镁负载镍、铁、钴、锰、钼、铜和锡等金属催化剂在乙醇水蒸气重整反应的性能,结果表明,在650℃、101.3kPa条件下,所有催化剂的活性都较高,乙醇接近完全转化,而对氢的选择性顺序大小为Ni>Co>Sn>Cu>Fe>Mo>Mn.除镍的选择性是随温度的升高而增加外,其它催化剂的选择性都随温度变化有个最佳值.镍催化剂的TPR和XRD表征表明,催化剂中存在3种形态的镍. 相似文献
6.
考察了Ni-Fe/γ-Al2O3催化剂低温下乙醇水蒸气重整制氢的性能.结果表明,在低温下Ni-Fe/γ-Al2O3催化剂对乙醇水蒸气重整制氢表现出高的乙醇转化率和较好的氢气选择性以及较高的稳定性.723 K、H2O/EtOH摩尔比=13、液体空速(LHSV)=2 0~2.9 h-1时,乙醇完全转化,氢气的选择性达到98%以上. 相似文献
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采用浸渍法制备了一系列负载型Fe-Ni催化剂,利用固定床反应器对该系列催化剂在乙酸水蒸气重整制氢反应中的催化性能进行了评价,研究了催化剂中Fe与Ni的摩尔比、载体种类、活性组分负载量、反应温度及液态空速对催化剂性能的影响。实验结果表明,在4种载体(Al_2O_3,ZrO_2,SiO_2,TiO_2)负载的Fe-Ni催化剂中,Fe-Ni/Al_2O_3催化剂表现出最高的活性和选择性;当Fe与Ni的摩尔比为0.25:1、Fe-Ni负载量(摩尔分数)为15%、水与碳摩尔比为7.5:1、液态空速为4.8 h~(-1)、反应温度为350℃时,可使乙酸完全转化,并且反应温度为600℃时H_2选择性高达96.2%。 相似文献
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CuO/La_2O_3-ZrO_2催化剂的制备及其在乙醇水蒸气重整制氢中的性能 总被引:2,自引:1,他引:1
用氨水共沉淀法制备了La2O3-ZrO2复合氧化物载体,用浸渍法制备了CuO/La2O3-ZrO2催化剂;用N2低温吸附-脱附和X射线衍射技术对试样进行了表征;考察了CuO/La2O3-ZrO2催化剂在乙醇水蒸气重整制氢反应中的活性。实验结果表明,La含量较低的CuO/La2O3-ZrO2催化剂为具有四方晶相结构的纳米晶粒,比表面积较大;CuO/La2O3-ZrO2催化剂在乙醇水蒸气重整制氢反应中表现出良好的催化活性,气相产物中H2含量较高;La2O3含量影响CuO/La2O3-ZrO2催化剂的活性。在反应温度773K、乙醇与水的摩尔比1∶6.33、乙醇水溶液进料量0.1mL/m in的条件下,采用n(Cu)∶n(La)∶n(Zr)=1∶0.5∶6.5、673K焙烧的CuO/La2O3-ZrO2为催化剂,乙醇转化率为94%,气相产物中H2的摩尔分数为69%、CO的摩尔分数小于0.5%。 相似文献
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《天然气化工》2014,(6):70-72
利用Aspen Plus对乙醇水蒸气重整进行模拟,分析了影响乙醇水蒸气重整制氢反应的主要因素:压力、温度、水醇比。结果显示,压力升高,H2产率降低,CO2、CH4产率变化较小,其较理想反应压力为常压;温度升高,H2、CO产率增加,当温度为350℃~650℃时,H2的增长速率较快,而当温度达到650℃以上时,H2产率基本不变;水/醇的物质的量比增加,有利于乙醇转化,综合考虑能耗等因素其较优水醇比为7左右。在选定的反应条件650℃、0.1MPa、水/醇的物质的量比为7,CO2吸收塔板数18,塔顶压力0.6MPa,所得产品气可燃性气体物质的量分数为92.914%,其中H2为82.156%。 相似文献
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镍镧钾催化剂用于煤油蒸汽转化制氢 总被引:1,自引:1,他引:0
