稀土铈掺杂锡锑阳极制备及降解苯酚的研究

采用电沉积-热分解法制备了稀土铈掺杂锡锑阳极,利用SEM、EMPA、XRD、动电位扫描和循环伏安测定,研究了电极涂层形貌、元素组成分布、结构和选择催化性。结果表明：电极的电极涂层结构致密,氧化物分布均匀,基体覆盖完全;电极有较高的析氧电位,对苯酚有较好的催化降解作用,在对苯酚的降解测试中,苯酚的去除率达到100%,溶液化学耗氧量（COD）的降解率为97.7%,具有深度处理含酚废水的能力。     

十二烷基硫酸钠对IrO2-Ta2O5/SnO2- Sb-Mn/Ti电极电催化性能影响

采用涂刷-热分解法制备不同浓度阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠（SDS）的IrO2-Ta2O5/SnO2- Sb-MnO2/Ti电极,通过扫描电子显微镜（SEM）和X射线衍射仪（XRD）对其微观形貌及物相组成进行分析;应用循环伏安、极化等测试手段,表征制备电极的电催化活性.结果表明,适量添加十二烷基硫酸钠能够改善IrO2-Ta2O5/SnO2-Sb-Mn/Ti电极的微观形貌,提高电催化活性.在本实验条件下,SDS最佳添加量是1.6 g/L,结晶化度高达99.83%.利用苯酚电催化降解实验和强化寿命测试进一步考察所制电极的电催化活性与稳定性,结果显示,在电流密度15 mA/cm2条件下电解180 min,SDS的加入使苯酚去除率由原来的68.5%提高到79.2%.COD去除率由60.1%提高到 67.5%,电催化性能得到提升,电极强化寿命由52 h延长至68 h.     

十二烷基硫酸钠对IrO_2-Ta_2O_5/SnO_2-Sb-MnO_2/Ti电极电催化性能的影响

采用涂刷-热分解法制备不同浓度阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)的IrO_2-Ta_2O_5/SnO_2-Sb-MnO_2/Ti电极。通过扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)对其微观形貌及物相组成进行分析;应用循环伏安、极化等测试手段,表征制备电极的电催化活性。结果表明,适量添加十二烷基硫酸钠能够改善IrO_2-Ta_2O_5/SnO_2-Sb-MnO_2/Ti电极的微观形貌,提高电催化活性。在本实验条件下,SDS最佳添加量是1.6 g/L,结晶化度高达99.83%。利用苯酚电催化降解实验和强化寿命测试进一步考察所制电极的电催化活性与稳定性,结果显示,在电流密度15 mA/cm~2条件下电解180 min,SDS的加入使苯酚去除率由原来的68.5%提高到79.2%,COD去除率由60.1%提高到67.5%,电催化性能得到提升,电极强化寿命由52 h延长至68 h。     

钛基RuOx-PdO电极电催化氧化降解苯胺研究

电化学氧化法是难降解有机物降解处理的1种有效方法,高效电极材料是该技术得以实现的关键,近年来,金属氧化物电极的研究倍受重视.作者制备了钛基RuOx-PdO电极,并以其为阳极进行了苯胺的电催化氧化降解研究.发现该电极对苯胺有较好的电催化氧化性能在以NaCl(1g/L)为支持电解质、初始pH=5.0、电流密度=20mA?cm-2的条件下,对浓度为640mg/L的苯胺溶液电催化氧化降解1h,苯胺去除率可达99.4%,溶液COD(化学需氧量)去除率达84.0%,电极具有较长使用寿命.苯胺的去除主要是活性氯的间接氧化作用实现的,苯胺降解中间产物的去除则是活性氯间接氧化和电极直接氧化协同作用的结果.用GC-MS检测到苯胺电催化氧化过程中有对氯苯胺、2,4-二氯苯胺、2,4,5-三氯苯胺和苯醌等中间产物生成,据此探讨了苯胺的降解途径.     

铝掺杂改性钛基PbO2电极性能研究

采用阳极电沉积技术制备了金属铝掺杂改性的Ti/PbO₂电极,通过表面粗糙度测量仪,扫描电镜,X射线衍射仪、线性极化扫描和交流阻抗谱电化学测试和加速寿命试验对铝掺杂引起PbO₂涂层电极的物理化学特性的影响进行分析,并对铝掺杂改性的Ti/PbO₂电极对苯酚模拟废水电催化氧化降解行为进行考察。结果表明,Al₃₊添加可使得Ti/PbO₂电极涂层结晶细化、沉积均匀致密,表面粗糙度明显降低,结瘤缺陷改善;铝掺杂改性的Ti/PbO₂析氧电位升高,电荷传递及催化性能提高,但呈非单调变化,其中添加3mM Al₃₊制备电极的析氧电位最高可达到2.09V,导电性优异,电催化性能最佳,电化学稳定性高,其强化寿命可达到460h,比未改性电极寿命提高了100h。铝掺杂改性的Ti/PbO₂电极对苯酚模拟废水具有良好的电化学氧化降解能力,180min处理后苯酚去除率最高可达到93.6%,COD去除率最大可达到73.6%。     

