镧系裂变产物(La、Ce、Pr和Nd)在α-U表面偏析行为的第一原理研究

镧系裂变产物引起的燃料肿胀及包壳脆化是UZr金属燃料服役中的主要问题。其快速扩散通常借助于裂变气体释放通道,实验可观察到镧系裂变产物会在UZr金属燃料氙气泡处偏析。为理解裂变产物扩散机理及表面偏析现象,本文采用第一原理方法,对低温α-U中(100)、(112)、(001)、(021)、(110)、(010)表面的原子结构及形成能进行了研究,并讨论了常见镧系裂变产物La、Ce、Pr和Nd在不同表面的偏析行为。计算结果表明,(110)表面的形成能最低,为1.75 J/m~2,(112)、(021)和(001)表面的形成能次之,为1.81～1.83 J/m~2,(010)和(100)表面的形成能最高,分别为1.96 J/m~2和2.04 J/m~2。4种裂变产物在6种表面都表现出明显的偏析效应,对于同一种表面,其偏析驱动力排序为:LaCePrNd。对于同一种镧系裂变产物,偏析能随层间距的增加而减小。此外,采用Mc-Lean方程从热力学上评估了4种裂变产物在α-U表面的占据率,结果表明在服役温度范围内,4种镧系裂变产物均表现出明显的表面偏析。     

兰州大学的中子发生器研制及应用展望

1988年兰州大学成功研制了3×10¹² s^-1的ZF-300强流中子发生器,主要用于核数据测量、材料辐照损伤等研究。为进一步开展活化法中子核数据测量、裂变物理等研究,兰州大学启动了基于倍压加速器的ZF-400强流中子发生器研制工程,该中子发生器的设计指标为D束流能量400 keV、D束流强度大于30 mA、D-D中子产额大于5×10¹⁰ s^-1,D-T中子产额大于5×10¹² s^-1。在裂变物理研究方面,已成功发展了描述裂变核断点裂变势的势驱动模型(potential-driving model),并开展了中子诱发典型锕系核素裂变发射中子前裂变产物的质量分布计算研究;将potential-driving model植入Geant4程序,发展了用于裂变发射中子后裂变产物质量分布、动能分布、裂变中子能谱等模拟的蒙特卡罗方法,并开展了可靠性评估研究;研制了一套用于裂变产物实验测量的双屏栅电离室(TFGIC),并完成了初步实验测试。在中子应用技术方面,为满足小型...     

熔盐堆135Xe和135Xem迁移效应对反应性的影响

熔盐堆采用液态燃料盐作为燃料,¹³⁵Xe作为反应堆中较重要的中子毒物,会随燃料盐的循环而在一回路流动。同时熔盐堆采用氦泡鼓气系统将裂变产物中的氪、氙等气体裂变产物吹出堆芯,提高中子经济性。根据TENDL—2021关于¹³⁵Xe^m热中子吸收截面的评估,其大于¹³⁵Xe的截面。为更准确地预测氙对反应性的影响,本文基于集总体积法,考虑燃料盐的流动效应,在模型中加入¹³⁵Xe^m热中子吸收截面相关数据,并采用美国8 MW熔盐实验堆(MSRE)的实验结果进行了验证。结果表明,模型计算结果与实验结果符合良好。将包含和不包含¹³⁵Xe^m影响的氙毒在²³³U或²³⁵U为燃料的情况下进行了对比,结果表明,¹³⁵Xe^m对稳态氙毒会产生一定的影响,且随功率的增大影响逐渐增大。最后通过石墨与氦泡之间的相互作用,评估了石墨、燃料盐和氦泡对氙毒的贡献,结果...     

基于活性碳纤维的三柱反式选择型99Mo-99Tcm发生器

世界范围内医用⁹⁹Tc^m供应链仍很脆弱,开发基于非裂变产物⁹⁹Mo的⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m分离装置及工艺对于提高我国99Tcm供应能力十分重要。活性碳纤维（ACF）是性能优良的钼锝色层分离材料,可用于制备多柱选择性反向发生器（MSIG）结构的非裂变⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m色层发生器。基于ACF改性和评价工作,利用重新设计的全自动非裂变⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m发生器装置,开发三柱⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m分离纯化工艺,并用该装置分离纯化获得的高锝［⁹⁹Tc^m］酸钠注射液进行MDP、MIBI药盒的标记。结果表明,非裂变⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m发生器三柱分离工艺对⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m模拟液中⁹⁹Tc^m收率可达78%,得到的高锝［⁹⁹Tc^m］酸钠注射液放化纯度和MDP、MIBI药盒标记率均符合《中国药典》要求。基于活性碳纤维开发的三柱反式选择型⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m发生器有望用于从非裂变⁹⁹Mo中提取⁹⁹Tc^m。     

