以不同前驱物制备的g-C_3N_4与BiVO_4的复合光催化剂及其增强的可见光催化性能

采用3种前驱物在同样的条件下,煅烧处理得到类石墨相氮化碳(g-C_3N_4),且分别与BiVO_4进行复合得到了BiVO_4/g-C_3N_4复合光催化剂。通过X射线衍射、红外光谱和紫外-可见分光光度计等表征手段证明了3种前驱物制备的g-C_3N_4及BiVO_4/g-C_3N_4复合催化剂的形成,并分别在可见光下考察其对罗丹明B(RhB)的光催化氧化降解性能。结果表明,由尿素制备的g-C_3N_4(CN-U)相较于由三聚氰胺和硫脲制备的样品(CN-M和CN-T),其对RhB的光催化降解活性更高,归因于其较大的比表面积与更高的氧化能力;制备的BiVO_4/g-C_3N_4复合催化剂对RhB降解活性均优于纯光催化剂,当BiVO_4与g-C_3N_4质量比为10%(wt,质量分数,下同)时最佳,且10%BiVO_4/CN-U的光催化活性最高。BiVO_4/g-C_3N_4复合催化剂由于两者界面高效的电荷转移,有利于光生载流子的分离。     

g-C_3N_4/Ag/AgCl/TiO_2复合材料的制备及其光催化性能研究

采用经硫酸处理过的三聚氰胺热解制备g-C_3N_4,利用光照还原在其表面负载Ag颗粒,再通过原位沉积法沉积上AgCl和TiO_2,制得g-C_3N_4/Ag/AgCl/TiO_2复合催化剂。既而采用XRD、TEM、FT-IR、UV-Vis-DRS和PL等分析手段对材料进行表征。并用10mg催化剂、50mL 15mg/L甲基橙溶液作为反应体系进行光催化实验。光照80min后,g-C_3N_4/Ag/AgCl/TiO_2光催化剂对甲基橙的降解率为99.35%。相同条件下,g-C_3N_4、g-C_3N_4/Ag和g-C_3N_4/TiO_2催化剂对甲基橙的降解率分别为34.29%、45.33%和55.84%。该结果表明,复合材料g-C_3N_4/Ag/AgCl/TiO_2具有优异的光催化性能。优异的光催化性能得益于材料中g-C_3N_4、Ag、AgCl和TiO_24种组分间的协同作用。     

铋系复合光催化剂的制备及其对双酚A光催化降解研究

将氧化铋(Bi_2O_3)与三聚氰胺或盐酸胍混合煅烧,通过原位晶相合成法制备了界面紧密接触的碳三氮四复合碳酸氧铋(g-C_3N_4/Bi_2O_2CO_3)和碳三氮四复合氯氧化铋(g-C_3N_4/BiOCl)复合光催化剂。采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱仪等分析手段对复合光催化剂的结构和性能进行了分析表征。结果表明:Bi_2O_2CO_3和BiOCl纳米片均是从g-C_3N_4体相中生长出来,从而导致铋系氧化物和g-C_3N_4界面间的紧密接触。紫外-可见漫反射光谱分析结果表明,g-C_3N_4/Bi_2O_2CO_3和g-C_3N_4/BiOCl复合光催化剂的可见光吸收能力均优于g-C_3N_4和Bi_2O_3。在可见光照射下,复合光催化剂对双酚A表现出优越的降解性能。此外,探讨了复合光催化剂的光催化机理。由于g-C_3N_4和Bi_2O_2CO_3或BiOCl界面间的紧密接触导致了光生载流子的有效分离,从而提高了复合光催化剂的光催化活性。     