TiO2-SnO2复合电极的制备及性能

以钛酸丁酯为先驱体、无水乙醇为溶剂、二乙醇胺为鳌合剂,采用溶胶-凝胶浸渍提升法制备钛基TiO2-SnO2复合电极.借助于含油废水化学需氧量(COD)的去除效果和紫外吸收光谱考察了电极的电催化氧化能力.并采用SEM、XRD和EDX等表征方法分析了Sn的掺杂对所制备电极表面形貌、涂层晶体结构和电极表层的元素组成的影响,通过电化学线性伏安扫描测定了其析氧电位,分析了电极结构与电催化特性之间的关系.结果表明,当热处理温度为500℃时,所制备电极的涂层中TiO2主要为锐钛矿型,掺杂适量Sn后,电极的表面变得更加平滑、致密,涂层表面晶粒明显细化.当Sn的摩尔掺杂比为n(Ti):n(Sn)=100:10时,复合氧化物涂层电极的电催化性能最好,电极的析氧电位为2.1 V,此电极处理含油废水60 min时,COD去除率达到了87.5%,较未添加Sn的电极相比对COD的去除率提高了26.7%,这说明掺杂适量的Sn提高了电极的催化性能.     

Pd-Ru/Ni(泡沫镍)作为Mg-H2O2半燃料电池阴极的研究

以泡沫镍为基体,采用恒电流沉积法制备了Pd - Ru/Ni(泡沫镍)催化剂.SEM表征发现,Pd - Ru粒子直径约为200 nm,均匀分布在泡沫镍骨架表面,Pd:Ru原子比为6:1.线性电势扫描 伏安法研究表明:Pd - Ru/Ni(泡沫镍)电极对H2 O2电还原反应具有较高的催化性能,起始还原电 .势可达0....     

碳纳米钯的生物合成及其催化性能研究

将奥奈达希瓦氏菌(S. oneidensis MR-1)原位还原形成的零价纳米钯颗粒负载在碳纳米管(CNTs)表面,制备了Pd/CNTs纳米复合材料。用TEM、XPS等多种手段对材料进行了表征,并用对硝基苯酚(4-NP)的还原降解反应评价了Pd/CNTs的催化性能。表征结果表明,钯纳米颗粒(直径2~3 nm)较均匀地分散在CNTs表面;钯负载在CNTs上会造成其拉曼峰强的增大和特征峰的偏移,且结晶度和颗粒数目随着负载量的增加而增加。性能评价表明,Pd/CNTs对4-NP还原降解具有较高催化性能,较其催化效率较单一的CNTs降解效率提高了6.3倍;在pH = 10的条件下,5% Pd/CNTs催化18 min可将4-NP降解99.5%,经6个反应循环后对4-NP的去除率仍保持在95.2%。     

超声电沉积法制备Bi-PbO2/Ti阳极及其性能研究

分别用常规电沉积法和超声电沉积法制备了掺Bi和不掺Bi的4种二氧化铅电极,用加速寿命实验对比了电极的寿命,通过电氧化降解含苯酚废水实验对比了电极的电解处理效果,用扫描电镜表征了电极的表面形貌.结果表明:在电沉积过程中引入超声波和掺Bi有利于提高二氧化铅电极的电催化性能,引入超声波更有利于延长电极的寿命.     

花状形貌TiO2-NTs@Sb-SnO2电极的脉冲电沉积法制备及电催化性能研究

目的通过引入TiO_2纳米管中间层,增加表面活性层与基体的接触和活性物质的负载量,提高电极的稳定性。通过表观形貌构建,增加电极的活性比表面积,提高Sb-SnO_2电极的电催化性能。方法采用TiO_2纳米管阵列(TiO_2-NTs)作中间层,通过两阶段脉冲电沉积法,构建了新型多层次花状形貌的Sb-SnO_2电极。通过调整脉冲信号,实现对电极形貌的控制。结果通过阳极氧化法,在Ti基体表面得到了均一的TiO_2纳米管阵列结构。在电极制备过程中,采用反向脉冲电沉积(8 ms,833 m A/cm2;2 ms,-833 m A/cm2;0.99 s,0 A),得到了均匀的管套管结构,继而得到了TiO_2-NTs@Sb-SnO_2的致密层。通过施加脉冲信号(5 ms,200m A/cm2;195 ms,0 m A/cm2),获得了花状形貌。电化学测试显示,电极的析氧电位达到2 V(vs.SCE),苯酚氧化峰出现在1.7 V左右,电极的电荷传递阻抗为50.4?,加速寿命结果可达到39 h。电化学苯酚降解测试显示,4 h电化学降解后,TiO_2-NTs@Sb-SnO_2电极对苯酚的去除率达到97%,苯酚降解的一级动力学速率常数为14.9×10-3 min-1。结论脉冲电沉积制备的电极具有良好的稳定性和良好的苯酚电催化去除性能。     