含氚气体中氚分压BIX在线测量方法研究

建立了一种聚变堆氘氚燃料循环系统燃料气及工艺气等含氚混合气体中氚分压在线快速测量方法,该方法通过测量氚衰变产生的β射线与材料相互作用发射的轫致X射线（BIX）,利用轫致X射线的计数率与含氚气体氚分压的标定关系曲线,实现含氚气体中氚分压（活度浓度）的实时测量。该方法中的轫致X射线是通过β射线与表面喷金的铍窗材料作用而产生的,X射线的测量采用NaI(Tl)探测器。研究过程中建立了轫致X射线计数率与氚分压的标定关系曲线,对于纯氚气体,氚压测量范围为1 Pa~10 kPa（氚活度浓度为10¹²~10¹⁵ Bq/m³）时,计数率（C）与氚压（p）的标定曲线为C=5.01×10⁴（1-e^-4.55×10-5p）,其指数拟合相关系数为1.000 00。对于氚体积分数为1%的氚-氦混合气体,氚分压测量范围为1~100 Pa（氚活度浓度为10¹¹~10¹⁴ Bq/m³）时,计数率与氚分压的标定曲线为C=5.24×10²(1-e^-4.69×10-3p),其指数拟合相关系数为0.998 60。对于氚体积分数为1%的氚 氢混合气体,氚分压测量范围为1~100 Pa（10¹¹~10¹⁴ Bq/m³）时,计数率与氚分压的标定曲线为C=5.18×10²(1-e^-4.61×10-3p),其指数拟合相关系数为0.999 53。利用以上标定曲线,对任意氚分压的含氚混合气体进行验证测量,结果表明,该方法测量精度较高、响应速度快、测量稳定性好,在氚测量技术中是一种很有前景的方法。     

兰州大学的中子发生器研制及应用展望

1988年兰州大学成功研制了3×10¹² s^-1的ZF-300强流中子发生器,主要用于核数据测量、材料辐照损伤等研究。为进一步开展活化法中子核数据测量、裂变物理等研究,兰州大学启动了基于倍压加速器的ZF-400强流中子发生器研制工程,该中子发生器的设计指标为D束流能量400 keV、D束流强度大于30 mA、D-D中子产额大于5×10¹⁰ s^-1,D-T中子产额大于5×10¹² s^-1。在裂变物理研究方面,已成功发展了描述裂变核断点裂变势的势驱动模型（potential-driving model）,并开展了中子诱发典型锕系核素裂变发射中子前裂变产物的质量分布计算研究;将potential-driving model植入Geant4程序,发展了用于裂变发射中子后裂变产物质量分布、动能分布、裂变中子能谱等模拟的蒙特卡罗方法,并开展了可靠性评估研究;研制了一套用于裂变产物实验测量的双屏栅电离室（TFGIC）,并完成了初步实验测试。在中子应用技术方面,为满足小型化中子应用技术系统的研发需求,兰州大学成功研制了长度984 mm、直径234 mm的紧凑型中子发生器,通过在引出加速电极和靶之间加电阻的方式产生偏置电场,实现对靶上二次电子的抑制。在自注入靶条件和150 keV氘束流能量下,D-D中子产额可大于5×10⁸ s^-1,该中子发生器已具备产生D-T中子产额大于10¹⁰ s^-1量级的潜力。完成了基于紧凑型D-T中子发生器的快中子准直屏蔽体的设计,并研发了基于微通道板的快中子成像探测器,初步D-T快中成像测试显示,图像空间分辨率约为500 μm。开展了基于紧凑型D-D中子发生器的核燃料棒²³⁵U富集度及均匀性检测系统研发,仿真研究表明,在D-D中子产额5×10⁸ s^-1条件下,对核燃料棒中10%范围内的²³⁵U富集度相对变化的检测置信度可达到99%。     