界面高分散Au调控p-TiO2/Au/g-C3N4Z型结的构建及光催化性能研究

在具有金属缺陷的p型TiO_2表面原位负载高度分散Au纳米颗粒(APT)与g-C_3N_4复合后得到p-TiO_2/Au/g-C_3N_4间接Z型结(PTC-x),采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线衍射(XRD)、热重分析测试(TG)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis DRS)、电化学及交流阻抗测试(EIS)与自由基猝灭实验对复合物的组成和结构、光/电催化性能和电荷传递机制进行了评价。结果表明,PTC-x中Au高度分散且含量极低,并使p-TiO_2/g-C_3N_4体系电荷传递方向从II型结变为间接Z型结,实现光生电荷空间分离的同时保持了较高的氧化还原能力,光催化性能显著提高。光照下,p-TiO_2/Au/g-C_3N_4 Z型结的光催化活性顺序为:PTC-1 PTC-1.25 PTC-0.75 APT g-C_3N_4,其中PTC-1降解苯酚速率分别为g-C_3N_4和APT的7.9倍和2.3倍。     

类石墨相氮化碳二维纳米片的制备及可见光催化性能研究

以三聚氰胺为原料制备类石墨相氮化碳(g-C_3N_4),采用球磨与超声联用技术制备g-C_3N_4二维纳米片。利用X射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见漫反射(UV-Vis)光谱、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)、荧光(PL)光谱等分析手段对制备的催化剂进行了表征。结果表明:g-C_3N_4二维纳米片具有与体相g-C_3N_4相同的晶体结构,片层结构仅有5个原子层厚。g-C_3N_4二维纳米片增加了对可见光的吸收,提高了光生电子-空穴对的分离效率。以染料罗丹明B的降解反应研究了g-C_3N_4二维纳米片在可见光下的催化性能。结果表明,球磨超声1h后制备的g-C_3N_4二维纳米片表现出最佳的光催化性能,150min内对罗丹明B的降解率高达94%,是体相g-C_3N_4的2倍。     

g-C_3N_4/{001}TiO_2复合催化剂光催化氧化NO性能研究

将制备好的{001}TiO_2与尿素混合,通过煅烧处理得到可见光响应的g-C_3N_4/{001}TiO_2。通过XRD、FT-IR和UV-Vis DRS来证实g-C_3N_4/{001}TiO_2复合催化剂的形成,并分别在紫外和可见光下考察其对NO的光催化氧化性能。结果表明:所制备的g-C_3N_4/{001}TiO_2对NO有明显的去除效果,且当g-C_3N_4质量比为10%时,其催化活性最高,在紫外光下分别是纯{001}TiO_2的2.4倍,是纯g-C_3N_4的4.1倍;在可见光下是纯g-C_3N_4的5.8倍。g-C_3N_4/{001}TiO_2复合催化剂活性增强的原因归结于两种主体材料的紧密复合,提高了载流子分离效率。     

固混法制备BiVO_4/石墨相氮化碳复合物及其光催化性能表征

通过固混法制备不同BiVO_4含量的BiVO_4/石墨相氮化碳(BiVO_4/g-C_3N_4)复合光催化材料。采用粉末X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪和扫描电子显微镜分别对BiVO_4/g-C_3N_4复合催化剂的晶相组成、官能团和微观形貌进行了表征;通过可见光照射下罗丹明B的降解来评价纳米复合材料的光催化活性。结果表明:在可见光照射3h后,30%(质量分数)BiVO_4/g-C_3N_4复合物的降解率最高,达到87%。BiVO_4/g-C_3N_4良好的光催化性能可以归因于在BiVO_4和g-C_3N_4的界面形成的异质结。     

浸渍-热聚合法制备g-C_3N_4/高岭土复合材料及其性能

以高岭土为载体、双氰胺为g-C_3N_4前驱体,采用液相浸渍联合热聚合工艺制备出一种可见光响应的高岭土基复合光催化材料。采用X射线衍射(XRD)、静态氮吸附仪(BET)、场发射扫描电镜(FESEM)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)等手段对复合材料的晶相、孔结构、界面特性和光学性能进行了表征,并以罗丹明B作为目标污染物考察了不同催化剂的可见光光催化活性。结果表明,当高岭土和双氰胺的质量配比为2∶4,即g-C_3N_4的实际负载量为38.82%时,所制备的g-C_3N_4/高岭土复合材料光催化性较优,其光催化速率是纯g-C_3N_4的4.18倍;高岭石与g-C_3N_4紧密结合,该复合结构能够有效地抑制光生载流子的复合,改善纯g-C_3N_4材料的吸附性能与光催化活性。     

