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β沸石上界苯歧化与C9芳烃烷基转移反应规律 总被引:4,自引:0,他引:4
依据甲苯歧化与C9芳烃烷基转移反应的实验结果对该复杂反应体系进行了简化处理,简化后的反应体系由苯歧化,甲苯与三甲苯烷基转移,甲乙苯加氢脱烷基3个主反应和甲苯与甲乙苯烷基转移,乙苯加氢脱烷基和三甲苯歧化3个副反应组成。经动力学参数估值确定了相应的动力学方程式,并从产物异构体的组成出发,讨论了β沸石催化剂的择形性。 相似文献
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采用微型固定床催化反应装置,考察1,3,5 三甲苯(1,3,5 TMB)在丝光沸石(HMOR),HY,Hβ,HEU 1和HZSM 5这5种沸石催化剂上的催化转化率和产品分布。结合5种沸石的孔结构和酸性特征,探讨了沸石催化剂的结构、酸性与其催化活性、稳定性和产品分布之间的关系。结果表明,在沸石催化剂表面,1〖DK〗,3〖DK〗,5 TMB转化的主要反应是歧化和异构化反应,其相对量取决于沸石催化剂孔道的尺寸和可接近的表面酸性;其次是各烷基苯间的烷基转移或脱烷基反应。HY和Hβ沸石催化剂具有较大的三维孔道尺寸,因此反应活性和稳定性较高,反应以歧化反应为主;而在HEU 1和HZSM 5沸石催化剂上,因其孔道尺寸相对较小,所以转化率较低,且反应以异构化为主;另外沸石催化剂表面强酸中心的存在还会导致脱烷基反应的发生。 相似文献
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β沸石上甲苯歧化与C_9芳烃烷基转移反应规律 总被引:7,自引:0,他引:7
依据甲苯歧化与C9芳烃烷基转移反应的实验结果对该复杂反应体系进行了简化处理。简化后的反应体系由甲苯歧化、甲苯与三甲苯烷基转移、甲乙苯加氢脱烷基 3个主反应和甲苯与甲乙苯烷基转移、乙苯加氢脱烷基和三甲苯歧化 3个副反应组成。经动力学参数估值确定了相应的动力学方程式 ;并从产物异构体的组成出发 ,讨论了 β沸石催化剂的择形性。 相似文献
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采用挤条和等体积浸渍法制备了一种ZSM-5催化剂和四种金属改性的丝光沸石催化剂,采用XRD、低温氮气吸脱附、NH_3-TPD和Py-IR技术对催化剂进行物化性质表征,在固定床反应器上进行MTG重油中均四甲苯烷基转移反应性能评价。研究结果表明,丝光沸石的孔结构更适合均四甲苯烷基转移反应,HZSM-5的孔径较小且酸性强,更容易堵塞孔道导致催化剂活性快速下降;Mo改性的丝光沸石催化剂具有较多的弱B酸中心,具有良好的烷基转移能力,均四甲苯烷基转移转化率达到39.42%。 相似文献
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Hβ沸石催化剂催化α-甲基萘的异构化反应 总被引:1,自引:1,他引:0
研究了α-甲基萘在HZSM-5,HY,HUSY,Hβ沸石催化剂上的异构化反应。发现催化剂活性和选择性与沸石的孔道结构和表面酸性相关,Hβ沸石催化剂能有效地抑制双分子歧化副反应。在相同的反应条件下,Hβ沸石催化剂表现出较高的反应活性和β-甲基萘选择性。同时,采用Hβ沸石作为α-甲基萘异构化催化剂,考察了催化剂制备及异构化反应条件。结果表明,当反应温度低于300℃时,主要发生异构化反应;在较高温度下,歧化反应成为主要反应。在较佳反应条件下,α-甲基萘的转化率为70.0296,异构化产物β-甲基萘的选择性在97%以上。 相似文献
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在C9芳烃轻质化的研究中,分别以1,2,4-三甲苯、邻甲乙苯及异丙苯为原料,对它们在不同结构分子筛(包括纳米HZSM-5,Hβ,HMOR沸石)催化剂上的反应进行了研究。实验结果表明,Hβ催化剂的初始活性最高并表现出较好的歧化能力,纳米HZSM-5催化剂则表现出较好的的脱烷基能力,HMOR催化剂的性能介于前两者之间。在C9芳烃的反应中,带有伯烷基、仲烷基和叔烷基的C9芳烃反应活性依次增加。随反应温度的升高,带有伯烷基和仲烷基的C9芳烃依次进行异构化、歧化和脱烷基反应;而带有叔烷基的C9芳烃则以脱烷基反应为主。各催化剂的酸性强弱顺序为:HMOR>Hβ>纳米HZSM-5,其活性高低顺序为:Hβ>纳米HZSM-5>HMOR,这说明分子筛催化剂的结构对C9芳烃反应的影响大于其酸性的影响。 相似文献
