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1.
采用共沉淀法制备ZrO2-Al2O3,用硫酸溶液浸渍ZrO2-Al2O3制备SO42-/ZrO2-Al2O3,采用等体积法浸渍氯化铂溶液制备Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化剂。采用N2吸附-脱附、X射线荧光、X射线衍射、NH3 程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱等表征了不同Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂的孔结构、晶相结构和酸性质,以正己烷为原料评价Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂上的反应转化率和异构化活性。结果表明:Al2O3质量分数为5%、SO42-/ZrO2-Al2O3焙烧温度为650 ℃、硫酸加入量(w)为15.0%时,Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂四方晶相ZrO2含量最高,总酸量和B酸量最多,正己烷转化率和异构化率最高。在反应温度240 ℃、反应压力2.0 MPa、体积空速1.0 h-1、氢油体积比700的条件下,Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂上的正己烷转化率为88.72%,异构化率为80.07%。 相似文献
2.
采用介孔γ-Al2O3对微孔SAPO-34分子筛进行复合改性,利用水热包覆技术制备了γ-Al2O3/SAPO-34复合催化剂,研究了复合催化剂物化性质及其对甲醇制低碳烯烃(MTO)反应的催化性能。采用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附法(NH3-TPD)和物理吸附仪(BET)等手段对不同γ-Al2O3/SAPO-34复合催化剂的晶相组成、骨架结构、微观形貌、表面酸性及孔结构进行分析表征。结果表明,与物理共混催化剂相比,水热包覆法制得γ-Al2O3/SAPO-34复合催化剂形成了包覆相和微-介孔结构(微孔比表面积123 m2/g,介孔比表面积95 m2/g)。在常压、催化剂装载量1 g、水/醇摩尔比2/1、原料进料体积空速2 h-1、N2流速20 mL/min、反应温度380 ℃条件下,复合催化剂表现出优越的催化性能和反应寿命,甲醇转化率和低碳烯烃选择性分别达到100%和88%,催化剂寿命达到990 min,与物理共混催化剂相比,复合催化剂寿命延长了640 min。 相似文献
3.
采用等体积浸渍法向γ-Al2O3中引入Pd,Si或P元素,制备了系列2%Pd/X-Al2O3 (X=Si或P)催化剂。采用XRD、NH3-TPD、CO化学吸附、XRF、TEM、XPS等测试手段对催化剂进行表征,并评价了其催化戊基蒽醌加氢性能。结果表明,Si或P的掺杂未改变原始γ-Al2O3载体的晶型结构,Si或P嫁接在γ-Al2O3表面,减少了其四面体和八面体空穴,形成了Al—O—Si或Al—O—P键,使催化剂的表面酸性有所降低,金属与载体的锚固作用减弱从而分散性降低,Pd2+/Pd0的摩尔比增大。水热实验结果表明,由于γ-Al2O3表面空穴的减少,改性催化剂的水热稳定性和耐磨性均显著提高。在蒽醌加氢反应实验中,改性后催化剂的蒽醌加氢效率达到了17~20 g/L,选择性提高到了94%,这可能是因为Pd2+的比例增大使催化剂表面的缺电子吸附位增加,蒽醌分子更易活化,且催化剂表面强酸量的减少调节了蒽醌分子的吸附强度,从而加氢活性和选择性均有所提高。 相似文献
4.
以γ-Al2O3为载体,Ni-Mo为活性金属组分,采用等体积溶液浸渍法制备了焦化蜡油加氢处理催化剂Ni-Mo/Al2O3。在浸渍液中分别加入柠檬酸、磷酸二氢铵,以及同时加入柠檬酸和磷酸二氢铵,得到改性的催化剂Ni-Mo-CA/Al2O3、Ni-Mo-P/Al2O3和Ni-Mo-P-CA/Al2O3,采用NH3-TPD、H2-TPR、UV-Vis DRS和HRTEM等手段对制备的催化剂进行了表征,考察了柠檬酸和磷改性对催化剂的性质和加氢脱氮活性的影响。结果表明,磷改性提高了Ni-Mo/Al2O3催化剂的表面酸量,但降低了其加氢脱氮活性;柠檬酸的改性提高了Ni-Mo/Al2O3催化剂的加氢脱氮活性,但降低了催化剂的表面酸量;柠檬酸 磷的组合改性使Ni-Mo/Al2O3催化剂同时具有较高的表面酸量和加氢脱氮活性。柠檬酸-磷的组合改性使Ni-Mo/Al2O3催化剂的表面形成了更多的高活性Mo物种,活性金属有着更高的分散性,MoS2堆垛层数集中分布在2层和3层,从而使其对焦化蜡油的加氢脱氮活性得到了大幅提升。 相似文献
5.
