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1.
采用生物质模板(茶花粉)掺杂制备SAPO-34分子筛,研究了SAPO-34分子筛对CO2和CH4的静态吸附性能,同时考察了水热晶化时间、硅铝摩尔比(SiO2/Al2O3摩尔比)和有机模板剂对茶花粉掺杂合成SAPO-34分子筛的影响。结果表明,茶花粉的加入可以制备性能良好的SAPO-34分子筛并降低其尺寸在1~2μm之间;晶化时间(24~36 h)的延长有利于分子筛结晶;当硅铝比为0.6、有机模板剂摩尔比为2时,SAPO-34分子筛的晶化效果最佳。茶花粉清液合成的SAPO-34分子筛在静态吸附实验压力为100 kPa时,CO2和CH4的总吸附量分别为2.92 mmol/g和0.58 mmol/g, CO2/CH4的理想分离系数为5.05。 相似文献
2.
采用三甲基氯硅烷(TMCS)作为修饰源对MFI分子筛膜进行表面改性,系统考察了TMCS浓度以及修饰时间对于MFI分子筛膜在分离乙醇/水混合物时的性能影响。SEM、XRD、29Si NMR、FT-IR、接触角实验及分离实验结果表明,TMCS可以与硅羟基反应,嫁接分子筛膜表面,在消除膜表面硅缺陷的同时提高膜的疏水性及膜分离性能的稳定性。随着TMCS浓度以及反应时间的增加,修饰后MFI分子筛膜的通量及分离因子略有下降,但稳定性增强。在TMCS的浓度为0.4%(质量),修饰时间为2 h时,所得到的膜具有最佳渗透汽化分离性能,并可在60℃下分离5%(质量)乙醇/水混合物时保持良好的稳定性。在连续90 h渗透汽化分离过程中,其渗透通量稳定在1.61 kg·m-2·h-1 左右,分离因子保持在20以上。 相似文献
3.
以三乙胺-四乙基氢氧化铵为复合模板剂,合成了不同硅含量的SAPO-34分子筛,并采用XRD、NH3-TPD、以及29Si MASNMR等方法对其进行了表征,最后考察了不同硅含量SAPO-34分子筛催化转化氯甲烷制取乙烯、丙烯的反应性能。结果表明:硅铝比在0.10~0.80时,均能合成规整的SAPO-34立方晶粒;硅铝比低于0.05或高于1.00时,易伴随形成片状和无定形晶相。当硅铝比为0.6时,SAPO-34的结晶度最大,微孔比表面积为588m2/g,微孔体积为0.267cm3/g。硅铝比从0.05到0.60逐渐增大时,SAPO-34酸强度和酸数目明显增多,继续增大硅铝比,酸强度增强,弱酸数目减少。在T=425℃、氯甲烷WHSV=2.73h-1时,对所合成SAPO-34分子筛催化氯甲烷的反应性能进行了评价,随硅铝比增大,SAPO-34的酸性增强,氯甲烷的初始转化率逐渐升高,然而二次反应加剧致使乙烯丙烯选择性略有下降。 相似文献
4.
SAPO-34分子筛常用于甲醇制烯烃(MTO)反应中。以硅酸钠、硝酸铝和氨水为原料采用碱滴酸加料方式制备一种硅改性拟薄水铝石,再以硅改性拟薄水铝石为硅源和铝源、磷酸(H3PO4)为磷源、四乙基氢氧化铵(TEAOH)为模板剂采用水热合成法制备SAPO-34分子筛。采用XRD、SEM、FT-IR、NH3-TPD等表征手段对合成的硅改性拟薄水铝石及SAPO-34分子筛进行表征并对其MTO催化性能进行评价。结果表明,在硅铝物质的量比为0.08~0.5时,硅的引入对合成纯相拟薄水铝石无影响,但硅的引入量对拟薄水铝石的结晶度及形貌有一定影响;在硅铝物质的量比为0.2~0.5时,以硅改性拟薄水铝石为硅源和铝源可以合成纯相SAPO-34分子筛,MTO催化反应甲醇转化率可达99%以上,双烯选择性最高达87%以上,并拥有较高的乙烯选择性。 相似文献
5.
6.
采用价格低廉的二乙胺为模板剂,通过球磨晶种诱导二次生长法制备中空纤维负载型SAPO-34分子筛膜用于CO2/CH4气体分离。系统考察了诱导晶种大小、膜合成液中二乙胺含量、铝源含量与晶化时间对膜结构形貌以及分离性能的影响。结果表明:相比于原始晶种,球磨晶种诱导制备SAPO-34分子筛膜层更加致密。随着膜合成液中二乙胺含量增加,膜表面分子筛晶体逐渐由SAPO-11向SAPO-34转变,当二乙胺含量过高时,载体表面未形成SAPO-34膜。当合成液中铝源含量较低时,分子筛膜晶化不够完全,当铝源含量过高时,膜表面晶体粒径逐渐减小甚至难以成核,膜层厚度减薄,不易生成连续的膜层。随着晶化时间的增加,膜层厚度逐渐增加,膜表面趋于致密。当膜合成液摩尔组成为1.0Al2O3∶0.9P2O5∶0.6SiO2∶2.0DEA∶100H2O,晶化时间为36 h时,球磨晶种诱导制得的SAPO-34分子筛膜分离性能最佳,膜的CO2渗透性为1.11×10?6 mol·m?2·s?1·Pa?1,CO2/CH4分离选择性达80。 相似文献
7.
