可磁分离Fe3O4/g-C3N4复合材料的制备及其性能

为了利用Fe₃O₄的磁响应性及石墨相C₃N₄（g-C₃N₄）优良的光催化活性,首先采用高温热聚合法,以尿素为前驱体制备g-C₃N₄,然后采用水热法合成了可磁分离Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料。利用TEM、XRD、TGA、BET和振动样品磁强计（VSM）等多种测试手段表征分析Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料的形貌、晶型结构、比表面积、成分、饱和磁化强度等。通过模拟太阳光下Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料光催化吸附降解亚甲基蓝（MB）的实验,评价了Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料的吸附性能及光催化性能。结果表明,可磁分离Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料具有较大的比表面积,约为71.89 m²/g;且具有较好的磁性,饱和磁化强度为18.79 emu/g,可实现复合材料的分离回收;光照240 min时,Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料对MB的去除率为56.54%。所制备的Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料具有优良的吸附性能、光催化活性和磁性,并可通过外加磁场进行分离与回收。     

Ru单原子负载g-C3N4催化剂的制备及其光催化固氮性能研究

采用固相原位还原法成功合成了负载钌(Ru)单原子的石墨相氮化碳(g-C₃N₄)催化剂。研究结果表明,Ru以单原子形式分散在g-C₃N₄材料表面上,Ru的负载使g-C₃N₄的3-s-三嗪单元结构的有序度降低,通过傅里叶变换红外吸收光谱(FTIR)测试分析可知催化剂中含有氰基,氰基导致了分子结构缺陷。Ru和氰基均为电子受体,可加速光生电子的转移并作为催化活性位点。负载Ru单原子后,g-C₃N₄的光吸收范围变宽,光吸收强度增强,使得Ru单原子负载g-C₃N₄具有良好的光催化活性,光催化固氮效率高达113.23μg·g^-1 cat·h-1,是单相g-C₃N₄催化剂的2.7倍。同时,Ru原子负载的g-C₃N₄还显示出很好的稳定性,经5次循环实验后光催化固氮效率仍能维持在106.75μg·g^-1 cat·h^-1。此外,通过光致发光光谱(PL)、电化学阻抗谱(EIS)等表征手段探究了Ru单原子g-C₃N₄的光催化固氮机理,其中氮气、超纯水和光照是使催化剂发挥光催化固氮作用的必要条件。     

三维g-C3N4泡沫负载Cu(OH)2纳米片的制备及其光催化还原CO2性能

为了改善g-C₃N₄光催化还原CO₂过程中的气体传质、吸附和光生电荷分离效率，分别从泡沫孔结构构筑和构建异质结两方面进行光催化材料设计。采用表面活性剂发泡法制备g-C₃N₄泡沫(g-C₃N₄ Foam),以此为基体通过化学镀铜和氢氧化处理制备g-C₃N₄泡沫负载Cu(OH)₂纳米片(Cu(OH)₂/CNF)复合材料，对其结构和光催化性能进行分析。结果表明：g-C₃N₄ Foam和Cu(OH)₂/CNF均展现出发达的三维微米孔网络结构，这种结构可从动力学层面优化CO₂在气-固催化反应中的传质和吸附，使CO₂吸附容量分别达到3.97 cm³/g和3.59 cm³/g,为g-C₃N...     

盐酸活化对石墨相氮化碳(g-C3N4)结构和g-C3N4/S锂硫电池正极复合材料性能的影响

以三聚氰胺为原料制备石墨相氮化碳（g-C₃N₄）,加入盐酸进行水热处理得到酸活化的g-C₃N₄。研究了盐酸活化对g-C₃N₄结构、形貌及锂硫电池g-C₃N₄/S正极复合材料电化学性能的影响。实验结果表明:盐酸活化处理后,g-C₃N₄的层间距变化不显著。随着盐酸浓度增大,g-C₃N₄比表面积先增大后减小,当盐酸浓度为2.5wt%时,比表面积最大为86.1 m2·g-1,与未处理g-C₃N₄的13 m2·g-1相比提高了5~6倍;盐酸活化g-C₃N₄/S正极复合材料的比容量和循环性能也呈现先增大后减小的趋势,当盐酸浓度为2.5wt%时,比容量和循环性能最好,比容量为1 538 mAh·g-1,循环50次后容量保持率为77.8%,电化学性能与比表面积呈强相关性。      