HFETR裂变中子转换器设计

为提高高通量工程试验堆(HFETR)局部快中子注量率,裂变中子转换器采用以含7%Mo的高裂变密度UMo合金作为燃料芯体的十字形燃料棒。转换器内62根燃料棒以三角点阵布置于63 mm外套管和24 mm内套管间,中心区域为20 mm的辐照孔道。采用蒙特卡罗计算表明,该转换器内辐照样品的快中子（E>1 MeV）注量率可达3.34×10¹⁴cm^-2•s^-1,较堆芯相同位置不放置转换器时高约40%。在HFETR设计流速和压力下,利用ANSYS/CFX程序分析得到,转换器最大允许功率可达2.4 MW,燃料棒芯体最大功率密度为8.007 kW/cm³。此时,燃料棒包壳温度为193.6 ℃,能满足HFETR的热工要求,不会产生流动不稳定。     

高温、高压和pH值多种因素作用下蒙脱石层间Cs+/UO2+2水化和扩散行为的分子模拟

作为核废物地质处置库缓冲回填材料的主要成分,蒙脱石在特殊环境（高温、高压和pH多种因素作用）下吸附阻滞核素的行为对缓冲回填材料的性能评估至关重要。为从微观分子尺度探究特殊环境下蒙脱石层间核素离子的吸附扩散行为,本文采用蒙特卡罗（MC）和分子动力学（MD）方法,分别研究了Cs⁺/UO²⁺₂在蒙脱石层间的吸附行为,以及高温、高压和pH值多种因素作用下的水化和扩散动力特征。MC结果表明：蒙脱石层间的Cs⁺、UO²⁺₂周围分别会形成1层和2层水化壳,且层间水分子与四面体中氧原子之间形成了明显的氢键;当c=1.25 nm时,蒙脱石层间最多可吸附285个水分子。MD结果表明：高温、高压和pH值都会对Cs⁺、UO²⁺₂的水化和扩散产生影响。常温、常压下pH值分别为11.85、12.15时,Cs⁺、UO²⁺₂水化壳中的水分子数最多;pH值分别为12.15、11.85时,Cs⁺、UO²⁺₂的扩散系数最大,分别为5.31×10^-13 m²/s和1.11×10^-12 m²/s。与常温、常压相比,高温、高压下Cs⁺、UO²⁺₂水化壳中的水分子数最多时,pH值分别为7.00、12.15;而Cs⁺、UO²⁺₂扩散系数最大（1.12×10^-12 m²/s、1.01×10^-12 m²/s）时的pH值均为12.15。     

轻水堆乏燃料和钍燃料在ACR-700利用的探索

轻水堆乏燃料和钍燃料的利用是解决乏燃料后处理问题和核燃料短缺的有效途径之一。本工作以ACR-700标准燃料为参考,研究了4种不同混合比例的轻水堆乏燃料及钍燃料在ACR-700中的k_∞和燃耗。研究结果表明,将裂变产物分离后,轻水堆乏燃料的重锕系核素在ACR-700中可作为一很好的燃料;只要加入足够的启动燃料,钍燃料也可作为很好的转换燃料,使反应堆内生成²³³U的速率大于易裂变燃料的消耗速率,²³³U的生成对反应堆运行后期维持临界起重要作用。     

Cs和I在某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线周围土壤中的扩散行为

裂变产物¹³⁷Cs和^129/131I是液态流出物中重点关注的核素，其产额高、迁移能力强，具有生物有效性，是核设施辐射环境安全评价的重要指标。本文以某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线下方浅层土壤及模拟地下水为实验材料，采用稳定同位素(¹³³Cs和¹²⁷I)替代开展贯穿扩散实验，通过自定义软件Pycharm对扩散数据进行拟合。结果表明，不同采样点的浅层土壤通过吸附作用阻滞Cs⁺扩散，Cs⁺的有效扩散系数为3.87×10^-11～4.31×10^-11 m²/s;而对于阴离子I^-,其所有采样点的固液分配系数K_d均趋近于0(1.75×10^-4～2.72×10^-7 L/g)、有效扩散系数为1.97×10^-11～2.61×10^-11 m²/s,表明弱吸附...     