将金属Pt分别负载在Al2O3和ZSM-22分子筛上,然后分别与等质量的HZSM-22分子筛和Al2O3混合制备2种复合双功能催化剂Pt/Al2O3+HZSM-22和Pt/HZSM-22+ Al2O3。采用XRD、BET、NH3-TPD、SEM、ICP以及TEM表征手段对载体和催化剂进行分析。在固定床反应装置上以正十二烷为正构烷烃模型化合物,考察了复合双功能催化剂对正十二烷加氢异构性能的影响。结果表明:金属Pt的负载位置直接影响加氢异构反应性能,金属负载在γ-Al2O3上的催化剂Pt/Al2O3+HZSM-2,其正十二烷转化率和异构产率均明显优于金属负载在HZSM-22分子筛上的催化剂Pt/HZSM-22+ Al2O3。但是将金属Pt负载在γ-Al2O3或直接负载在ZSM-22分子筛上并不影响单甲基异构产物的分布,其异构产物以支链靠近端部的2-甲基异构体为主。 相似文献
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7.
将ZSM-5溶于偏硅酸钠水溶液,以十六烷基三甲基溴化铵作模板剂,用水热合成法自组装合成了具有较强酸性和不同SiO2/Al2O3摩尔比(n(SiO2)/n(Al2O3))的ZSM-5/MCM-41介孔硅铝分子筛(记为ZM(x),x=n(SiO2)/n(Al2O3))。以二苯并噻吩(DBT)质量分数为0.8%的十氢萘溶液为模型化合物,考察了Si-MCM-41和ZM(x)担载的Pd和Pt催化剂催化加氢脱硫(HDS)反应的活性。结果表明,担载Pt和Pd不会破坏ZM(x)的介孔结构;DBT在Pd催化剂上主要通过加氢路径脱硫,而在Pt催化剂上则直接脱硫和加氢2条反应路径并重;Si-MCM-41为载体的催化剂HDS活性较低并且失活较快,以ZM(x)为载体的Pd和Pt催化剂加氢活性、加氢脱硫活性、加氢裂化活性及稳定性都有显著提高;ZM(x)担载的Pt和Pd催化剂催化HDS反应的活性可能与其活性组分分散度以及载体的B酸和L酸比例(B/L)有关,具有较好的活性组分分散度和较高B/L比例的ZM(60)担载的Pd和Pt催化剂表现出最佳的加氢脱硫活性和稳定性。 相似文献
8.
设计了以γ-Al2O3为酸性载体、非贵金属Ni和Nb2O5为活性中心的催化剂x%Ni-y%Nb2O5/γ-Al2O3(x%为Ni质量分数,x=1,2,3,4,5;y%为Nb2O5质量分数,y=10,20),考察催化剂中Ni、Nb2O5含量和反应工艺条件对该催化剂催化生物燃料含氧中间体1,5-双-(四氢呋喃基)-3-戊酮加氢脱氧反应的影响。结果表明:在反应温度为260℃、H2压力为3MPa、反应时间为24h的条件下,4%Ni-20%Nb2O5/γ-Al2O3催化1,5-双-(四氢呋喃基)-3-戊酮加氢脱氧制备长链烷烃的碳摩尔收率总和达89.6%,其中C11烷烃、C12烷烃和C<... 相似文献
9.
采用水热法合成了细晶粒氢氧化锆,并以其为基元制备了高比表面积Pt/SO42--ZrO2催化剂,通过氧化铝改性进一步提高了Pt/SO42--ZrO2的酸性和热稳定性,开发出高活性、高选择性、高稳定性并具有优异再生性能的固体超强酸C5/C6异构化催化剂RISO-C,并将其应用于国内首套固体超强酸C5/C6异构化工业装置上。工业应用结果表明,以催化重整拔头油为原料,在反应器入口温度为170℃、气液分离罐压力为1.5 MPa、原料质量空速为1.26h-1、氢/油摩尔比为1.95的反应条件下,RISO-C催化剂具有优异的异构化活性和稳定性,C5异构化率高于70%,C6异构化率高于85%,异构化稳定汽油的研究法辛烷值(RON)达到85,应用前景良好。 相似文献
10.
采用共沉淀法制备SO42-/ZrO2-Al2O3,等体积浸渍法制备Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化剂,采用5mL连续固定床反应装置评价了反应温度、反应压力、氢/油体积比和体积空速对Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂催化正己烷临氢异构化反应活性的影响。进行拟一级动力学模型验证,建立正己烷异构化一级反应网络动力学模型。结果表明:增加反应压力和体积空速,正己烷转化率降低;随着氢/油体积比、反应温度的升高,正己烷转化率提高。在180~200℃范围内,正己烷在Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂上的临氢异构化反应可以视为简单拟... 相似文献
11.