MoS2/g-C3N4 S型异质结的构建及光催化性能研究

制备高效稳定的光催化剂对于光催化技术的发展至关重要。本研究采用超声辅助沉积加低温煅烧的方法制备了2H相MoS₂/g-C₃N₄ S型异质结光催化剂(MGCD),并综合考察了材料的相结构、微观形貌、光吸收性能、X射线光电子能谱、电化学交流阻抗和光电流等对光催化性能的影响。结果表明:经过超声辅助沉积-煅烧处理,MoS₂微米球发生破碎分散结合在g-C₃N₄纳米片层表面上并形成异质结。可见光下5%MGCD(添加5%MoS₂)对罗丹明B(RhB)在20 min时的降解率达到了99%,且样品重复使用5次后对Rh B的降解率仍能达到95.2%,表现出良好的光催化性能及稳定性。从内建电场形成的角度进一步分析表明,异质结中MoS₂与g-C₃N₄间耦合形成的内建电场引起的能带弯曲可以有效引导载流子的定向迁移,并促进光生载流子的分离,从而提高了光催化反应效率。异质结光催化剂的自由基捕获实验表明...     

WO3/g-C3N4复合光催化剂制备及其可见光催化性能

将自制层状石墨相氮化碳(g-C₃N₄)和WO₃纳米片均匀混合,经煅烧制备WO₃/g-C₃N₄复合半导体。利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对其进行表征。结果表明,g-C₃N₄呈现类石墨烯状片层结构,WO₃为纳米片状结构,且分散在g-C₃N₄表面;与WO₃复合后,UV-Vis吸收边发生了红移,拓宽了g-C₃N₄对可见光的响应。以罗丹明B(RhB)为模拟污染物,考察WO₃/g-C₃N₄的光催化降解性能。WO₃/g-C₃N₄质量比为1∶5时,表现出最佳的光催化活性,可见光照60 min后,RhB降解率可达到94.9%。光催化剂具有良好的稳定性,重复使用6次后,RhB的降解率依然达到88.9%。光催化机制研究表明,超氧自由基(·O₂?)是光催化降解RhB的主要活性物种。      

g-C3N4-Ag/SiO2复合材料光催化降解甲醛的应用

将Ag、薄层石墨相氮化碳（g-C₃N₄）和硅铝胶球（SiO₂）通过液相超声剥离-光化学沉积法-浸渍法合成复合光催化材料。设计甲醛降解密闭实验舱,探究g-C₃N₄、Ag-g-C₃N₄和g-C₃N₄-Ag/SiO₂材料的光催化特性及其对甲醛的降解效果。结果表明,在可见光源条件下,对于g-C₃N₄-Ag/SiO₂材料,降解甲醛的效率最高可达到65.6%。40%的相对湿度可有效提升降解效果。负载30 mg 4%Ag/g-C₃N₄的硅铝胶球循环使用16次时,甲醛降解效率仅下降9.71%。结合材料表征结果表明,通过超声剥离和Ag的引入,提升了材料可见光的吸收强度和吸收范围,并且有效促进了光生电子和空穴的分离,有效提升甲醛分子的降解效率。研究结果表明g-C₃     

g-C3N4/Ag/TiO2 NTs的制备及其对西维因的光催化降解

采用阳极氧化法制备二氧化钛纳米管(TiO₂ NTs),然后在紫外光和微波辅助下引入Ag、g-C₃N₄制备出g-C₃N₄/Ag/TiO₂ NTs三元复合光催化材料。用扫描电镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)、光致发光(PL)等手段对g-C₃N₄/Ag/TiO₂ NTs进行表征,研究了这种材料对西维因的降解性能。结果表明,在模拟太阳光照射下,g-C₃N₄/Ag/TiO₂ NTs对西维因的降解率由TiO₂ NTs的29.1%提高到51.8%。光催化活性的提高,与Ag表面等离子体共振效应、Ag优异的电荷传导性以及g-C₃N₄与TiO₂ NTs界面的异质结有关。     