Catalytic wet air oxidation of phenol over RuO2/γ-Al2O3 catalyst

A kind of CWAO catalyst, RuO2/γ-Al2O3, was prepared by dipping Al2O3 into the aqueous solution of RuCl3.3H2O. XRD, SEM and TEM were used to determine the catalytic structure. Influences of the calcination temperature,the initial pH of the feed solution and degradation temperature on the activity of the RuO2/γ-Al2O3 catalyst were investigated and the reaction mechanism was preliminarily studied. Results showed that uniform dispersion of RuO2 crystallites was observed on the surface of the catalyst. The activity of the catalyst was higher at calcination temperature of 300℃ for 3 h and the particle reunion occurred and some large RuO2 crystallites were abundant at high calcination temperature of 500℃. The activity of the catalyst was better in the acid solution than in the alkaline solution. Increasing degradation temperature and using the catalyst could shorten the induction periods so that the phenol and COD removal were increased. For RuO2/γ-Al2O3 catalyst, the phenol and COD removal were respectively 98% and 80% in a temperature of 150℃, pH of 5.6 and pressure of 3 MPa after a 2 h reaction. This indicated that Ru/γ-Al2O3 catalyst had good activity.     

钛基PbO2电极上苯酚的电化学氧化

以Ti为基体，通过热分解Pb（NO3）2水溶液制备了Ti／PbO2电极以及含有SnO2＋Sb2O3中间层的Ti／SnO2＋Sb2O3／PbO2电极，并将所制备的电极应用于模拟苯酚废水的电化学氧化降解。结果表明：含有SnO2＋Sb2O3中间层的Ti／SnO2＋Sb2O3／PbO2电极在相同的操作电流密度下，槽电压低于未加中间层的Ti／PbO2电极。以聚合前驱体制得的Ti／SnO2＋Sb2O3／PbO2电极为阳极时，在25℃，电流密度15mA／cm^2下，恒电流电解浓度为2．13×10^-3mol／L的模拟苯酚废水，电解3．0h后，苯酚浓度降为1．67×10^-5mol／L，苯酚去除率达99．2％；电解6．5h后，COD下降率为84.3％。阳极寿命快速检测实验结果表明，添加锡锑中间层后的Ti／SnO2＋Sb2O3／PbO2电极，其寿命显著提高。     

三维电极降解苯酚的新工艺及机理

开发三维电极法降解苯酚新工艺,用电化学方法研究苯酚降解的机理。结果表明:采用预处理后的活性炭作为粒子电极,在进水pH值6~7、进水流量180 mL/min、水温25℃、氯化钠加入量1 g/L、电流100 mA的条件下,电解1.5 h后总有机碳(TOC)的去除率可以达到95%以上。电解过程活性炭阳极生成羟基自由基(.OH)并吸附在活性炭上,与吸附在活性炭上的苯酚形成微电池。通过微电池反应,苯酚首先被降解成邻苯二酚、间苯二酚、对苯二酚等中间产物,进而又被矿化为CO2和H2O。同时,阳极极化曲线表明苯酚也可在阳极氧化,但羟基自由基对苯酚的降解起主要作用。     

氮掺杂二氧化钛/聚吡咯（TiO2@Polypyrrole）纳米球的制备及其超声催化性能研究

本文介绍了氮掺杂TiO2纳米球的制备方法,并对TiO2纳米球的超声催化性能进行改进,提高它的超声催化活性。改变方法是利用原位聚合法对TiO2纳米球进行聚吡咯(PPy)包覆来制备TiO2@PPy纳米球,并且在制备TiO2纳米球的过程中引入N离子,以此来提高它的催化效率(本实验超声催化降解罗丹明B),通过透射电镜(TEM)、红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和热重分析(TGA)对其结构和形貌进行了表征,并利用紫外可见光谱(UV-VIS)表征了其在超声条件下对罗丹明B的超声催化降解性能。结果表明:氮掺杂TiO2@PPy纳米球对罗丹明B有很好的超声催化降解性能。     

氧传感器用催化铂电极浆料的制备及其电性能测试

氧传感器是车用监控空燃比、保证尾气排放达标的测量组件,铂电极是催化传感器的核心元件。将特定质量比的铂-锆复合粉末与有机粘合剂混合,使用三辊轧机轧制制备了催化铂电极浆料,并将其应用于传感器上检测其电性能。结果表明,所得催化铂电极浆料满足氧传感器件的要求,性能良好。     

Ru/Mn-Ce/TiO2及Ru/TiO2催化剂对丁二酸的催化湿式氧化研究

采用浸渍法制备了2个系列的Ru／Mn-Ce/TiO2及Ru/TiO2催化剂,并用XRD、TEM、BET等方法对催化剂进行表征。在T=270℃和Po2=1．5MPa条件下,在间歇式反应釜中对丁二酸进行降解实验。结果表明60min内丁二酸降解的总有机碳(TOC)去除率为80％～99．8％;在钌含量相同的情况下,Ru／Mn-Ce／TiO2催化剂的催化活性高于Ru/TiO2催化剂;Ru含量较低的情况下,Mn、Ce对提高催化活性有很大作用,但Ru含量增加时Mn、Ce的作用减弱;氢还原的温度对Ru/TiO2系列催化剂的催化氧化活性有明显影响,500℃还原钌所得催化剂对丁二酸的催化氧化活性优于350℃。