沉淀剂对花球状Au/CeO_2催化剂催化氧化CO活性的影响

采用水热合成法制备花状CeO_2载体,并选择了3种沉淀剂NH_4OH、Na_2CO_3和NaOH,通过沉积-沉淀法分别制备Au/CeO_2催化剂。以CO氧化为探针反应,研究不同沉淀剂对催化剂催化CO氧化性能的影响,通过ICP-AES、XRD、TEM、XPS、H_2-TPR等手段对催化剂进行表征,探讨了不同沉淀剂对Au/CeO_2催化CO氧化性能的影响。结果表明,以NaOH为沉淀剂制备催化剂室温活性最低,以NH_4OH和Na_2CO_3为沉淀剂制备的催化剂具有较好的CO氧化催化活性,室温转化率高于95%,但后者的室温催化活性相对更高。不同沉淀剂制备的催化剂活性与其实际金的负载量、金颗粒尺寸和载体还原的难易程度密切相关。     

Au/g-C_3N_4纳米复合物的制备与表面增强拉曼性能研究

在石墨型氮化碳(g-C_3N_4)表面上负载上通过柠檬酸钠化学还原法制备的尺寸约25nm的Au颗粒,获得Au/g-C_3N_4纳米复合材料。采用XRD、FT-IR、SEM、UV-Vis和拉曼等表征手段,考察了样品的结构、形貌与性能。结果表明,Au/g-C_3N_4纳米复合材料具有良好的SERS活性,可以用于重金属离子存在的检测。     

Cu2O/g-C3N4/Bi2WO6三元复合光催化剂的制备及性能研究

采用水热法和还原沉淀法制备了三元复合光催化剂Cu_2O/g-C_3N_4/Bi_2WO_6,利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱仪、紫外-可见漫反射光谱仪和电化学交流阻抗测试对光催化剂的结构组成、形貌、光吸收性能、电化学性能等进行分析。在制备的三元复合光催化剂中,片状钨酸铋(Bi_2WO_6)和层状类石墨相氮化碳(g-C_3N_4)依附在立方体氧化亚铜(Cu_2O)上。以短链脂肪酸为牺牲剂,考察了不同光催化剂的光催化产生氢气和烷烃的性能。结果表明:以乙酸、丙酸、丁酸为牺牲剂,10%Cu_2O/5%g-C_3N_4/Bi_2WO_6三元复合光催化剂的光催化性能比纯Bi_2WO_6分别提高了4.20、5.21、4.24倍,降解率分别达到82.44%、86.12%、79.29%。     

g-C_3N_4/BiVO_4复合光催化剂制备及其光催化性能研究

以三聚氰胺、硝酸铋、偏钒酸铵、硝酸、氨水等为主要原料,在热解法合成g-C_3N_4基础上,通过水热法合成g-C_3N_4/BiVO_4复合光催化剂。采用XRD、SEM、BET和UV-Vis等对合成产物的物相组成、微观形貌和光催化性能进行表征,通过降解亚甲蓝溶液对试样的光催化性能进行评价。结果表明:g-C_3N_4/BiVO_4复合光催化剂的光催化性能较纯BiVO_4和g-C_3N_4有显著提高,当g-C_3N_4∶BiVO_4(理论合成质量比)=0.4∶1、水热温度为140℃、水热时间为10 h条件下,合成的g-C_3N_4/BiVO_4复合光催剂具有最佳光催化性能,在高压汞灯照射150 min条件下,对亚甲蓝溶液(10 mg/L)的降解率为80.8%,比相同条件下纯BiVO_4和g-C_3N_4的光催化效率分别提高47.5%和22.1%,且光催化反应符合一级动力学方程。     