SnS2-Ag/g-C3N4三相复合材料的合成及其光催化性能

为解决单相光催化材料结构和性能上的缺陷,通过二次煅烧法获得二维石墨相氮化碳g-C₃N₄,通过光沉积法获得Ag/g-C₃N₄,选择SnS₂与Ag/g-C₃N₄通过简单的超声和蒸发溶剂的方法制备了三相复合材料SnS₂-Ag/g-C₃N₄,成功构建了n-n型异质结,并对材料的微观形貌、相结构、光响应能力和孔隙结构等进行了详尽表征。结果表明：材料依然保留了片层状结构并构建了浪花状形貌,各相结晶度较高且界面构建良好,形成了类似三明治结构的2D-0D-2D形貌,复合材料较单相材料具有更高的比表面积和更强的可见光响应性能。当SnS₂的含量为10wt%时,所合成SnS₂-Ag/g-C₃N₄复合材料对罗丹明B的光催化降解效率达到最高的95.6%,降解速率最快且为g-C₃N     

碳纳米球复合g-C3N4提升光催化降解酸性橙Ⅱ性能

基于g-C₃N₄构建的异质结光催化材料在降解有毒有害污染物方面体现出优良的效果。本研究通过水热法制备了一系列不同碳纳米球(Carbon nanospheres,CS)添加量的x-CS/g-C₃N₄ (x=4wt%、5wt%和7wt%)复合光催化剂,以氙灯光源模拟可见光,探究了x-CS/g-C₃N₄对酸性橙Ⅱ的光催化降解性能。结果表明:5wt% CS/g-C₃N₄的光催化活性最高,光催化反应150 min,酸性橙Ⅱ的降解率达到95%。表征结果表明,g-C₃N₄与CS具有类似的π-π共轭结构,易发生π-π堆积相互作用而有利于电子跃迁。二者复合后能有效增强g-C₃N₄对可见光的吸收效率,降低其表面/界面处的电荷转移电阻,显著增强载流子的传输能力。x-CS/g-C₃N₄可作为一种有效的可见光催化剂应用于有机染料降解,具有应用前景。      

MOFs自牺牲模板法制备CoNx/g-C3N4纳米材料用作高效光催化还原U(VI)

近年来, 利用石墨氮化碳(g-C₃N₄)光催化法将易溶的U(VI)还原为难溶的U(IV)来清除铀, 已逐渐成为放射性核素研究的热点。本研究将一种含金属钴的金属有机框架材料(MOFs)作为自牺牲模板, 利用简单热共聚法成功合成了含有Co-N_x构型的CoN_x/g-C₃N₄催化剂。在固液比为1.0 g/L、pH 5.0、可见光照射45 min下, 制备的催化剂(w(Co-MOFs) : w(g-C₃N₄)=1 : 1)对50 mg/L的U(VI)标准溶液还原率达到100%。从形貌, 微观结构和光学性能等方面对催化剂进行了表征,结果显示, 引入Co有效拓宽了g-C₃N₄对可见光的吸收范围, 抑制了光生电子与空穴的复合, 从而促进了U(VI)的还原反应。此外, 基于捕获实验深入探究了U(VI)在CoN_x/g-C₃N₄材料表面催化可能的反应机理。研究表明, CoN_x/g-C₃N₄复合光催化剂光学性能优异, 制备方法简单且绿色环保, 对放射性废水中的U(VI)的光催化还原去除效果较好。本工作对后续石墨氮化碳类新型材料的设计、合成与实际应用具有一定的参考作用。     