The kinetics of methylcyclohexane aromatization on commercial Pt/Al2O3 and Pt-Re/Al2O3 catalysts was investigated in a micro-reactor using N2 and/or H2 as carrier gases at temperatures ranging between 300-500°C, W/F values ranging between 0.83-3.75 mg min/mL and at a total pressure of 4.0 kg/cm2. On both catalysts in N2 atmosphere, aromatization accompanied by demethylation was observed with the formation of cracked products, benzene and toluene. However, in H2 methane was the predominant product of methylcyclohexane reforming on PtA12O3 and Pt-Re/Al2O3 at 500°C and 400-500°C respectively, whereas at 350°C, aromatization was predominant on Pt/Al2O3 but on Pt-Re/Al2O3, aromatization was accompanied by fragmentation to methane. In N2-H2 mixtures, demethylation activity was observed to decrease with H2 content of the mixture on Pt-Re/Al2O3. A preliminary test of the kinetic data using Sica's method of pulse kinetic analysis suggests a first order rate in methylcyclohexane with activation energies of 3.21 kcal/gmol in N2 and 19.70 kcal/gmol in H2 for the Pt/Al2O3 catalyst and 16.66 kcal/gmol in N2 and 34.94 kcal/gmol in H2 for the Pt-Re/Al2O3 catalyst. However, a more comprehensive kinetic analysis suggested an aromatization mechanism for Pt-Re/Al2O3, where adsorbed H2 was a participant. A different aromatization mechanism for the reaction in N2 where hydrogen was not needed explained the data on Pt/Al2O3. In both cases, the desorption of toluene was determined as the rate determining step. 相似文献
12.
以硅/铝摩尔比(n(SiO2)/n(Al2O3)=24的ZSM 5分子筛为母体,通过酸处理脱铝制备了具有不同硅/铝摩尔比(50、85、110、140)的ZSM-5分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶红外吸附(Py-FTIR)、N2吸附-脱附等手段对其进行表征,考察其应用于正辛烷和乙基环己烷催化裂解反应的性能差异。结果表明,正辛烷和乙基环己烷的转化率与ZSM-5分子筛硅/铝比存在较好的对应关系,即硅/铝比越低、酸量越高,转化率越高;但ZSM-5分子筛硅/铝比低、酸量过多会导致非选择性副反应发生,降低目的产物低碳烯烃收率和选择性。不同硅/铝比ZSM-5分子筛在正辛烷和乙基环己烷催化裂解反应中显示出不同的催化性能,对于相同碳数的烷烃正辛烷和乙基环己烷,由于其分子结构不同,所适宜的硅/铝比不同;在相同硅/铝比分子筛条件下,环烷烃乙基环己烷的总体反应活性低于相对应的直链烷烃正辛烷;正辛烷在ZSM-5-85分子筛上具有更优异的催化裂解反应性能,乙基环己烷在ZSM-5-50分子筛上具有更优异的催化裂解反应性能。 相似文献
13.
Ni2P/Al2O3 SAPO 11催化剂用于催化重整过程易于积炭失活。通过与Ni2P/Al2O3、Pt/Al2O3 SAPO 11及Ni/Al2O3 SAPO 11催化剂表面积炭行为对比,研究了该催化剂表面的积炭规律。以甲基环戊烷为积炭前驱物,在不同温度下进行加速积炭实验,采用热重 差示热分析表征催化剂表面积炭位置,并以环己烷、正庚烷为模型化合物对积炭前后催化剂进行脱氢 异构反应催化性能评价。结果表明,由于P原子的作用,Ni2P/Al2O3 SAPO 11重整催化剂具备一定的抗积炭性能,其积炭形成速率介于Pt/Al2O3 SAPO 11和Ni/Al2O3 SAPO 11催化剂之间;积炭在Ni2P/Al2O3 SAPO 11重整催化剂金属活性中心上形成后,逐步迁移到酸性载体上形成聚合度更高的积炭,并且酸性载体上的积炭是催化剂失活的主导因素。 相似文献
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在分析正丁烷异构化制异丁烷反应特点的基础上,通过系统的热力学计算,获得了不同反应温度下目标反应的标准摩尔焓变、标准摩尔吉布斯自由能变、标准平衡常数及正丁烷平衡转化率,并以Pt/Al2O3-Cl为催化剂进行了正丁烷异构化反应试验研究。结果表明,正丁烷异构化属微放热反应,降低反应温度可提高正丁烷的平衡转化率;对于Pt/Al2O3-Cl催化正丁烷异构化反应,反应温度、反应压力、正丁烷进料空速和氢/烃摩尔比均对正丁烷转化率有较明显的影响,选择合适的反应温度和压力,并适当降低进料空速和氢/烃摩尔比,有利于提高正丁烷转化率;在优化的反应条件下,正丁烷的试验转化率与热力学平衡转化率基本吻合,验证了热力学分析结果的可靠性。 相似文献