(Au-g-C_3N_4)x/PVDF纳米复合薄膜的制备及催化性能研究

目的:制备一种高效稳定的纳米复合薄膜来降解水中污染物对硝基苯酚。方法:通过真空抽滤法制得(Au-g-C_3N_4)x/PVDF复合薄膜。通过改变Au-g-C_3N_4的负载量来探究其对于(Au-g-C_3N_4)x/PVDF复合薄膜催化4-NP的性能影响。结果:(Au-g-C_3N_4)x/PVDF复合薄膜表面为有序的网格状孔洞,Au纳米颗粒均匀分布在g-C_3N_4纳米片上。Au粒径为10 nm左右,g-C_3N_4为二维纳米片结构。随着Au-g-C_3N_4负载量的增加,催化效率提高。Au-g-C_3N_4负载量为10 mg的(Au-g-C_3N_4)50/PVDF催化效率最高,其表观速率常数为0.284 5 min^(-1),5次循环后对硝基苯酚的降解率均在95%以上。结论:本工作制备的柔性复合薄膜(Au-g-C_3N_4)x/PVDF,相对于固态载体的传统催化剂,具有高效、稳定、可循环使用的优势,在污水处理领域有广泛的应用前景。     

g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr三相复合材料的制备及其可见光催化降解RhB性能EI北大核心

以多孔层状g-C_(3)N_(4)为基体,引入沉淀法所得的CeO_(2)/BiOBr复合材料,经超声搅拌制得具有异质结结构的g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr三相复合材料。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、紫外-可见光漫反射光谱、光致发光光谱等方法对g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr进行了成分、结构和光学性质表征。结果表明:g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr三相复合材料呈三明治层状堆叠结构,界面结构构建良好,光响应性能优异,各相分布均匀且结晶程度较高。当Ce∶Bi摩尔比为1∶1,g-C_(3)N_(4)质量分数为15%时所得三相复合材料表现出最高的光催化活性,RhB降解率高达99%,降解速率是纯相CeO_(2)的86倍、纯相BiOBr的3倍。此外,经过4次循环后,复合材料的RhB降解效率依然保持在89%,表现出良好的稳定性。     

茶渣生物炭/g-C_(3)N_(4)复合材料可见光催化还原水中U(Ⅵ)的特性EI北大核心

以茶渣为原料,三聚氰胺为前驱体,采用高温热聚合法制得茶渣生物炭/石墨相氮化碳(TBC/g-C_(3)N_(4))复合材料。采用SEM,XRD,XPS,UV-Vis DRS,PL和EIS对光催化剂的形貌、结构及光电特性进行表征,研究TBC/g-C_(3)N_(4)复合材料在可见光照射下光催化还原U(Ⅵ)的性能,并探讨TBC/g-C_(3)N_(4)复合材料光催化还原U(Ⅵ)的机理。结果表明:当TBC的质量分数为5%,初始pH值为4,催化剂用量为1 g/L时,可见光照射30 min后TBC/g-C_(3)N_(4)复合材料对U(Ⅵ)的去除率可达99.64%,远高于g-C_(3)N_(4)(58.8%)。TBC/g-C_(3)N_(4)复合材料循环5次后对U(Ⅵ)的去除率仍在80%以上,表现出良好的稳定性。TBC的加入使得g-C_(3)N_(4)禁带宽度从2.63 eV减少为2.14 eV,拓宽可见光吸收范围,促进光生电荷的分离,降低光生电子-空穴对的复合率,从而提升TBC/g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化活性。     

Ag掺杂方式对g-C_3N_4降解亚甲基蓝光催化行为的影响

采用光沉积法和原位还原法制备负载型光催化剂Ag掺杂石墨相氮化碳(Ag/g-C_3N_4),并考察其在可见光区内对亚甲基蓝的光降解性能的影响机制。利用XRD、FT-IR、N_2吸附、SEM和XPS等手段表征Ag/g-C_3N_4样品,考察Ag掺杂方式和Ag掺杂量对亚甲基蓝的光降解活性和催化剂Ag/g-C_3N_4稳定性的影响。结果表明,Ag/g-C_3N_4对亚甲基蓝的光降解活性随着Ag掺杂量的增大而增大,光沉积法比原位还原法制备的光催化剂Ag/g-C_3N_4对亚甲基蓝可见光催化活性更好,经过5次循环实验后光催化活性未明显失活。这归因于前者制备的Ag纳米粒子更均匀的分布在g-C_3N_4表面从而抑制光生电子-空穴对的复合和促进光生电子的快速移除,Ag粒子在光照条件下产生的表面等离子体共振波效应也能提高催化剂Ag/g-C_3N_4的光降解效率。     