苝四羧酸二酰亚胺修饰增强g-C_(3)N_(4)光催化性能EI北大核心CSCD

以3,4,9,10-苝四甲酸二酐和L-天冬氨酸为原料,合成水溶性苝二酰亚胺衍生物N,N′-二(2-丁二酸基)-3,4,9,10-苝四羧酸二酰亚胺(PASP)。采用水热法将PASP接枝在g-C_(3)N_(4)上,制备PASP改性g-C_(3)N_(4)复合光催化剂(g-C_(3)N_(4)-PASP)。通过X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、X射线光电子能谱仪(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis DRS)和固体荧光光谱等对g-C_(3)N_(4)-PASP的组成、结构、形貌和光学性质等进行表征,考察g-C_(3)N_(4)-PASP对水溶液中模型污染物亚甲基蓝(MB)的光催化降解活性。结果表明:g-C_(3)N_(4)与PASP经水热反应,可通过酰胺键共价结合;相比纯g-C_(3)N_(4),g-C_(3)N_(4)-PASP比表面积显著增大,吸收带边红移至614 nm,同时PASP修饰可促进g-C_(3)N_(4)材料表面光生电子和空穴分离,进而有效提升光催化活性。在可见光(λ>420 nm)照射下,g-C_(3)N_(4)-PASP对MB的降解率60 min内可达99.4%,降解速率常数k约为g-C_(3)N_(4)的2倍。     

Z型BiVO4/GO/g-C3N4复合材料的制备及其可见光下催化性能

Z-型光催化剂可以有效增强电荷分离, 从而改善光催化剂的活性。采用浸渍-煅烧和水热法两步制备Z型BiVO₄/GO/g-C₃N₄光催化剂, 并用不同手段对其进行表征。在BiVO₄/GO/g-C₃N₄的光催化过程中, GO纳米片作为BiVO₄和g-C₃N₄之间的快速传输通道, 可以抑制电子-空穴复合, 显著促进电荷分离, 提高三元异质结的氧化还原能力。与单组分或二元复合物相比, 该催化剂具有良好的光降解罗丹明B(RhB)的能力。在可见光照射下, 它能够在120 min内降解85% RhB, 空穴(h⁺)在反应中起主要作用。该工作为三元光催化剂体系提供了简单的制备方法, 其中g-C₃N₄通过GO与BiVO₄偶联, 光催化活性显著提高。     

二维g-C3N4与Ag-TiO2复合光催化剂降解气态乙醛抗失活研究

光催化剂失活是影响其在去除低浓度VOCs的实际应用中的主要因素之一。本研究将TiO₂与2D石墨碳氮化碳(g-C₃N₄)复合, 显著提高了光催化剂的稳定性。当Ag改性的Ag-TiO₂(AT)用于降解乙醛气体时, 反应60 min后开始发生失活现象, 反应延长至400 min则完全失活。而AT与g-C₃N₄复合改性后的样品g-C₃N₄/ Ag-TiO₂(CAT)具有优异的光催化性能和稳定性, 反应至600 min未发生失活。原位FT-IR、PL和光电流的研究表明, 当AT催化降解乙醛时, 反应中间体会在表面积累导致催化剂失活。而引入的g-C₃N₄可以为中间体提供更多的吸附位点, 从而提高稳定性。此外, 引入g-C₃N₄还有利于电荷分离和产生活性氧物种, 促进乙醛和中间体降解。本研究揭示了2D材料在开发稳定可持续降解VOCs的光催化剂方面的实用性。     