钚及其裂变产物钯 、银 、镉 、锡 、锑 、锆的系统分离方法

描述了钚及其6种裂变产物钯、银、镉、锡、锑、锆的系统分离方法：在强碱性阴离子交换树脂柱上将盐酸介质的辐照靶溶解液中的这些元素分为5组,然后再针对各组目标元素进行分离和纯化,可简便快速地从同一份靶溶解液中分离以上7种元素。采用辐照铀靶对分离方法进行了验证,结果表明,分离流程对6种裂变产物的化学回收率均大于70%,对γ谱仪测量干扰的主要核素去污因子均大于1.0×10³,可满足²³⁹Pu裂变谷区核素裂变产额测量对化学分离的要求。     

钚及其裂变产物钯、银、镉、锡、锑、锆的系统分离方法

描述了钚及其6种裂变产物钯、银、镉、锡、锑、锆的系统分离方法：在强碱性阴离子交换树脂柱上将盐酸介质的辐照靶溶解液中的这些元素分为5组，然后再针对各组目标元素进行分离和纯化，可简便快速地从同一份靶溶解液中分离以上7种元素。采用辐照铀靶对分离方法进行了验证，结果表明，分离流程对6种裂变产物的化学回收率均大于70%，对γ谱仪测量干扰的主要核素去污因子均大于1.0×10³，可满足²³⁹Pu裂变谷区核素裂变产额测量对化学分离的要求。     

液态燃料氯盐快堆最小需求燃耗分析

为探究采用增殖燃烧模式运行的液态燃料氯盐快堆的平均卸料燃耗深度，基于中子平衡分析方法，选取5种常用氯盐，提出在线清除裂变气体和难溶裂变产物方案来维持增殖燃烧运行模式，主要研究分析了氯盐的重金属密度和在线处理方案对最小需求燃耗的影响以及无限栅元模型下维持增殖燃烧模式可接受的堆芯中子损失项。分析表明68NaCl-32UCl₃和20UCl₃-80UCl₄的最小需求燃耗分别是30.47%FIMA（FIMA是指已裂变原子数与初始的总装料金属原子数之比）和10.28%FIMA；清除裂变气体和难溶裂变产物后，60NaCl-40UCl₃可接受的中子损失项从3.49%提高到10.68%。结果表明氯盐的重金属密度对最小需求燃耗有明显影响，同时清除裂变气体和难溶裂变产物能够较大提高燃料盐系统的中子经济性，以及提高增殖燃烧模式运行可接受的堆芯中子损失项。      

CLAM钢中氕氘的渗透与去除

低活化铁素体/马氏体钢（RAFM钢）是聚变堆产氚包层的优选结构材料。氢同位素在结构材料中的扩散渗透特性关系到产氚回收率、燃料循环及运行安全。本工作对国内研发RAFM钢之一的CLAM钢进行了气体驱动的氘渗透实验,得到573～873 K温度范围内氘的宏观溶解度S（mol/(m³•Pa^0.5)）为0.264exp(-22 447/RT),扩散系数D（m²/s）为1.38×10^-7exp(-17 271/RT),渗透率Φ（mol/(m•s•Pa^0.5)）为3.64×10^-8exp(-39 718/RT)。还进行了氕氘气体混合物的渗透实验,确认了渗透同位素效应;探索了钢中溶解氘的真空热释放去除。     

电镀法制备富集112Cd靶

针对CS-30加速器制备高放射性核纯度¹¹¹In（≥99.9%）所用富集¹¹²Cd靶的电镀工艺进行了探索,首次根据加速器束流轰击径迹（束斑）实现定向区域电镀,在此基础上,对影响富集¹¹²Cd靶质量及厚度的各种因素进行研究,确定最佳工艺条件,最终所得富集¹¹²Cd靶表面光亮、致密、牢固,厚度大于65 mg/cm²。同时初步探索了富集¹¹²Cd靶厚与产额的关系,当富集¹¹²Cd靶厚为90 mg/cm²时,¹¹¹In产额为222 MBq/μA·h。     