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多级孔复合沸石是一类具有丰富酸性基的新型催化材料。分别以MOR沸石和ZSM-5型沸石为原料制备了MOR/FAU(记为MFZ)和ZSM-5/FAU(记为MFC)2种复合沸石;采用XRD和FT-IR表征了不同晶化时间合成的MFZ和MFC的结构性能,采用NH3-TPD和Py-IR技术研究了该2种复合沸石催化剂的酸性能,并与单一型沸石催化剂的酸性能进行了对比。结果表明,一种沸石晶体的消失和另一种沸石的生成规律性地体现在复合沸石的形成过程中,揭示了骨架结构性能对复合沸石酸性的影响和调变作用;复合沸石的酸性能明显优于单一型沸石,且可以通过调节复合沸石中某一组分的含量来改变复合沸石的结构,从而达到调节复合沸石的酸量、酸强度和酸性分布的目的。 相似文献
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甲苯歧化与烷基转移反应在芳烃资源结构调整以及劣质资源再利用等环节中起着非常重要的作用。该反应原料中水含量易受到上游装置以及下游储存环境等因素的影响,其波动范围较大。本研究采用Ni改性的沸石分子筛催化剂,考察了原料中水含量对甲苯歧化与烷基转移反应性能的影响。研究表明,在实验测试范围内[w(H2O)<200μg/g],原料中水含量对甲苯歧化反应以及甲苯与重芳烃烷基转移反应性能影响较小。但是,原料中水分子能降低催化剂中加氢组分催化活性,抑制重芳烃侧链加氢脱烷基反应,从而降低反应的重芳烃处理能力和整体转化效率。与此同时,受抑制的加氢活性同样会降低芳环加氢副反应,进而提高苯产品质量。 相似文献
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应用分子模拟技术计算了甲苯歧化反应中的反应物甲苯、产物苯和二甲苯同分异构体与ZSM系分子筛(MFI (ZSM-5),MEL (ZSM-11),MTW (ZSM-12))的相互作用能,得到了扩散特性等信息。计算结果表明,分子扩散的难易程度受分子筛孔径和孔道结构的共同影响。MFI分子筛对于对二甲苯有很好的选择性;芳烃分子在其弯孔中的扩散能垒较直孔中的高,因此,倾向于在MFI分子筛的直孔中扩散。MEL分子筛孔径略小于MFI分子筛,各种芳烃分子的扩散能垒比在MFI分子筛孔道中的高;由于对二甲苯的扩散能垒远小于间二甲苯和邻二甲苯,因此MEL分子筛也表现出对于对二甲苯的较好选择性。MTW分子筛的孔径在三者中最大,各种产物分子的扩散能垒相差较小,对甲苯歧化反应产物的选择性不高。从3种分子筛对于对二甲苯的选择性而言,MFI与MEL相当,MTW较低。当分子筛孔径与扩散分子的动力学直径接近时,分子筛将表现出较好的择形催化性能。 相似文献
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综述了近年来国内外石化公司及科研机构在主要石油化工催化剂领域的研究开发现状,包括乙烯/丙烯催化剂、苯乙烯催化剂、甲苯歧化及烷基转移催化剂、环氧乙烷催化剂、丙烯腈催化剂;分析了绿色催化工艺、新原料替代路线以及新型催化材料的开发应用等当前石油化工催化剂领域的热点和重点问题;提出注重发展绿色工艺及原料替代过程催化剂、提高催化剂生产过程技术水平,从而提升我国催化剂产业的竞争力。 相似文献
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邱安定 《精细石油化工进展》2005,6(7):24-26,30
报道了在酸性及碱性介质中,水热合成法合成含锡ZSM-5杂原子分子筛的方法,并用不同方法合成的含锡ZSM-5分子筛为载体,分别制备3种丙烷脱氢催化剂。用XRD,ICP,TPR,FT-IR等方法,考察不同方法合成的含锡ZSM-5分子筛中锡元素含量、分子筛结晶度、锡元素在分子筛中的分布情况。结果表明,碱性介质中合成的含锡ZSM-5分子筛,锡元素以掺杂方式进入分子筛骨架中;用碱性介质水热法合成的含锡ZSM-5分子筛为载体制备的丙烷脱氢催化剂,可提高丙烷脱氢反应的转化率及催化剂的稳定性。 相似文献
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采用程序升温脱附方法表征用于碳八芳烃异构化的MOR、RIZ分子筛的酸性质,并用间二甲苯歧化/异构化反应表征分子筛的催化性能。NH_3-TPD脱附动力学分析得到RIZ和MOR分子筛强酸的脱附活化能分别为115.4kJ/mol和178.9kJ/mol。RIZ具有2种强酸位,强酸总量约为MOR的3倍。在370℃、常压下的MX转化反应表明,RIZ分子筛比MOR分子筛的催化活性更高,歧化反应随反应的进行而明显减少。RIZ分子筛的歧化初活性与强酸量有对应关系,与酸强度无关。 相似文献