凹凸棒石/g-C3N4复合材料的制备及其电催化析氧性能研究

以凹凸棒石(ATP)为载体, 通过原位沉积, 结合冷冻干燥、程序焙烧工艺在其表面负载不同质量分数的类石墨相氮化碳(g-C₃N₄)薄层材料, 制备系列ATP/g-C₃N₄复合材料用于电催化析氧反应, 产物标识为ATP/g-C₃N₄-w (质量分数w = mATP: (mATP + mg-C₃N₄)=0.33、0.40、0.50、0.67), 并研究在0.1 mol/L KOH的电解液中的电催化析氧性能。结果表明: g-C₃N₄薄层通过Si-O-C键牢固负载于凹凸棒石表面, 从而有效调变g-C₃N₄表面的电子层结构, 提供更多的催化活性位点。电催化析氧测试的结果表明: ATP/g-C₃N₄-0.50具有最优的析氧催化性能, 在10 mA/cm ²电流密度下其析氧过电位为410 mV, 塔菲尔斜率为118 mV/dec, 并表现出优异的析氧稳定性。     

g-C3N4/高岭土复合材料的制备及其光催化性能研究

以水洗高岭土为载体, 采用盐酸对g-C₃N₄进行质子化处理, 通过浸渍法制备了g-C₃N₄/高岭土复合光催化材料。采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)和紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)等手段对复合材料的晶体结构、微观形貌和光学性能进行了表征, 并以罗丹明B为目标降解物, 研究了复合材料在可见光下的光催化性能。结果表明: 当高岭土和g-C₃N₄的质量配比为6︰3时, g-C₃N₄/高岭土具有较优的光催化性能, 其光催化速率是纯g-C₃N₄的8.62倍; 高岭土和g-C₃N₄通过静电吸引力紧密结合在一起, 该复合结构能够有效地降低光生电子和空穴的复合几率, 改善了纯g-C₃N₄光催化材料的吸附性能, 进而有效提高了其光催化性能。     

Z-scheme mechanism for methylene blue degradation over Fe2O3/g-C3N4 nanocomposite prepared via one-pot exfoliation and magnetization of g-C3N4

The low surface area, high recombination rate of photogenerated charge carriers, narrow visible range activity, and difficulty in the separation from cleaned solutions limit the wide application of g-C₃N₄ as a photocatalyst. Herein, we have succeeded in developing a one-pot strategy to overcome the above-mentioned difficulties of g-C₃N₄. The broadening of the visible-light response range and inducing magnetic nature to g-C₃N₄ was succeeded by preparing a nanocomposite with Fe₂O₃ via a facile solvothermal method. The preparation method additionally imparted layer exfoliation of g-C₃N₄ as evident from the XRD patterns and TEM images. The strong interaction between the components is revealed from the XPS analysis. The broadened visible-light absorbance of Fe₂O₃/g-C₃N₄ with a Z-scheme photocatalytic degradation mechanism is well evident from the UV‒Vis DRS analysis and PL measurement of the composite with terephthalic acid. The active species of photocatalysis were further investigated using scavenging studies in methylene blue degradation that revealed hydroxyl radicals and holes as the major contributors to the activity of Fe₂O₃/g-C₃N₄.     

WS2/g-C3N4异质结光催化分解水制氢性能及机制

通过溶剂蒸发和二次高温煅烧石墨相碳化氮(g-C₃N₄)纳米片和WS₂纳米片混合物构建WS₂/g-C₃N₄异质结,该异质结保留g-C₃N₄和WS₂主体结构的同时,在界面处形成化学键,确保该异质结的化学稳定性和热稳定性。光催化分解水制氢实验表明,WS₂纳米片含量为3wt%时光催化制氢速率高达68.62 μmol/h,分别是g-C₃N₄纳米片和WS₂纳米片的2.53倍和15.29倍,表明异质结的构建可大幅提升g-C₃N₄的光催化性能,循环实验表明该异质结在5次循环实验后光催化性能没有明显下降,表明该异质结的稳定性较好。光电性能测试表明异质结的构建不仅提高激发电子的转移效率,同时抑制激发电子空穴的复合率,大幅提升激发电子的利用效率,致使光催化分解水制氢速率较g-C₃N₄纳米片和WS₂纳米片大幅提升。