基于核试验监测数据的模拟γ能谱分析国际能力验证

本文介绍了全面禁止核试验条约（CTBT）筹委会临时技术秘书处（PTS）组织的2003年度国际放射性核素实验室能力验证过程。PTS在真实核试验监测数据基础上,通过模拟产生了2003年度能力验证活动的参考γ能谱,能谱中添加了24种裂变产物、5种活化产物和5种天然放射性核素。北京放射性核素实验室分析出了其中的27种核素,核素活度及其活度浓度分析结果与参考值在不确定度范围内一致。利用⁹⁵Zr和⁹⁵Nb活度比计算了核事件的零时,与参考值仅相差0.26 d。根据参考谱中裂变产物和活化产物信息,指出裂变产物应主要由²³⁸U和²³⁹Pu裂变产生,参考谱应源自真实核试验的监测数据。     

次临界能源堆包层中子学概念研究

介绍了次临界能源堆包层中子学概念研究进展。采用MCNP与ORIGENS耦合的输运燃耗程序MCORGS开展研究。利用一维模型改进了产氚区和屏蔽区的设计。产氚区采用多区分层布置,降低水对中子的吸收,大幅减少了Li₄SiO₄的用量。屏蔽区采用铁和水多区分层布置,包层泄漏中子数为10^-4量级,超导线圈沉积热小于60 kW,28 a内中子注量小于10²²m^-2。针对不同的铀水体积比（R_V）,探讨了相应的后处理策略。随着R_V的减小,需去除的裂变产物相应增加。建议采用R_V=2的物理设计,平常只需作燃料重整,每隔几十年作1次高温干法去除沸点在3 600 K以下的裂变产物即可。最后,参考国际热核实验堆几何结构,建立三维包层模型,进行了初步研究。     

热中子诱发239Pu裂变的85Krm、87Kr和88Kr产额测量研究

中子诱发²³⁹Pu裂变的⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr的产额是重要的核参数,目前国外实验数据较少而国内尚未见实验报道。基于西安脉冲堆跑兔系统辐照Pu靶开展了热中子诱发²³⁹Pu裂变的⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr的产额测量研究。纯化后的钚溶液通过滴定后阴干的方式制靶,靶辐照后结合γ无损分析和气-固分离制源测量等方式测量裂变产物。采用有机玻璃扁平面源等效石英管源、不锈钢大面源等效气体源,并结合蒙特卡罗模拟实现了3类实验样品的γ能峰探测效率曲线的等效法刻度。以相同方式制备的²³⁵U靶开展气-固分离制源实验验证了钚靶中⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr气体释放率的一致性。根据实测目标产物与⁹⁹Mo的相对产额,以ENDF/BⅧ.0评价数据库中^...     

掺钕钙钛锆石基玻璃陶瓷制备及浸出性能研究

采用熔融-热处理工艺制备了掺钕钙钛锆石基玻璃陶瓷,研究了不同热处理工艺对玻璃陶瓷晶相结构的影响,用粉末静态浸泡法（PCT法）对玻璃陶瓷的浸出性能进行了评价。结果表明,玻璃陶瓷的玻璃转变温度（T_g）和析晶峰温度分别为580 ℃和740 ℃。采用先制备玻璃再进行热处理的方法（二步法）很容易生成CaTiO₃晶相,而采用从熔融温度降低到核化温度成核,再升高到晶化温度进行热处理的方法（一步法）,可获得稳定的2M型CaZrTi₂O₇晶相,且CaZrTi₂O₇晶粒呈树枝状分布在玻璃基质中。玻璃陶瓷固化体中B和Na元素的归一化质量损失在14 d后达到稳定值（约1 mg/m²）,Nd元素的归一化质量损失在28 d后达到稳定值（约0.2 mg/m²）,均较硼硅酸盐玻璃固化体的低1个数量级。     

10MW高温气冷堆一回路放射性裂变产物活度测量实验及分析

对10MW高温气冷堆（HTR-10）一回路氦气中放射性裂变产物的组成及活度水平的准确测量，可用以分析研究HTR-10燃料元件释放裂变产物的特征，并可用以推知堆芯所有燃料元件中铀污染水平和燃料颗粒的整体破损率水平，从而可得到HTR-10辐射安全性的直接验证。本工作通过对取样罐氦气中惰性气体核素活度的分析，推测HTR-10一回路活度，并与程序计算值进行了比较。实验测到了^85mKr、⁸⁷Kr、⁸⁸Kr、¹³³Xe、¹³⁵Xe、^135mXe、¹³⁸Xe、⁸⁸Rb、¹³⁸Cs等核素。通过实验测量可推知，燃料元件石墨孔隙中的铀污染份额低于5.7×10^－7。