以堇青石为载体、La_2O_3和 K_2O 为助剂,制备了负载型 Ni 催化剂;采用热重-微商热重、X 射线衍射和扫描电子显微镜等方法对催化剂进行了表征,在固定床反应器内对催化剂催化煤油蒸汽转化制氰的性能进行了评价,研究了添加 K_2O 助剂、催化剂的焙烧温度和反应温度对催化剂活性和稳定性的影响。实验结果表明,添加 K_2O 助剂后,催化剂的活性、产物选择性和抗积碳性能都有所提高;焙烧温度影响催化剂的性能,在773 K 下焙烧的催化剂活性最佳,该催化剂在873 K、气态空速2300 h~(-1)、常压、煤油流量1 mL/h、n(H_2O):n(C)约为3.5的反应条件下,具有最佳的反应性能,并且催化剂的抗积碳性能良好。 相似文献
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生物质油模拟物水蒸气催化重整制氢 总被引:3,自引:2,他引:1
选取乙酸、丙酮、糠醛、苯酚的混合物作为生物质油模拟物,以Ni/MgO为催化剂,在常压、800℃下在固定床管式反应器中进行水蒸气催化重整制氢反应,考察了Ni/MgO催化剂与生物质油模拟物的质量比(R)对反应的影响。实验结果表明,反应稳定后的产气速率随R的增大而增大;气相产物中H2和CO2的摩尔分数和收率随R的增大而增大,CO和CH4的摩尔分数和收率则随R的增大而减小;碳元素选择性和目的产物纯度均随R的增大而增加,当R>6时,目的产物纯度大于99.9%,气相产物中几乎不含有CH4;当R<3时,催化剂上的绝对积碳量随R的增大而增加,当R≥3时,R对催化剂上的绝对积碳量影响不大。 相似文献
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《石油化工》2015,44(6):689
以浸渍法制备的Co-La-Ni/Al2O3为催化剂,在固定床反应器中对生物质甘油水蒸气重整制氢反应进行了研究;考察了反应温度、重时空速及进料中水与甘油中碳的摩尔比(水碳比)对反应的影响,同时考察了催化剂的稳定性并对积碳进行分析。实验结果表明,氢产率、潜在氢产率和气相碳转化率随重时空速的增加而逐渐下降,随温度的升高而增大;水碳比的增加在一定程度上有助于促进氢产率、潜在氢产率和气相碳转化率的提高;随反应时间的延长,催化剂的活性因积碳的产生略有降低,反应20 h后趋于稳定。在温度为700℃、水碳比为3、重时空速为2.5 h-1的条件下,氢产率和潜在氢产率分别达到118.15 g/kg和136.41 g/kg,气相碳转化率达到96.36%。对于甘油水蒸气重整制氢反应,Co-La-Ni/Al2O3催化剂具有较好的催化作用及稳定性。 相似文献
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分别以Al_2O_3和TiO_2-Al_2O_3为载体,采用浸渍法制备了Ni负载量相同的裂解汽油一段选择加氢催化剂Ni/Al_2O_3和Ni/TiO_2-Al_2O_3;采用X射线衍射、低温N_2物理吸附、压汞法和氢程序升温还原等方法对载体和催化剂进行了表征,并对催化剂的活性和选择性进行了评价。表征结果显示,TiO_2-Al_2O_3载体中TiO_2的晶相为β-TiO_2,Al_2O_3为无定形相;Ni/TiO_2-Al_2O_3催化剂中15~110 nm的孔体积占总孔体积的近70%,而Ni/Al_2O_3催化剂中15~110 nm的孔体积占总孔体积的近50%;Ni/TiO_2-Al_2O_3催化剂的还原温度低于Ni/Al_2O_3催化剂。催化剂的评价结果表明,在反应温度65℃、反应压力2.8 MPa、液态空速4 h~(-1)、H_2与裂解汽油体积比为500:1的条件下,Ni/TiO_2-Al_2O_3催化剂的加氢活性和选择性高于Ni/Al_2O_3催化剂。 相似文献