碳氯共掺杂介孔g-C_(3)N_(4)的气泡模板法制备及光催化性能EI北大核心CSCD

以三聚氰胺、葡萄糖和氯化铵为原料制备一种具有高比表面积的碳氯共掺杂介孔g-C_(3)N_(4)(C-Cl-CN)光催化剂,并考察其光催化降解罗丹明B(RhB)的性能。采用XRD,XPS,SEM,UV-Vis DRS和PL测试手段表征和分析催化剂的晶型结构、化学组成及微观形貌。结果表明:C-Cl-CN具有最高的比表面积(108.7 m 2/g),降解RhB的速率常数达到0.02290 min^(-1),是纯g-C_(3)N_(4)的9.4倍,且具有良好的催化稳定性。葡萄糖和氯化铵在聚合过程中起到双气泡模板和元素掺杂剂的作用,一方面提升催化剂的比表面积,另一方面减小能带间隙,增强催化剂的光吸收性能。     

镧改性石墨相氮化碳光催化剂在太阳能-氢转换过程中的应用研究

以四水合醋酸镧[La(CH_3COO)_3·4H_2O]和三聚氰胺(C_3H_6N_6)分别作为镧(La)和石墨相氮化碳(g-C_3N_4)的前驱体材料,通过简易的一锅热解的方法制备了La改性的石墨相氮化碳(La-g-C_3N_4)光催化剂。研究结果表明:所得光催化剂的可见光催化产氢活性与原始g-C_3N_4相比有明显改善,在La(CH_3COO)_3·4H_2O用量为0.5%(是C_3H_6N_6用量的摩尔百分数)条件下,制得的La-g-C_3N_4在6h内的产氢量达到575μmol/g_(cat),是原始g-C_3N_4的2.15倍。     

低光照强度下Fe掺杂g-C_3N_4/PVDF膜的光催化降解性能研究

以三聚氰胺和前躯体盐为原料,采用半封闭热解法在g-C_3N_4中引入Fe元素。结构分析表明,Fe能够通过化学键合进入g-C_3N_4的骨架结构中形成掺杂型g-C_3N_4。通过将催化剂与聚偏氯乙烯(PVDF)制成复合膜,考察了Fe引入前后g-C_3N_4在低光照强度下紫外光催化降解甲基橙的光催化活性。研究发现g-C_3N_4/PVDF复合膜具有吸附-迁移-光降解的链锁效应,其光降解率达到11.85%,优于g-C_3N_4粉体的2.5%;Fe的引入能提高光催化性能。在Fe掺杂体系中,光催化性能随Fe含量的提高呈现先增加后减小的趋势,在Fe含量为1.65%(wt,质量分数),热解温度为600℃时,降解率最高达到35.38%。     

六方棱柱状Ag/g-C3N4光催化剂的制备及光催化活性研究

通过水热还原法制备了银负载的石墨碳氮化物(Ag/g-C_3N_4)光催化剂。采用X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪、扫描电子显微镜和能量色散光谱仪对催化剂样品进行表征。结果表明,制备的Ag/g-C_3N_4光催化剂呈六方棱柱状,且单分散的Ag纳米粒子沉积在g-C_3N_4表面。光催化降解罗丹明B实验表明,AgNO3与g-C_3N_4质量比为0.15∶1时,Ag/g-C_3N_4光催化剂表现出最佳的降解性能,降解常数约为纯g-C_3N_4降解常数的6倍。