采用微波水热合成法在聚醚酰亚胺(PEA)-NaA分子筛/α-Al2O3复合载体表面合成了具有高选择性的致密NaA 型分子筛膜,重点考察了微波辐射时间对成膜的影响。采用X射线衍射图谱(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对NaA型分子筛膜进行了表征。XRD 结果表明,复合载体表面生成的膜中只有NaA 分子筛的晶相;SEM 结果表明,复合载体基膜表面覆盖了一层致密连续的NaA型分子筛膜。合成NaA型分子筛膜的渗透汽化性能和不同乙醇水溶液浓度对渗透汽化性能的影响的结果表明,渗透通量随乙醇溶液的浓度增大而减小,分离因子则反之,当乙醇溶液浓度为95%时,渗透通量仅0.05 kg/ (m2?h),而分离因子高达13000。 相似文献
8.
采用二次水热合成法在管状多孔莫来石支撑体上制备高耐酸性ZSM-5分子筛膜,系统地研究分子筛晶种和合成溶胶中H2O/SiO2摩尔比率对ZSM-5分子筛膜生长与渗透汽化性能的影响,采用X射线衍射、冷场扫描电子显微镜和电子能谱等表征技术分别对制备的ZSM-5分子筛及其ZSM-5分子筛膜的结构、形貌和Si/Al比进行表征。针对分离75℃、90% HAc/H2O的水溶液,最优化条件下制备的ZSM-5分子筛膜表现出优良的渗透汽化性能,渗透通量和分离因子分别为0.98kg/(m2·h)和890。此外,本研究所采用制备耐酸性ZSM-5分子筛膜的方法表现出良好的重现性,重复制备的12根ZSM-5分子筛膜在75℃下分离90% HAc/H2O的水溶液时,平均通量和分离系数分别为(0.85±0.15)kg/(m2·h)和650±290。再者,ZSM-5分子筛膜在45~75℃的温度范围内分离50%~95% HAc/H2O水溶液时都表现出优良的渗透汽化性能。 相似文献
9.
采用无模板剂的二次生长合成方法,在-αA l2O3基膜上合成了MFI型分子筛膜,用XRD,SEM和气体渗透实验等方法进行表征,表明合成在-αA l2O3基膜的物质为MFI型分子筛。二次生长分子筛膜的正/异丁烷理想分离系数在298 K和473 K时分别为77和70,气体分离数据表明,2种分子筛膜对气体分离是由分子筛分占主导,同时分子筛膜完整无裂缺。不同温度,通过MFI分子筛膜渗透汽化分离质量分数分别为5%、50%和95%的乙醇/水的渗透通量和分离因子,结果表明渗透通量随温度的升高而升高,而分离因子随温度的升高却降低;渗透通量随乙醇质量分数的升高而降低,分离因子却随质量分数的升高而升高。 相似文献
10.
以四乙基氢氧化铵(TEAOH)和二乙铵(DEA)为混合模板剂,在低投料硅铝比[n (SiO2) ∶n (Al2O3)=0.2]及低模板剂用量[n (模板剂) ∶n (Al2O3)=1.9]下,考察了两种模板剂比例的调变对合成的SAPO-34分子筛物化性能及其催化甲醇制烯烃反应(MTO)催化性能的影响。研究发现,通过改变两种模板剂比例,可以明显调变SAPO-34分子筛晶粒尺寸、硅分布(晶粒表面和体相的硅分布)、硅原子的配位环境,从而影响其MTO催化反应的效果。在低模板剂用量制备的SAPO-34产品中,晶粒尺寸是影响其催化寿命的最主要因素,小晶粒分子筛因其扩散路径短有利于延长催化寿命。此外,硅分布也是影响催化寿命的因素之一,表面富硅的分子筛导致外表面积炭程度大于晶内积炭,积炭趋势由外向内发展,加速分子筛“假性”失活。硅分布还影响MTO反应产物分布,表面富硅分子筛外表面更易发生非择形催化,显著提高C4~C6等产物的选择性,不利于目标产物双烯(乙烯+丙烯)选择性的提高。 相似文献
11.
NaA zeolite membranes were prepared by secondary growth method on the outer surface ofα-Al2O3 hollow fiber supports. Vacuum seeding method was used for planting zeolite seeds on the support surfaces. Hydrother-mal crystallization was then carried out in a synthesis solution with molar ratio of Al2O3:SiO2:Na2O:H2O=1:2:2:120 at 100 °C for 4 h. Effects of seeding conditions on preparation of hollow fiber NaA zeolite membranes were extensively investigated. Moreover, hollow fiber membrane modules with packing membrane areas of ca. 0.1 and 0.2 m2 were fabricated to separate ethanol/water mixture. It is found that the thickness of seed layer is obviously affected by seed suspension concentration, coating time and vacuum degree. Close-packing seed layer is required to obtain high-quality membranes. The optimized seeding conditions (seed suspension mass concentration of 0.5%–0.7%, coating time of 5 s and vacuum degree of 10 kPa) lead to dense NaA zeolite layer with a thickness of 6–8μm. Typically, an as-synthesized hollow fiber NaA zeolite membrane exhibits good pervaporation performance with a permeation flux of 7.02 kg·m?2·h?1 and separation factor N 10000 for sepa-ration of 90%(by mass) ethanol/water mixture at 75 °C. High reproducibility has been achieved for batch-scale production of hollow fiber NaA zeolite membranes by the hydrothermal synthesis approach. 相似文献
12.
以氟化铵为矿化剂、四丙基溴化铵为模板剂,在负载晶种的钇稳定氧化锆(YSZ)中空纤维支撑体表面合成了MFI型分子筛膜,并用于乙醇/水的分离;系统考察了氟硅比(nNH4F/nSiO2)、合成时间等条件对膜分离性能的影响,在nNH4F/nSiO2为0.8、合成时间为8 h下合成出高性能膜,其通量达8.2 kg·m-2·h-1、乙醇/水分离因子为47;同时研究了MFI型分子筛膜在乙醇/水体系中的分离稳定性,揭示出该方法所合成膜表面无Si-OH,从而避免了Si-OH与乙醇反应而带来膜分离性能的下降. 相似文献
13.
采用微波辅助二次生长法在α-Al2O3载体上合成了SAPO-34分子筛膜,并将其应用于CO2/CH4分离。通过扫描电镜、X射线衍射和傅里叶变换红外光谱等表征方法,系统考察了加热方式、晶种粒径、老化时间和晶化时间对SAPO-34分子筛膜表面形貌和结构的影响。实验结果表明,以0.4 μm分子筛作为晶种,在老化24 h,然后微波加热晶化4 h后可制备出厚度约为1.5 μm的致密、无缺陷SAPO-34分子筛膜,其平均CO2/CH4分离因子和CO2渗透率分别达到81和6.6×10-7 mol·m-2·s-1·Pa-1,制备方法可靠,重复性高。 相似文献
14.
SAPO-34 zeolite membranes show high efficiency for CO2/CH4 separation but suffer from the reduction of separation performance when exposed to humid atmosphere. In this work, n-dodecyltrimethoxysilane (DTMS) was used to modify the hollow fibers supported SAPO-34 membranes to increase the external surface hydrophobicity and thus sustain their performance under moisture environment. The modified membranes were fully characterized. Their separation performance was extensively investigated in both dry and wet gaseous systems and compared with the un-modified ones. The un-modified SAPO-34 membrane exhibited a high separation selectivity of 160 and CO2 permeance of 1.18×10-6 mol·m-2·s-1·Pa-1 for separation of dry CO2/CH4 at 298 K. However, its separation selectivity declined to 0.9 and the CO2 permeance was only about 1.7×10-8 mol·m-2·s-1·Pa-1 for wet CO2/CH4 at same temperature. High temperature (e.g. 353 K) could reduce the effect of moisture to improve SAPO-34 separation selectivity, but further increasing temperature (e.g. 373 K) led to decrease in CO2/CH4 separation selectivity. A significant decrease of selectivity was observed at higher pressure drop. The modified SAPO-34 membrane showed decreased CO2 permeance but increased separation selectivity for dry CO2/CH4 gas mixture, and super performance for wet CO2/CH4 gas mixture due to the improved hydrophobicity of membrane surface. A separation selectivity of 65 and CO2 permeance of 4.73×10-8 mol·m-2·s-1·Pa-1 for wet CO2/CH4 mixture can be observed at 353 K with a pressure drop of 0.4 MPa. Furthermore, the modified membrane exhibited stable separation performance during the 120-hour test for wet CO2/CH4 mixture at 353 K. The hydrophobic modification paves a way for SAPO-34 membranes in real applications. 相似文献
15.
以四乙基氢氧化铵(TEAOH)为模板剂,采用二次生长法在α-Al_2O_3多孔陶瓷管上合成了SAPO-34沸石膜.利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)以及气体渗透对合成的膜进行了表征.XRD结果表明合成的膜具有典型的CHA型沸石特征峰,无其它杂相存在.SEM显示膜厚大约为5 μm,膜表面晶粒交织共生完好,且连续、致密,没有发现明显的针孔和裂纹.室温下, 当膜两侧压降为0.1 MPa时,CO_2/CH_4的理想选择性和混合气体分离选择性分别为7和40. 相似文献